燃煤煙氣中CO2脫除方法的分析與探討

馬雙忱，韓 劍，方文武，梁丕昭

(華北電力大學環(huán)境科學與工程學院，河北保定 071003)

燃煤煙氣中CO2脫除方法的分析與探討

馬雙忱，韓 劍，方文武，梁丕昭

(華北電力大學環(huán)境科學與工程學院，河北保定 071003)

近年來，越來越多的學者認為全球氣候變暖和海平面上升是由CO2為主導因子的溫室效應引發(fā)的［1－4］。CO2的排放速度正隨著人類利用能源速度的增長而迅速地增長，據(jù)政府間氣候變化專門委員會(IPCC)預測，人類活動產(chǎn)生的CO2將從1997年的271億t/a增長到2100年的950億t/a，而大氣中CO2的體積分數(shù)也將從現(xiàn)有的360×10－6增長到2050年的720×10－6［5］。溫室效應的嚴重性迫使越來越多的國家和國際機構(gòu)表示出對CO2排放問題的關(guān)切。我國在CO2排放方面正面臨著日益增加的巨大壓力，預計2030年前后CO2排放問題有可能成為制約我國經(jīng)濟增長最主要的約束之一［6］。

1 物理法

1.1 物理溶劑吸收法［7］

物理溶劑吸收法利用吸收劑對CO2的溶解度與其他氣體組分不同而進行分離。常用的溶劑有水、甲醇、碳酸丙烯酯等。其中，水洗法應用最早，具有流程簡單、運行可靠、溶劑廉價易得等優(yōu)點，但其設備龐大、電耗高、產(chǎn)品純度低并造成環(huán)境污染等缺點，一般不采用。低溫甲醇法應用較早，除具有流程簡單、運行可靠等優(yōu)點外，能耗比水洗法低，產(chǎn)品純度較高，但是為獲得吸收操作所需低溫需設置制冷系統(tǒng)，設備材料需用低溫鋼材，因此，裝置投資高。碳酸丙烯酯法(簡稱PC法)是近年來中小型氨廠常用脫碳和回收CO2的方法。它具有溶液無毒、濃溶液對碳鋼腐蝕性小，能耗比甲醇法低等優(yōu)點，缺點是PC溶劑循環(huán)量大，造成溶劑損耗大，操作費用高。

1.2 膜分離法

膜分離法利用各種氣體在薄膜材料中的滲透率不同來實現(xiàn)分離，用于CO2分離的膜分離器有中空纖維管束和螺旋卷板式兩種［7］。原理是依靠CO2氣體與薄膜材料之間的化學或者物理作用，使得CO2快速溶解并穿過該薄膜，從而使CO2在膜的一側(cè)濃度降低，而在膜的另一側(cè)達到富集［8］。根據(jù)氣體分離的機理不同，膜分離法又分為吸收膜和分離膜兩類。分離膜技術(shù)是基于混合氣體中CO2與其他組分透過膜材料的速度不同而實現(xiàn)CO2與其他組分的分離。相比之下，吸收膜技術(shù)只是在薄膜的另一側(cè)有化學吸收液，并依靠吸收液來對分離氣體進行選擇，而微孔薄膜材料只起到隔離氣體與吸收液的作用［9］。其技術(shù)原理分別如圖1所示。

目前，膜分離法用于分離煙氣中的CO2面臨以下問題:煙氣中CO2濃度太低，煙氣處理量巨大;煙氣必須冷卻到100℃之下以防止高溫對膜的破壞;需提前除掉煙氣中的化學物質(zhì)或?qū)δみM行化學處理，以防止膜受到煙氣中的化學物質(zhì)破壞;膜處理煙氣前后需要壓差，需要耗費額外的能量。新發(fā)展的多種分離膜有碳膜、二氧化硅膜、沸石膜、促進傳遞膜、混合膜［10］。

圖1 膜分離法分離CO2的示意

1.3 低溫蒸餾法

CO2臨界溫度 30.98℃，臨界壓力 7.375MPa，易于液化。低溫蒸餾法是通過低溫冷凝分離CO2的一種物理過程。低溫蒸餾法利用天然CO2氣源中主要組分甲烷和CO2間沸點的差異，以蒸餾方法將CO2分離出來，主要應用于一些富含60% ～90%的天然CO2氣源中回收CO2，供二次采油用。

該方法設備龐大、能耗較高、分離效果較差，一般情況下不大采用［7］，只有在特殊情況下使用或同其他方法聯(lián)用。低溫蒸餾法的優(yōu)點在于能夠產(chǎn)生高純、液態(tài)的CO2，以便于管道輸送。在未來的IGCC或者O2/CO2煙氣循環(huán)系統(tǒng)中，由于煙氣中具有高濃度的CO2，低溫法就顯得更有前景［11］。

1.4 吸附法

吸附法是利用固態(tài)吸附劑對原料混合氣中CO2的選擇性可逆吸附作用來分離回收CO2［12］。吸附法又分為變溫吸附法(TSA)和變壓吸附法(PSA)，吸附劑在高溫(或高壓)時吸附CO2，降溫(或降壓)后將CO2解析出來，通過周期性的溫度(或壓力)變化，從而使CO2分離出來。PSA法的再生時間比TSA法短很多，且TSA法的能耗是PSA法的2～3倍［13］，因此，工業(yè)上普遍采用的是PSA法。該方法主要是通過加壓吸附過程和減壓脫附過程反復進行實現(xiàn)的，為了連續(xù)地分離回收CO2至少要兩個吸收塔來交叉的進行吸附和脫附。

常用的吸附劑有天然沸石、分子篩、活性氧化鋁、硅膠和活性炭等。吸附法工藝過程簡單、能耗低，但吸附劑容量有限，需大量吸附劑，且吸附解吸頻繁，要求自動化程度高。

2 化學法

2.1 化學循環(huán)燃燒法

化學循環(huán)燃燒法(CLC)最早是在20世紀80年代初期提出的，當時的主要目的是提高電廠熱效率［14］。Ishida等［15］第一次提出可以應用 CLC 從根本上解決分離CO2的問題。CLC不直接使用空氣中的氧分子，而是采用載氧劑來促進燃燒過程。最基本的CLC系統(tǒng)包括串聯(lián)的空氣反應器和燃料反應器。金屬在空氣反應器中與空氣中的氧氣發(fā)生氧化反應，成為金屬氧化物形式的攜氧狀態(tài)，接著燃料和金屬氧化物在燃料反應器中發(fā)生還原反應，生成CO2、H2O，以此循環(huán)使用［16］。

空氣反應器里的反應:

CLC的主要優(yōu)點在于:該技術(shù)基于兩步化學反應，實現(xiàn)了化學能梯級利用，具有更高的能量利用效率;空氣反應器排放的主要是N2，不會污染空氣;燃料在載氧劑的催進下燃燒，溫度較低(600～1200℃)，不會生成氮氧化物;燃料反應器排放的氣體主要為CO2和蒸汽，只需要簡單的冷凝就可以分離出高純度的CO2，而無需消耗過多的能量。

2.2 電化學法

Winnick等［17］首先利用熔融碳酸鹽燃料電池膜(MCFC)從太空飛行艙的空氣中分離出CO2，并進行了MCFC膜分離煙氣中CO2的試驗研究，此后日本大阪研究社、英國石油(British Petroleum，簡稱BP)公司和意大利Ansaldo公司也對用熔融碳酸鹽電化學系統(tǒng)分離捕集煙道氣中CO2進行了試驗研究［18－20］。熔融碳酸鹽燃料電池是在閉合電路下通過膜傳遞C，其反應原理如下［21］:

熔融碳酸鹽電化學電池分離CO2有幾個優(yōu)點:熔融碳酸鹽在燃料電池方面的應用有廣泛的技術(shù)基礎;隨著溫度的升高，約100%的熔融碳酸鹽對C進行了傳輸;在600℃顯示了高約1S/cm的電導率，C的擴散率相當于10－5cm2/s;從電廠煙道氣中分離CO2的附加電力費用較低。

但是，熔融碳酸鹽電化學電池在火電廠煙氣分離CO2的應用中也有缺點:熔融碳酸鹽是一種糊狀腐蝕劑，其制作工藝和操作步驟都比較困難;煙氣中的SO2會毒化電池;在高溫環(huán)境下，電解質(zhì)隔離和電極退化也是嚴重的問題。而固態(tài)電解質(zhì)比熔融碳酸鹽電池的操作溫度低，容易處理，腐蝕問題大大減少，比熔融碳酸鹽具有更長的使用壽命。因此，使用固態(tài)電解質(zhì)膜聯(lián)合熔融碳酸鹽從火電廠鍋爐煙氣中分離CO2是具有前景的方向之一［22］。

2.3 胺法

2.3.1 MEA 法

MEA法回收CO2工藝流程:煙道氣經(jīng)洗滌冷卻后由引風機送入吸收塔，其大部分CO2被溶劑吸收，尾氣由塔頂排入大氣。吸收CO2后的富液從塔底流出，由塔底經(jīng)泵送至冷凝器和貧富液換熱器，回收熱量后送入再生塔。再生出的CO2經(jīng)冷凝后分離除去其中的水分，即得到純度大于99.5%的CO2產(chǎn)品氣，送入后續(xù)工序。再生氣中被冷凝分離出來的冷凝液送入地下槽，再用泵送至吸收塔頂洗滌段和再生塔作回流液使用。部分解吸了CO2的溶液進入再沸器，使其中的CO2進一步再生。由再生塔底部出來的貧液經(jīng)貧富液換熱器后，用泵送至水冷器，最后進入吸收塔頂部。此溶液往返循環(huán)構(gòu)成連續(xù)吸收和再生CO2的工藝過程［23］。

MEA水溶液吸收CO2的效果很好，與CO2反應生成碳酸鹽化合物，加熱就可使CO2分解出來，其優(yōu)點是在一個非常簡單的裝置中就能將合成氣中CO2脫除到0.1%左右，但因MEA堿性較強，又能與CO2進一步生成比較穩(wěn)定的碳酸鹽［24］。

MEA與CO2的反應式如下［23］:

MEA溶液的缺點是容易發(fā)泡及降解變質(zhì)。同時，反應(8)生成的氨基甲酸鹽的腐蝕性很強，MEA的再生溫度較高(約125℃)，導致再生系統(tǒng)腐蝕嚴重，在高酸氣負荷下則更甚。除此以外，MEA法還存在脫除成本較高、吸收率慢、吸收容量小、吸收劑用量大等問題，因此有必要對該技術(shù)進行改進，以降低成本，提高吸收劑的利用效率［25－26］。

2.3.2 DEA 法［26］

DEA水溶液與CO2的反應機理與MEA水溶液與CO2的反應機理類似，DEA作為CO2化學吸收劑得到了廣泛應用，原因是它的沸點較MEA高，因此可以在較高的溫度下進行吸收，不易降解。改良DEA(DEA －SNPA)法，可在 6.86～7.35MPa壓力下，使 DEA溶液的碳化度達1.0mol CO2/1.0mol DEA。改良DEA法與DEA法的差別在于DEA的濃度可增加到25%～30%，碳化度亦可提高。雖然DEA溶液表面上的CO2分壓高于MEA溶液表面上的CO2分壓，用DEA溶液凈化時不像用MEA溶液凈化時那樣高的凈化度，且DEA溶液的吸收能力又比MEA低，價格又較MEA貴，但由于DEA沸點較高、蒸發(fā)損失少、又相應較MEA易于再生，消耗于汽提的熱量較小，當飽和溶液中CO2濃度相同時采用DEA溶液凈化比采用MEA溶液凈化熱耗少26%左右，建廠費用與生產(chǎn)費用均較MEA溶液低。

2.3.3 活化 MDEA［26］

活化MDEA法是20世紀70年代德國BASF公司開發(fā)出來的一種低能耗脫除CO2的新方法，成功地應用在30萬t/a合成氨廠中。隨后，我國南京化工研究院、華東理工大學、川化研究院先后推出具有自己特色的活化MDEA脫碳工藝。由于該工藝具有吸收能力大、反應速度快、適應范圍廣、再生能耗低、凈化度高、溶液基本不腐蝕，大部分設備及填料可用碳鋼制作、操作簡化等優(yōu)點，因此在較短的時間里被國內(nèi)20來家中小型合成氨廠采用，收到了不同程度的經(jīng)濟效益，尤其是降低再生熱耗方面更為明顯。由于MDEA是一種叔胺，在水溶液中不能像伯胺、仲胺那樣易與CO2生成穩(wěn)定的氨基甲酸鹽，必須經(jīng)水解后才能與CO2按下述過程緩慢反應生成亞穩(wěn)定的碳酸氫鹽:

處在發(fā)育期的海天使喜歡捕食微小的浮游藻類，長大后的它卻性情突變，成為兇狠的掠食者，更可怕的是它還特別喜歡吃自己的表親有殼翼足類家族中的特定物種。海天使發(fā)起攻擊時，會從頭部伸出三對觸手，緊緊抓住獵物的硬殼，將獵物的殼口朝向自己，再伸出帶刺的吻，鉤住獵物的身體吞入腹中，只留下空殼。

式(9)受液膜控制，反應極慢，式(10)則為瞬間可逆反應。

2.4 ECO2技術(shù)

近幾年，采用氨水洗滌煙氣脫除CO2的技術(shù)得到了世界范圍的廣泛關(guān)注。美國Powerspan公司開發(fā)了ECO2捕集工藝(見圖2)，可使用氨水從電廠煙氣中捕集CO2。這是該公司與DOE國家能源技術(shù)實驗室(NETL)共同研究的結(jié)果［27］。

圖2 ECO2法回收CO2工藝流程

此干式反應本來也可考慮應用于氨法脫碳，只是通常電廠煙道氣體中CO2含量很高，最大可達16%，這樣脫除過程中所需的氨氣濃度必然會很高，而氨氣的爆炸極限是15% ～28%，如設計不合理的話，很容易引起爆炸，因此，不推薦采用干法脫碳。一般都采用氨水噴淋的方法來達到脫碳的目的，總反應如式下:

根據(jù)NETL等對使用氨水吸收CO2進行的研究表明，傳統(tǒng)的MEA工藝用于CO2脫除，CO2負荷能力低，設備腐蝕率高，胺類會被其他煙氣成分降解，同時吸收劑再生時能耗高。比較而言，氨水吸收CO2有較高的負荷能力，無腐蝕問題，在煙氣環(huán)境下不會降解，可使吸收劑補充量減少到最小，再生所需能量很少，而且成本大大低于MEA。

ECO2工藝和 MEA工藝相比，有以下優(yōu)點［29－30］:蒸汽負荷小;產(chǎn)生較濃縮的 CO2攜帶物;較低的化學品成本;產(chǎn)生可供銷售的副產(chǎn)品實現(xiàn)多污染物控制。

在該ECO2工藝中，CO2通過用氨水洗滌從煙氣中被捕集，氨水通過形成二碳酸銨鹽吸收CO2。得到的NH4HCO3溶液可被熱法再生，釋放出CO2和NH3。使用氨水脫碳時脫除效率可達95% ～99%，甚至100%，而常規(guī)的MEA法效率為90%左

CO2與氨水可以在不同溫度條件下進行化學反應，在室溫、一個大氣壓、無水參與的情況下，主要生成NH2COONH4，而NH2COONH4很容易溶解于水，產(chǎn)物是(NH4)2CO3，反應式如下［28］:右。氨水脫碳的副產(chǎn)品為NH4HCO3，可作為肥料使用;其熱穩(wěn)定性較差，熱解可得到氨水和CO2，氨水可循環(huán)使用，CO2可作為工業(yè)原料。

利用氨水和土壤的混合物來脫除CO2，結(jié)合了物理吸附和化學吸收兩種方法。該法不僅能大大提高CO2的脫除率，而且得到的主要產(chǎn)物NH4HCO3，是一種氮肥，能提高土壤的肥力。所以該法不僅能有效去除CO2等溫室氣體，而且在經(jīng)濟指標方面也較傳統(tǒng)方法有較大的提高［31］。

土壤是利用土壤表面的范德華力和土壤中的膠體以及空隙結(jié)構(gòu)來吸附CO2。而且土壤中存在的鈣、鎂等化合物會與CO2在潮濕的條件下發(fā)生反應，生成碳酸鹽沉淀，達到永久固碳的目的。氨水吸收CO2是一個酸堿中和反應，是一個自發(fā)的過程。所以，用氨水吸收CO2是一個比較容易的過程。其中氣相的反應極易發(fā)生，并生成不穩(wěn)定的氨基甲酸銨(NH2COONH4)，氨基甲酸銨極易溶解于水，甚至在潮濕的氣氛下都會吸水溶解生成碳酸銨(NH4)2CO3，溶于水后生成碳酸氫銨(NH4HCO3)。

利用氨水土壤混合物脫除CO2的量較土壤物理吸附量和氨水化學吸收量的總和提高了大約15%，而且對其產(chǎn)物進行分析，可知NH4HCO3是其主要產(chǎn)物，說明該方法可行。該方法是一個快速的反應過程;隨著反應的進行，土壤中的溫度先是快速上升，然后再緩慢下降;CO2脫除率可達47.5%。隨著土壤顆粒粒徑和CO2初始流量的增大，CO2脫除率緩慢減小;隨著氨水濃度的增加，CO2的脫除率升高，CO2脫除量基本上呈線形增加;當溫度從22℃上升到31℃時，CO2脫除率顯著增加，當溫度繼續(xù)增加到40℃時，CO2脫除率隨之減小。

2.6 氨水脫碳部分試驗結(jié)果

作者在實驗室利用自制試驗系統(tǒng)開展了氨水脫碳試驗研究，前期試驗結(jié)果表明，利用氨水溶液可以有效脫除CO2，脫除效率與氨水質(zhì)量分數(shù)、CO2濃度、入口氣體流量、pH值和溫度有密切關(guān)系。提高氨水質(zhì)量分數(shù)和pH值均可增大脫除效率，建議氨水質(zhì)量分數(shù)為16%;在相同條件下，增大CO2濃度和入口氣體流量，脫除效率則呈現(xiàn)下降趨勢。溫度對氨水的脫除效率影響比較復雜，最佳溫度為45℃左右。更進一步的試驗研究正在進行中。

3 結(jié)語

燃煤電廠作為最大的CO2排放源，在全球變暖問題受到日益重視的時候，為了緩解地球溫暖化，將大氣溫室氣體濃度穩(wěn)定在一個安全的水平上，必須減少CO2排放。CO2捕集與封存被認為是一種可能具有較高減排貢獻度，有助于降低綜合減排成本和減緩能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變帶來的經(jīng)濟沖擊的減排方式，同時CO2作為燃燒的副產(chǎn)物，對其進行綜合利用，不僅可提高原料總利用率，降低捕集成本，提高產(chǎn)品市場競爭力，而且可以為社會提供優(yōu)質(zhì)而豐富的碳資源化產(chǎn)品，具有良好的社會效益和經(jīng)濟效益。

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Analysis and discussion on removal methods for CO2from coal－fired flue gas

作為主要的溫室氣體，CO2減排問題引起全球范圍的廣泛關(guān)注。闡述了燃煤煙氣中CO2脫除的多種方法，分析比較了CO2的吸收法、吸附法、膜分離法等的特點及各自的優(yōu)缺點，側(cè)重介紹了有機胺和氨水脫除的技術(shù)進展，并介紹了氨水煙氣脫碳的部分試驗結(jié)果。

溫室效應;CO2脫除;氨法脫碳;分析

As the main greenhouse gas，CO2emission reduction issues caused worldwide attention.The the flue gas removal of carbon dioxide in a variety of methods are introduced.analysis and comparison of a CO2absorption and adsorption，membrane separation of features and their respective advantages and disadvantages are proposed，focusing on describes amines and ammonia removal of technical progress.Part of the experimental results of ammonia fumes decarburization is discussed.

greenhouse effect;CO2removal;ammonia decarburization;analysis

X701.7

B

1674－8069(2011)02－004－05

2010-09-06;

2011-02-11

馬雙忱 (1968-)，男，遼寧大連人，副教授，主要從事火電廠大氣污染物減排技術(shù)研究。E－mail:Chris2450@gmail.com