城市污水處理廠的揮發(fā)性惡臭有機(jī)物組成及來(lái)源

唐小東,王伯光*,趙德駿,劉舒樂(lè),何 潔,馮志誠(chéng)(.暨南大學(xué)環(huán)境工程系,廣東 廣州 5063；.廣州市水務(wù)工程建設(shè)管理中心,廣東 廣州 50640)

城市污水處理廠的揮發(fā)性惡臭有機(jī)物組成及來(lái)源

唐小東1,王伯光1*,趙德駿2,劉舒樂(lè)1,何 潔1,馮志誠(chéng)1(1.暨南大學(xué)環(huán)境工程系,廣東 廣州 510632；2.廣州市水務(wù)工程建設(shè)管理中心,廣東 廣州 510640)

采用GDX-502采樣管和二次熱解吸與GC-MSD聯(lián)用儀研究廣州一個(gè)典型城市污水處理廠不同污水處理單元和周邊環(huán)境空氣中揮發(fā)性惡臭有機(jī)物(MVOC)的組成和含量,通過(guò)對(duì)源排放特征、分子標(biāo)志物和大氣化學(xué)活性分析,建立該污水處理廠的MVOC源成分譜.結(jié)果表明,該污水處理廠檢出烷烴、鹵代烴、烯烴、芳香烴、含氧有機(jī)物和硫醚等6類40種揮發(fā)性有機(jī)物(VOC),其中34種為MVOC成分,各處理單元排放的MVOC含量占其VOC總量的95%以上;苯系物、2-丁酮、乙酸乙酯、乙酸丁酯和甲硫醚等為該污水處理廠重要的MVOC分子標(biāo)志物,其中苯系物的含量最高,占源排放MVOC總量的75.89%;經(jīng)歸一化和重整的MVOC源成分譜與環(huán)境受體點(diǎn)的MVOC組成之間具有顯著相關(guān)性.

揮發(fā)性惡臭有機(jī)物(MVOC)；城市污水處理廠；分子標(biāo)志物；成分譜

城市污水處理廠在正常運(yùn)行過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生惡臭氣味,是一種復(fù)雜的大氣面源.隨著城市人口數(shù)量快速增長(zhǎng)和城市化加劇,污水廠周邊逐漸被新建的住宅包圍,由此,它日益成為人們頭痛和關(guān)注的空氣污染源[1-3].這些惡臭氣味的化學(xué)成分包括氨氣、硫化氫等無(wú)機(jī)化合物和大量極為復(fù)雜的揮發(fā)性惡臭有機(jī)物(MVOC),大多屬于有毒有害的空氣污染物,被美國(guó)、歐洲、日本和中國(guó)等許多國(guó)家列入環(huán)境監(jiān)測(cè)的“黑名單”[4-6].MVOC具有特殊的發(fā)臭基團(tuán),可產(chǎn)生擾人的惡臭氣味,刺激人的呼吸道,影響肝、腎和心血管的生理功能,會(huì)使工作效率降低,判斷力和記憶力降低[7].同時(shí),作為大氣揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)的重要成分,MVOC表現(xiàn)出非常活潑的化學(xué)性質(zhì),在對(duì)流層大氣中發(fā)生氧化反應(yīng)和光化學(xué)反應(yīng),對(duì)酸雨和光化學(xué)煙霧污染具有重要貢獻(xiàn).由于目前國(guó)內(nèi)外標(biāo)準(zhǔn)監(jiān)測(cè)方法難以對(duì)污水處理廠排放的痕量 MVOC組成成分進(jìn)行定性和定量分析,因此關(guān)于其惡臭氣味的來(lái)源、去除效果、大氣環(huán)境作用及暴露評(píng)價(jià)等非常困難[8-10].

廣州是我國(guó)南方經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的中心城市,到2010年建成污水處理廠47座,污水處理能力達(dá)到484.4萬(wàn)t/d.惡臭污染投訴事件頻率達(dá)到1499次/a,占廣州市總投訴事件的 21.1%,高居首位.同時(shí),近年來(lái)廣州市已出現(xiàn)高濃度臭氧和灰霾共存的區(qū)域性大氣復(fù)合污染[11].因缺乏城市污水處理廠的 MVOC排放清單,導(dǎo)致低估或遺漏了該類污染源對(duì)廣州市城市大氣污染的重要貢獻(xiàn).為此,本文選取廣州市一個(gè)典型城市污水處理廠進(jìn)行深入研究,旨在分析該類污染源的 MVOC排放特征,為定量評(píng)估污水處理廠的惡臭效應(yīng)和完善排放清單提供科學(xué)依據(jù).

1 采樣與分析

1.1 樣品采集

本文研究的污水處理廠位于廣州市區(qū),占地面積 3.9×105m3,通過(guò)市政管網(wǎng)集納生活廢水,其污水處理能力目前居廣州市首位,達(dá)6.4×105m3/d.它采用 AB法處理工藝,經(jīng)沉砂池處理后的污水流入A級(jí)生物處理系統(tǒng)經(jīng)短暫曝氣(停留時(shí)間為30min)、沉淀后流入B級(jí)曝氣池內(nèi),進(jìn)行充分的曝氣和沉淀(停留時(shí)間為 4h),再經(jīng)過(guò)二次沉淀、消毒后達(dá)標(biāo)排放.

于2008年5月12日,在1#平流沉砂池、2#A級(jí)曝氣池、3#B級(jí)曝氣池、4#污泥濃縮池和5#污泥脫水機(jī)房等5個(gè)污染源采樣點(diǎn)及3個(gè)環(huán)境空氣采樣點(diǎn)按早(6:00～8:00)、中(10:00～12:00)、午(13:00～15:00)和晚(16:00～18:00)四個(gè)時(shí)段同步采樣.環(huán)境空氣采樣點(diǎn)為:上風(fēng)向廠邊界外50m處的6#背景點(diǎn),廠內(nèi)下風(fēng)向的 7#測(cè)點(diǎn)和下風(fēng)向廠邊界上的8#測(cè)點(diǎn).本次共采集32個(gè)樣品.

使用中流量大氣采樣器(0.1L/min～1.0L/min,武漢天虹 TH-110B)采集樣品,采用填充有GDX-502(40/60目)的不銹鋼吸附管捕集 VOC,采樣流量為0.3L/min,樣品采集時(shí)間為30min.

采樣期間天氣晴朗,室外氣溫范圍為 29.0℃～32.9℃,平均氣溫 30.8℃,主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng),平均風(fēng)速為1.2m/s,平均相對(duì)濕度44.1%.

1.2 樣品分析

1.2.1 樣品前處理 采用二次熱解吸儀(上海科創(chuàng) HL-800)與氣相色譜—質(zhì)譜儀(SHIMADZU QP2010Plus)聯(lián)用技術(shù)進(jìn)行 VOC的定性和定量分析.吸附管在120℃進(jìn)行第1級(jí)脫附,樣品由高純氦氣洗脫至Tenax捕集管,在-10℃下冷阱捕集洗脫時(shí)間為2min,然后Tenax管按30℃/min升溫至300℃進(jìn)行第2級(jí)熱解吸,第2次脫附產(chǎn)物由高純氦氣帶入GC/MS系統(tǒng)進(jìn)行檢測(cè).

1.2.2 色譜質(zhì)譜分析條件 色譜柱:AT.SE-54(60m×0.25mm×0.5μm),柱溫程序:起始溫度為-20℃(液態(tài) CO2制冷),保持 3min 后,以 60℃/min升溫至60℃,隨后以6℃/min升溫至200℃,保留15min.在2～8.2min采用選擇性離子掃描(SIM)模式監(jiān)測(cè)甲硫醚.掃描特征離子峰為 62m/z,47m/z,45m/z.在8.2min之后采用全掃描(SCAN)模式.掃描范圍為34～250amu,電壓0.7keV,電離方式為EI離子源.采用外標(biāo)法定量.

1.3 質(zhì)量控制與保證

采樣前吸附管在 250℃下通 100mL/min的高純氮?dú)饫匣?4h.采樣前現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)采樣器流量,采樣前后流量誤差范圍＜5%.在采樣管前端連接裝有無(wú)水硫酸鈉的玻璃管,以除去空氣中水分的影響.空白樣和平行樣的數(shù)量不低于樣品總量的20%.空白樣的目標(biāo)化合物檢出含量均＜5%,校準(zhǔn)工作曲線的 R2均＞0.991.采樣管密封保存,并在3d內(nèi)完成所有樣品分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 各水處理單元排放的MVOC含量水平

廠內(nèi)各處理單元檢出烷烴、鹵代烴、烯烴、芳香烴、含氧有機(jī)物和硫醚等6類共40種VOC成分(表1),其中34種VOC是MVOC成分,包含苯乙烯、甲苯、二甲苯、乙酸乙酯、甲硫醚等為惡臭排放標(biāo)準(zhǔn)限定的物質(zhì).各采樣點(diǎn)的MVOC總濃度由高至低表現(xiàn)為:5#污泥脫水機(jī)房＞1#平流沉砂池＞ 3#B級(jí)曝氣池＞4#污泥濃縮池＞2#A級(jí)曝氣池,其濃度變化范圍為 n.d.～251.65μg/m3.

表1 各污水處理單元排放的VOC濃度均值(μg/m)Table 1 Means of VOCs at each processing unit (μg/m3)

各采樣點(diǎn)MVOC的含量均占其總VOC的 95%以上,是該污水處理廠排放的主要VOC成分污泥脫水機(jī)房處理的生活污泥含大量有機(jī)物,經(jīng)離心脫水機(jī)的劇烈攪動(dòng),釋放出濃度遠(yuǎn)高于其他采樣點(diǎn)的MVOC物質(zhì),均值達(dá)863.23μg/m3;平流沉砂池為污水處理初級(jí)階段,其 BOD/COD含量較高,向大氣中釋放的 MVOC平均濃度為282.89μg/m3,在所有采樣點(diǎn)中含量位居第二;而經(jīng)過(guò)AB工藝段曝氣和微生物降解的MVOC濃度有所降低.因?yàn)锳級(jí)曝氣池中污水的曝氣時(shí)間為30min,而在B級(jí)曝氣池的污水曝氣時(shí)間長(zhǎng)達(dá)4h,所以B級(jí)曝氣池釋放的惡臭有機(jī)物濃度高.在污泥濃縮池釋放的 MVOC含量均值為200.12μg/m3,僅比污水處理過(guò)程中A級(jí)曝氣池釋放的 MVOC稍高,而低于其他各測(cè)點(diǎn),可能是因?yàn)槲勰嘣诖颂幍臐饪s時(shí)間長(zhǎng)達(dá) 14～15.5h,污泥中有機(jī)惡臭污染物因?yàn)榘l(fā)酵而含量較少,但該點(diǎn)檢出的VOC均為MVOC,因此,該處的惡臭氣味顯得格外突出.研究表明,污水處理廠的惡臭化合物主要來(lái)源于初沉池和污泥處理單元,且污泥處理單元比污水處理單元能釋放更多的臭氣化合物[12-13],這與本研究結(jié)果一致.

2.2 環(huán)境空氣中MVOC的含量水平

各環(huán)境采樣點(diǎn)檢出烷烴、鹵代烴、烯烴、芳香烴、含氧有機(jī)物和硫醚等6類共29種 VOC成分(表2),其中26種是MVOC成分,種類較廠區(qū)有所減少.在源排放口濃度較高的乙酸丁酯和1-甲基-2-異丙基苯等未被檢出,但是苯乙烯、甲苯、二甲苯、乙酸乙酯、甲硫醚等惡臭物質(zhì)仍被檢出.環(huán)境采樣點(diǎn)的總MVOC濃度由高至低表現(xiàn)為:7#廠區(qū)下風(fēng)向測(cè)點(diǎn)＞8#下風(fēng)向廠邊界測(cè)點(diǎn)＞ 6#背景點(diǎn),其濃度變化范圍為 n.d.～24.84μg/m3.與污染源排放口相比,其降幅很大.

環(huán)境測(cè)點(diǎn)的MVOC組成和濃度上較源排放口有所降低,但其含量仍占總 VOC的 90%以上.6#背景點(diǎn)受機(jī)動(dòng)車的影響,苯系物濃度與廣州市環(huán)境空氣濃度相當(dāng)[14],而其他 MVOC濃度低于源下風(fēng)向測(cè)點(diǎn);因?yàn)樵趶S區(qū)內(nèi)各排放口的污染物尚未均勻混合,所以7#采樣點(diǎn)位的MVOC濃度降低,但仍為所有環(huán)境測(cè)點(diǎn)中最高;8#邊界受體點(diǎn)是該廠排放污染物的均勻混合情況,經(jīng)遷移和轉(zhuǎn)化之后的含量較 7#采樣點(diǎn)有所降低,均值為73.61μg/m.可見(jiàn),污水處理廠各處理單元分散的面源排放可在其下風(fēng)向邊界處混合而簡(jiǎn)化為其綜合的源排放形式.

表2 各環(huán)境測(cè)點(diǎn)的VOC濃度均值(μg/m3)Table 2 Means of VOCs at all ambient sampling sites(μg/m3)

2.3 源成分譜的建立

為綜合分析城市污水廠各污染源的無(wú)組織排放特征,減少由于不同處理單元排放的污染物組成和含量存在著較大差異,以及運(yùn)行工況變化等因素所帶來(lái)的源成分譜不確定性,本文分別選取 MVOC主成分、分子標(biāo)志物和化學(xué)活性小且具有相對(duì)較長(zhǎng)大氣壽命的化學(xué)成分作為該污水廠 MVOC的關(guān)鍵物種來(lái)建立源成分譜.同時(shí),將化學(xué)活性大且大氣化學(xué)貢獻(xiàn)非常高的化合物也選為源譜的關(guān)鍵物種,這是本文的重要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn),以便于更為清楚地描述污染源排放特征和 MVOC污染源的大氣化學(xué)作用.

2.3.1 污染源的主要成分分析 首先,將同一測(cè)點(diǎn)的所有樣本的MVOC質(zhì)量濃度求均值,然后計(jì)算各具體成分占相應(yīng)污水處理單元排放的MVOC總質(zhì)量濃度的百分比權(quán)重,篩選出含量相對(duì)較高的 MVOC成分作為源排放的主要成分,作為源成分譜的主成分.

表3中列出的24種MVOC在含量上占各處理單元MVOC排放量的95%以上.盡管各處理單元的MVOC組成差別大,但主要由苯乙烯、苯、甲苯、鄰二甲苯、間/對(duì)二甲苯和乙苯等苯系物、乙酸乙酯、2-丁酮、乙酸丁酯和甲硫醚等組成.此 5類污染物在各處理單元的含量變化范圍分別為:苯系物(60.12%～85.06%);乙酸乙酯(0.78%～9.39%);2-丁酮(1.43%～9.02%);乙酸丁酯(0～3.49%);甲硫醚(1.35%～6.86%).可見(jiàn),苯系物在各處理單元中所占比例最大,均占各點(diǎn)總MVOC的60%以上,這與王新明[15]等的研究類似.氯苯、正己醛、環(huán)己烯、2-戊基呋喃、正丁醚、2-乙基-1-己醇、甲酸丁酯、2-甲基丁酸甲酯、異丙苯和3,3-二甲基-2-丁酮等10種MVOC因在源排放中含量極低,所以不將其考慮為主成分.

2.3.2 MVOC分子標(biāo)志物識(shí)別 分子標(biāo)志物的識(shí)別可以提供大氣污染源的化學(xué)指紋信息,從分子水平上追蹤其污染過(guò)程.然而,真正的唯一性分子標(biāo)志物很少見(jiàn),通常采取對(duì)若干源進(jìn)行比較,提取某個(gè)源獨(dú)有的物質(zhì)或性質(zhì),即視為該類源的分子標(biāo)志物.但有些污染源排放的分子標(biāo)志物因?yàn)槠浯髿饣瘜W(xué)活性極高而在大氣環(huán)境中不能穩(wěn)定和長(zhǎng)時(shí)間存在,如帖烯、異戊二烯等植物排放的特征分子標(biāo)志物.同樣,污水處理廠排放的許多MVOC屬于類似情況,因此有必要為該類污染源成分譜補(bǔ)充和完善這些“遺漏的”分子標(biāo)志物,為正確描述其排放特征及大氣化學(xué)作用提供科學(xué)依據(jù).

表3 污水處理廠MVOC占總含量的百分比(%)Table 3 The percentage of MVOC/VOCs in municipal sewage treatment plant (%)

苯系物、乙酸乙酯、2-丁酮、乙酸丁酯和甲硫醚等是城市污水處理廠排放的主要MVOC成分,占其 MVOC總排放濃度的 80%以上,為此它們可選作該污染源的分子標(biāo)志物.其中,乙酸丁酯是一種重要的化工原料,也廣泛存在于蘋果、香蕉、梨等水果中,因而在生活污水和工業(yè)污水中較為常見(jiàn)[16],它在廠區(qū)的絕大部分處理單元中均有檢出,含量較高.雖然在環(huán)境受體點(diǎn)中難以檢出但是它仍被認(rèn)為是該污水廠的源分子標(biāo)志物.

2.3.3 大氣壽命及化學(xué)活性分析 計(jì)算城市污水處理廠排放的 MVOC活性和分析大氣壽命,一方面篩選出化學(xué)活性小且大氣壽命長(zhǎng)的化合物作為關(guān)鍵物種;另一方面也篩選活性大但其大氣化學(xué)貢獻(xiàn)大的化合物作為關(guān)鍵物種,為建立源成分譜提供依據(jù).采用常見(jiàn)的等效丙烯濃度指標(biāo)來(lái)評(píng)價(jià)MVOC的化學(xué)活性[17].

對(duì)一種VOC物種,其等效丙烯濃度為:

式中: KOH(VOCi)、KOH(Prop)分別為 VOCi及丙烯與OH自由基反應(yīng)的速率常數(shù)[18-20];CVOCi為 VOCi的測(cè)量濃度(×10-9,以 C 計(jì),下同).

結(jié)果表明,該污水處理廠排放的MVOC等效丙烯濃度有25種高于1×10-9,屬于大氣化學(xué)活性較強(qiáng)的物種(表 4).結(jié)合大氣壽命進(jìn)行綜合分析,3類物質(zhì)為源成分譜的關(guān)鍵組分.其一是化學(xué)活性貢獻(xiàn)大且大氣壽命長(zhǎng)的化合物,例如間/對(duì)二甲苯(286×10-9)、乙苯(149.7×10-9)、甲苯(140.4×10-9)鄰二甲苯(112.7×10-9)和苯乙烯(77.5×10-9)等苯系物,其大氣化學(xué)活性貢獻(xiàn)率達(dá)到MVOC總貢獻(xiàn)量的 77.2%,而大氣壽命均在數(shù)小時(shí)以上.其二是等效丙烯濃度較高但大氣壽命較短的物質(zhì),例如苧烯和 2-戊基呋喃的等效丙烯濃度分別為37×10-9、8.7×10-9,其大氣壽命依次為 49min 和1.1h.其三是等效丙烯濃度較低但大氣壽命很長(zhǎng)的物質(zhì),包括2-丁酮、甲硫醚、異丙苯、乙酸仲丁酯、2-甲基丁酸甲酯、四氯乙烯、三氯乙烯、甲酸丁酯和 1,2-二氯乙烷等.其中,在 2.3.1節(jié)被剔除的2-戊基呋喃、2-甲基丁酸甲酯、正己醛甲酸丁酯、3,3-二甲基-2-丁酮和異丙苯等 6種化合物也被選中為源成分譜的組分.

表4 城市污水處理廠各處理單元排放MVOC總等效丙烯濃度及其大氣壽命(298K)[17,21-22]Table 4 MVOC Prop-Equiv and atmospheric lifetime at each processing unit of municipal sewage treatment plant

2.3.4 源成分譜的建立 對(duì)污水處理廠的平流沉砂池、A級(jí)曝氣池、B級(jí)曝氣池、污泥濃縮池和污泥脫水機(jī)房等 5個(gè)處理單元進(jìn)行綜合分析,將篩選的30種MVOC在各采樣點(diǎn)的平均濃度求和,然后對(duì)其進(jìn)行無(wú)量綱的歸一化處理,獲得該城市污水處理廠的MVOC成分譜(圖1).

由重整的成分譜可見(jiàn),其MVOC的組成特征為:甲苯(21.98%)、乙苯(19.00%)、間/對(duì)二甲苯(17.77%)、苯(8.62%)、鄰二甲苯(7.37%)、2-丁酮(4.20%)、乙酸乙酯(3.62%)、甲硫醚(3.41%)、乙酸丁酯(2.39%)、苯乙烯(1.16%),苯系物的含量占此類源排放的MVOC總量的75.89%.

圖1 重整后城市污水處理廠的MVOC源成分譜Fig.1 Reconciliated source profile of MVOC measured in a municipal sewage treatment plant

2.3.5 源成分譜的不確定性分析 由于城市污水廠的污水來(lái)源復(fù)雜、廢氣排放受天氣條件和工廠運(yùn)行工況影響較大以及排放的MVOC污染物在向環(huán)境受體點(diǎn)大氣擴(kuò)散過(guò)程中容易降解或轉(zhuǎn)化為二次污染物等原因,導(dǎo)致MVOC源成分譜存在較大的不確定性.由圖1可知,苯系物、乙酸乙酯、2-丁酮和甲硫醚是環(huán)境受體點(diǎn)和污染源共同的主要成分,而甲苯的含量最高,在受體點(diǎn)和源排放MVOC中分別占22.23%和21.98%.兩者的相關(guān)性分析結(jié)果為 R2=0.845,P＜0.01,相關(guān)性顯著.因此,建立的源成分譜能夠很好反映該類型污染源的排放特征.

3 結(jié)論

3.1 污水處理廠檢出烷烴、鹵代烴、烯烴、芳香烴、含氧有機(jī)物和硫醚等6類共40種VOC化合物,包括34種MVOC成分,各采樣點(diǎn)污染物濃度總體水平由高至低為:污泥脫水機(jī)房＞平流沉砂池＞ B級(jí)曝氣池＞污泥濃縮池＞A級(jí)曝氣池＞廠邊界＞環(huán)境受體點(diǎn).

3.2 苯系物、2-丁酮、乙酸乙酯、乙酸丁酯和甲硫醚為城市污水處理廠重要的分子標(biāo)志物.

3.3 基于源排放特征、分子標(biāo)志物和大氣化學(xué)活性分析,獲得了該污水廠的 MVOC源成分譜,并證明了環(huán)境受體點(diǎn)與源排放具有顯著相關(guān)性.

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致謝：本研究得到了廣州市環(huán)境保護(hù)局科技項(xiàng)目和廣州市水務(wù)局科技項(xiàng)目的經(jīng)費(fèi)資助,在此深表謝意.

Sources and components of MVOC from a municipal sewage treatment plant in Guangzhou.

TANG Xiao-dong1,WANG Bo-guang1*, ZHAO De-jun2, LIU Shu-le1, HE Jie1, FENG Zhi-cheng1(1.Department of Environment Engineering Jinan University, Guangzhou 510632, China；2.Guangzhou Water Project Construction Management Center, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2011,31(4)：576～583

GDX-502 sampling tubes, two-stage thermal desorption and gas chromatography coupled with mass spectrometry were used to investigate the composition and the content of malodor volatile organic compounds(MVOC)emitted from different processing units and the ambient sites of a typical municipal sewage treatment plant in Guangzhou.The molecular markers, atmospheric chemical reactivity, source profiles were studied. The results show that 40 volatile organic compounds (VOCs) were detected in the plant and were composed of alkanes, halogenated hydrocarbons, alkenes,aromatic hydrocarbon, OVOC and mercaptans. 34 MVOC species were detected, accounting for more than 95% of the total VOCs in each processing units. Benzenes, 2-Butanone, ethyl acetate, butyl acetate and dimethyl sulfide were found to be the MVOC molecular markers of the plant, while benzenes were the dominant components with the contribution of 75.89% to the measured MVOC. A strong correlation was found between the reconciliated source profile and the measured MVOC composition at the ambient receptor site.

malodor volatile organic compound (MVOC)；municipal sewage treatment plant；molecular marker；source profile

X703.5

A

1000-6923(2011)04-0576-08

2010-12-08

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(40975077)

* 責(zé)任作者, 教授, tbongue@jnu.edu.cn

唐小東(1985-),男,安徽安慶人,碩士,研究方向?yàn)榇髿馕廴究刂乒こ?