濟南秋季霾與非霾天氣下氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的觀測

徐 政,李衛(wèi)軍,于陽春,王新鋒,周聲圳,王文興,2*(.山東大學(xué)環(huán)境研究院,山東 濟南 25000；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 0002)

濟南秋季霾與非霾天氣下氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的觀測

徐 政1,李衛(wèi)軍1,于陽春1,王新鋒1,周聲圳1,王文興1,2*(1.山東大學(xué)環(huán)境研究院,山東 濟南 250100；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012)

應(yīng)用黑碳儀和積分濁度計于2009年10月11日至11月18日針對濟南市大氣氣溶膠的光學(xué)特性進行了觀測.結(jié)果顯示,觀測期間霾天氣的散射系數(shù)和吸收系數(shù)及非霾天氣的散射系數(shù)和吸收系數(shù)平均值分別為(582.5±311)Mm-1、(680.2±47.2)Mm-1和(205.7±134.8)Mm-1、(31.0±25.8)Mm-1.霾天氣的氣溶膠散射系數(shù)和吸收系數(shù)分別為非霾天氣的2.6倍和2.8倍,單詞散射反照率(SSA)也高于非霾天氣.霾天氣中二次氣溶膠生成及黑碳氣溶膠聚集是改變吸收系數(shù)、散射系數(shù)和SSA的日變化趨勢的重要原因.此外,估算了觀測期間及霾和非霾天氣中氣溶膠的光學(xué)厚度(AOD)分別為0.78,1.14和0.47.后向氣流軌跡分析顯示,非霾天氣的氣流主要來自于濟南的西北至東北方向,運動速度快;而霾天氣的所有的氣流均來自于濟南西南至東南方向,運動速度慢,當(dāng)氣流經(jīng)過山東南部的火點時加劇了濟南市的霾,并嚴(yán)重影響到該地區(qū)大氣氣溶膠的光學(xué)性質(zhì).

霾；吸收系數(shù)；散射系數(shù)；光學(xué)厚度；濟南

氣溶膠顆粒物作為城市大氣污染的主要成分,不僅影響人體健康,而且通過對太陽輻射的吸收和散射,直接影響地球的輻射平衡,間接的影響云凝結(jié)核的形成,從而進一步改變云、霧的光學(xué)性質(zhì)和生命周期[1-4].目前,國內(nèi)隨著工業(yè)的快速發(fā)展,導(dǎo)致對流大氣層中氣溶膠的濃度不斷增加,高濃度的氣溶膠使得城市上空霾出現(xiàn)的頻率不斷增加,并成為一種新的氣象災(zāi)害[5].這種天氣條件不僅導(dǎo)致能見度差,并且危害人體健康[6]. Reid等[7]在研究由生物質(zhì)燃燒引發(fā)的霾時,發(fā)現(xiàn)顆粒物的老化會改變氣溶膠的物理、化學(xué)性質(zhì),并進一步改變光學(xué)性質(zhì).Chameides等[8]發(fā)現(xiàn)由于厚厚的霾層降低了我國農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)地表的太陽輻射通量約為 5%～30%,并因此造成農(nóng)業(yè)作物產(chǎn)量下降.因此,霾所引發(fā)的區(qū)域氣候效應(yīng)也逐漸的成為人們所關(guān)心的問題.

濟南位于華北地區(qū)中心地帶,同時也是環(huán)渤海SO2、NOx、顆粒物等大氣污染物高排放強度地區(qū)的中心地帶,能夠代表華北乃至環(huán)渤海地區(qū)的大氣污染狀.因此,研究濟南市霾天氣條件下氣溶膠的光學(xué)性質(zhì),對進一步了解我國北方大氣氣溶膠輻射強迫的不確定性具有典型意義.本研究為了獲得采樣點氣溶膠的吸收系數(shù)和散光系數(shù),同時利用了黑碳儀和濁度儀對山東省濟南市秋季的大氣氣溶膠光學(xué)性質(zhì)進行了觀測,并進一步對比了霾與非霾天氣的氣溶膠光學(xué)特性.

1 實驗方法

1.1 觀測時間和地點

觀測時間為2009年10月11日至11月18日,觀測點設(shè)于山東大學(xué)環(huán)境研究院(36°40′N,117°03′E)樓頂,距離地面約 15m.采樣點處于校園中部,周圍為教學(xué)和生活區(qū),無明顯的污染源.

1.2 觀測儀器

AE-21型黑碳儀(Aethalometer, Magee Scientific Co, USA)用于測量黑碳氣溶膠(BC)濃度.其測量原理是利用黑碳氣溶膠對光的強吸光特性,屬于光學(xué)灰度測量法.該儀器可以連續(xù)實時觀測黑碳氣溶膠的質(zhì)量濃度,每5min可以自動獲得一個數(shù)據(jù).采樣過程中,氣溶膠的切割粒徑為TSP.

M9003積分濁度儀(ECOTech,Australia)用于測量氣溶膠顆粒的散射系數(shù).該濁度儀采用超長壽命且穩(wěn)定的發(fā)光二極管陣列 LED,波長525nm.儀器裝備內(nèi)置的溫度、壓力、相對濕度測量,外置的加熱進氣管可控制儀器在一定的相對濕度以下進行測量,本實驗將這一相對濕度設(shè)置為60%.采樣過程中,氣溶膠的切割粒徑為TSP.

實驗中還利用美國TEOM公司生產(chǎn)的8500對PM2.5的質(zhì)量濃度進行了在線觀測.PC-3型便攜式自動氣象站同步獲得了采樣期間的各種氣象數(shù)據(jù).通過多次目測法獲取了采樣點周邊大氣能見度的數(shù)據(jù).

1.3 吸收系數(shù)的計算

吸收系數(shù)可以直接通過 Aethalometer測量的衰減系數(shù)計算,或者間接通過儀器得到的 BC濃度反算.吳兌等[9]在 2004年利用 Aethalometer與Photoacoustic Spectrometer進行對比,通過BC的濃度反算其在532nm時的吸收系數(shù),計算式[8-9如下:

式中: MBC為黑碳氣溶膠的質(zhì)量濃度,單位為μg/m3,A532為 Photoacoustic Spectrometer測量的氣溶膠吸收系數(shù),單位為Mm-1.

通過式(1),將實驗中在880nm處獲得的BC濃度轉(zhuǎn)化為532nm的吸收系數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 觀測期間霾天氣與非霾天氣中氣溶膠的吸收系數(shù)、散射系數(shù)特征

圖1為觀測期間 PM2.5質(zhì)量濃度、氣溶膠光學(xué)性質(zhì)及主要的氣象參數(shù),如圖1所示,濟南大氣氣溶膠具有較高的吸收系數(shù)和散射系數(shù),其均值分別為(54.9±44.7)Mm-1和(428.5±315.8)Mm-1.本次監(jiān)測的吸收系數(shù)和散射系數(shù)具有比較一致的變化趨勢,其最大值均出現(xiàn)在10月30日,分別為250.6Mm-1和2005.4Mm-1,其最小值均出現(xiàn)在11月2日,分別為3.9Mm-1和18.1Mm-1.氣象監(jiān)測資料顯示,觀測期間南風(fēng)逐漸減弱,北風(fēng)逐漸加強.在這種氣象條件的作用下,氣溶膠的濃度出現(xiàn)明顯的特征:10月 11～13日以南風(fēng)和西南風(fēng)為主,此時氣溶膠濃度較高; 10月14～21日沒有明顯的主導(dǎo)風(fēng)向,但較大的風(fēng)速使得這段期間并沒有出現(xiàn)嚴(yán)重的污染.之后的10月23～31日以西南風(fēng)和靜風(fēng)為主,氣溶膠濃度明顯升高,并發(fā)生了嚴(yán)重的污染事件.11月1～11日以東北風(fēng)為主,風(fēng)速較大,氣溶膠濃度較低.但在11月4～8日出現(xiàn)了西南風(fēng)和靜風(fēng),在這期間氣溶膠濃度有所升高.這表明觀測期間氣象條件對氣溶膠濃度以及光學(xué)性質(zhì)有較大大的影響.當(dāng)以西南風(fēng)和靜風(fēng)為主時,氣溶膠濃度明顯升高;當(dāng)以東北風(fēng)為主時,氣溶膠濃度明顯降低.

圖1 觀測期間PM2.5質(zhì)量濃度、氣溶膠光學(xué)性質(zhì)和主要氣象參數(shù)的時間變化序列Fig.1 Time-series variations of PM2.5mass concentration, aerosol optical properties and main meteorological factors during 11 Ocotobor to 20 November, 2009

表1 觀測期間氣溶膠光學(xué)性質(zhì)、PM2.5質(zhì)量濃度統(tǒng)計值以及與文獻報道的觀測值的對比Table 1 Statistical results of aerosol optical properties, PM2.5mass concentration observed in this study and reported for other campaigns

將國內(nèi)外文獻中報道的觀測值列于表 1作為比較,濟南市所得到的散射系數(shù)、吸收系數(shù)低于珠江三角洲的廣州[11],高于長江三角洲的臨安[12].吸收系數(shù)與北京相當(dāng),但散射系數(shù)卻遠高于北京[13].與國外的觀測結(jié)果相比,除略高于Kwangju[14]外,濟南的散射系數(shù)、吸收系數(shù)要遠遠高于Atlanta、Granada、Nagoya .

中國氣象局頒布的氣象標(biāo)準(zhǔn)中,排除降水、沙塵暴、浮塵、揚沙、煙幕、吹雪、雪暴等天氣外造成的視障,將空氣濕度＜80%且大氣能見度低于 10km 的天氣現(xiàn)象判定為霾.相對濕度在80%～95%時,則按照大氣成分指標(biāo)進一步判定[18].如圖1所示,根據(jù)觀測的氣象條件,共有20d被確定為霾天,15d為非霾天,觀測期間霾天氣的發(fā)生率高達57.1%.

觀測期間霾天和非霾天的主要參數(shù)統(tǒng)計值匯于表 1,非霾天氣中的 PM2.5質(zhì)量濃度為(52.9±39.1)μg/m3、散射系數(shù)為(205.7±134.8)Mm-1、吸收系數(shù)為(31.0±25.8)Mm-1;而霾天氣中 PM2.5質(zhì)量 濃 度 為 (137.2±85.2)μg/m3、 散 射 系 數(shù) 為(582.5±311.6)Mm-1、吸收系數(shù)為(80.2±47.2)Mm-1.霾天氣發(fā)生時這 3個參數(shù)均有明顯的升高,分別是非霾期間的2.6、2.8和2.6倍.因此,霾期間氣溶膠消光系數(shù)的升高可能是造成霾期間能見度下降的直接原因.尤其是10月25～31日之間,氣溶膠的吸收和散射系數(shù)值都比較高,并且在 10月30日出現(xiàn)了最高值.除了氣象因素外,二次氣溶膠在霾期間的生成速率高于非霾期間,這也是氣溶膠質(zhì)量濃度增加的重要原因之一[19-20],其結(jié)果將進一步導(dǎo)致整個大氣霾層的散射強度增加.另外,霾期間黑碳氣溶膠也會在大氣停留過程中老化并混合有二次硫酸鹽,這種混合會極大地增加黑碳氣溶膠的吸收系數(shù)[21].

2.2 霾與非霾天氣吸收系數(shù)、散射系數(shù)和SSA日變化的對比

圖2為氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的日變化廓線.由圖可見,吸收系數(shù)在非霾期間的最大值為 44.5Mm-1,出現(xiàn)在早晨 7:00;最小值為 20.3Mm-1,出現(xiàn)在 12:00.在霾期間的最大值為106.9Mm-1,出現(xiàn)在早晨8:00;最小值為52.7Mm-1,出現(xiàn)在16:00.兩者都表明上班高峰期城市機動車排出的黑碳氣溶膠會導(dǎo)致城市區(qū)域的顆粒物吸收系數(shù)增加.Moffet等[22]在對洛杉磯城市大氣氣溶膠光學(xué)性質(zhì)調(diào)查時也得到相似的結(jié)論,但是他們并沒有發(fā)現(xiàn)在不同天氣條件下峰值出現(xiàn)的時間不同.這可能是因為在非霾輕污染天氣條件下隨著中午太陽輻射的加強,混合層高度的升高,使得大氣對流加強,污染物開始逐漸擴散,并在午后出現(xiàn)最低值(20.3Mm-1).然而,在霾天氣條件下,氣溶膠質(zhì)量濃度較高和大氣層相對穩(wěn)定,進一步導(dǎo)致了大氣稀釋能力較弱,這可以解釋霾期間吸收系數(shù)的最小值出現(xiàn)滯后的現(xiàn)象.

圖2 霾與非霾天氣溶膠光學(xué)性質(zhì)的日變化Fig.2 Diurnal variation profiles of aerosol optical properties on hazy and non-hazy days.

非霾天氣中散射系數(shù)的最高值出現(xiàn)在早晨5:00左右,為 232.9Mm-1,隨后逐漸降低,12:00出現(xiàn)最小值,為 167.8Mm-1.散射系數(shù)整體呈現(xiàn)出白天低,夜間高的特點.混合層高度是影響非霾天氣散射系數(shù)的變化趨勢的原因之一.相比于非霾天氣的散射系數(shù)及霾天氣的吸收系數(shù),散射系數(shù)在霾天氣表現(xiàn)出不同的變化趨勢.例如,散射系數(shù)在清晨交通峰過后繼續(xù)增長,10:00達到最高值(729.9Mm-1).這可能與二次氣溶膠的轉(zhuǎn)化速率在霾天氣中較高有關(guān)[19].當(dāng) 10:00前大氣層中氣溶膠的生成速率大于擴散速率時,散射系數(shù)就會持續(xù)增長,反之就會下降.10:00之后散射系數(shù)下降并在 16:00時達到最低值(509.701Mm-1),這是由于大氣擴散的加強,使得污染物的擴散速率逐漸大于生成速率,導(dǎo)致散射系數(shù)逐漸降低.

SSA定義為散射系數(shù)與消光系數(shù)之比,它對于評估氣溶膠的直接輻射強迫有重要的意義.在非霾與霾天氣中,SSA具有相似的日變化峰形.即中午逐漸增加并在 14:00～15:00具有最大值,早晚交通峰時降低并在 18:00～19:00具有最小值.這種變化趨勢說明早、晚SSA的降低與交通峰排放出的大量黑碳顆粒物有關(guān)[23],中午SSA的升高則說明觀測點可能存在著光化學(xué)反應(yīng)使得大量的新顆粒生成,使得該區(qū)域的大氣氣溶膠更具散射性[10].而霾天更高的污染物濃度及二次氣溶膠的轉(zhuǎn)化速率使得霾天有更高的SSA.

2.3 氣溶膠光學(xué)厚度的估算

氣溶膠光學(xué)厚度是評估氣溶膠直接輻射強迫的重要因子,它定義為氣溶膠的消光系數(shù)在在垂直方向上的積分.因此,從地面到 H 高度上的AOD(τ)則為:

表2 觀測期間不同天氣條件下的AOD值Table 2 AOD values at different weather

利用 Xue等[25]在山東省航測中獲得的在垂直高度的散射系數(shù)廓線,并結(jié)合本次地面觀測氣溶膠的消光系數(shù),對本次研究區(qū)域的大氣氣溶膠光學(xué)厚度進行了估算.估算方法按照式(2),即在垂直高度上對消光系數(shù)進行積分,獲得 AOD的數(shù)值,結(jié)果如表2所示.整個觀測期間的氣溶膠光學(xué)厚度平均值 0.78.另外,MODIS衛(wèi)星顯示觀測期間AOD值為0.62,與估算的AOD的比值約為0.80,這與王莉莉等[26]利用中國地區(qū)太陽分光觀測網(wǎng)得到的中國東部地區(qū)內(nèi)陸城市衛(wèi)星觀測的AOD與地面觀測的 AOD的比值是相似的.Xin等[27]觀測到北京、上海、蘭州和香河的 500nm的年均AOD為0.50,0.64,0.69和0.44.和先前觀測結(jié)果相比,本次在山東濟南觀測的 AOD要高于其他城市,尤其是在霾期間,AOD高達 1.14.這說明濟南地區(qū)的垂直上空負載著較高濃度的氣溶膠.非霾期間 AOD值為 0.47,這接近于郊區(qū)香河站點的 AOD測量值.由于在不同的天氣狀況下,消光系數(shù)的垂直廓線都會發(fā)生變化,這使得本實驗的估算值具有一定的局限性.

2.4 霾和非霾期間后向軌跡分析

圖3為觀測期間48h后向軌跡圖,結(jié)果顯示,霾天氣所有的氣流軌跡均來自于濟南西南至東南的扇形區(qū)域,而非霾天氣的氣流軌跡來自于濟南的西北至東北方向的扇形地區(qū).這些后向軌跡與圖 1中所示的風(fēng)速風(fēng)向有很好的一致性.后向軌跡還顯示非霾天氣中的氣流大部分是來自高空,且運動距離遠大于霾天的氣流.這表明來自于西北和東北高空的清潔氣流運動速度較快,有利于污染物擴散.相反,來自南方的氣流運動多來自于污染較重的低層大氣,運動相對緩慢,大氣污染物容易發(fā)生聚集.

圖3 霾與非霾期間的48h后向軌跡及觀測期間MODIS火點分布Fig.3 48h air mass back trajectories on hazy and non-hazy days. and MODIS fire map during the samping period, Black dots represent thefire spots

MODIS衛(wèi)星火點圖顯示大量的火點分布在山東南部及河南、江蘇和安徽等省份(http://rapidfire.sci.gsfc.nasa.gov),這是由于采樣期間正值中國北方秋收過后,農(nóng)業(yè)秸稈燃燒普遍存在.因此,當(dāng)來自這些區(qū)域的氣流到達濟南時,不僅會攜帶秸稈燃燒釋放的顆粒物和氣體污染物,而且較小的風(fēng)速不利于污染物擴散,這些都會加劇霾的產(chǎn)生[22].例如,圖 1中所示 10月 25～31日連續(xù)出現(xiàn)霾天氣并且有逐漸加重趨勢,相應(yīng)的時間段火點分布密度增加,這說明來自西南的風(fēng)很可能攜帶了大量的秸稈燃燒釋放物并貢獻到山東區(qū)域霾中.

3 結(jié)論

3.1 2009年10月11日至11月18日期間,觀測得到的濟南大氣氣溶膠的吸收系數(shù)與散射系數(shù)均值分別為(54.9±44.7)Mm-1和(428.5±315.8)Mm-1.觀測期間霾天氣的發(fā)生率為 57.1%,霾天氣和非霾天氣的散射系數(shù)和吸收系數(shù)平均值分別為(582.5±311)Mm-1、(680.2±47.2)Mm-1和(205.7± 134.8)Mm-1、(31.0±25.8)Mm-1,氣溶膠消光系數(shù)的增加是造成霾天氣能見度降低的直接原因.

3.2 霾和非霾天氣的氣溶膠吸收系數(shù)日變化受到早、晚交通峰的影響明顯.非霾天氣散射系數(shù)夜間高,日間低;霾天氣散射系數(shù)日間高,夜間低.這可能是與霾天氣大氣穩(wěn)定以及二次氣溶膠的大量生成有關(guān).SSA在2種天氣下都呈現(xiàn)出中午高,早晚交通峰低的變化趨勢,但霾天氣的數(shù)值高于非霾天氣.

3.3 對觀測期間的 AOD 值進行了估算,得出AOD在觀測期間的平均值為0.78,霾期間為1.14,非霾天氣為0.47.觀測期間的AOD均值高于其他城市相關(guān)的報道值,說明濟南上空存在高濃度的氣溶膠.

3.4 后向軌跡分析顯示,非霾期間氣流主要來自濟南的西北至東北,且運動速度快;而霾天氣所有的氣流均來自濟南西南至東南,且運動速度慢.MODIS衛(wèi)星火點圖顯示大量的火點分布在山東地區(qū)南部及河南、江蘇和安徽等地區(qū),經(jīng)過這些地區(qū)攜帶高濃度氣溶膠的氣流到達濟南后,促進了霾天氣的形成.

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Characteristics of aerosol optical properties at haze and non-haze weather during autumn at Jinan city

XU Zheng1LI Wei-jun1, YU Yang-chun1, WANG Xin-feng1, ZHOU Sheng-zhen1, WANG Wen-xing1,2*(1.Environment Research Institute of Shandong University, Jinan 250100, China；2.Chinese Research Academy of Environmental Science, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2011,31(4)：546～552

A field study was carried out using aethelometer and nephelometer from 11 October to 18 November, 2009 in Jinan. The results show that mean scattering coefficient (Scat.) and absorption coefficient (A.) are (582.5±311) Mm-1and(680.2±47.2) Mm-1during hazy day, (205.7±134.8) Mm-1and (31.0±25.8) Mm-1during non-hazy days. In particular, Scat.and Abs. on hazy day were 2.6 and 2.8 times higher than those on non-hazy days. Also, single scattering albedo (SSA)also exhibited a higher value on hazy days. Diurnal variations of Scat., A., and SSA should attribute to the formation of secondary aerosols and the accumulation of black carbon on hazy days. Furthermore, the mean values of AOD during the whole period, hazy days, and non-hazy days were 0.78, 1.14, and 0.47, respectively. On basis of the analysis of air mass back trajectories, air masses with high speed came from northwest to northeast of Jinan during the non-haze days, whereas air masses with low speed came from southwest to southeast of Jinan. Therefore, those southerly air masses passed the wildfire spots in south of Shandong province would promote formation of the regional hazes, and changed the optical properties of aerosol particles in Jinan.

haze；absorption coefficient；scattering coefficient；aerosol optical depth (AOD)；Jinan

X513

A

1000-6923(2011)04-0546-07

2010-09-08

國家“973”項目(2005CB422203);山東省環(huán)境保護科技計劃項目(2006045)

* 責(zé)任作者, 工程院院士, wxwang@sdu.edu.cn

徐 政(1986-),男,山東新泰人,山東大學(xué)環(huán)境研究院碩士研究生,研究方向為大氣環(huán)境化學(xué).