高溫高壓條件下甲烷和二氧化碳溶解度試驗(yàn)

范泓澈,黃志龍,袁 劍,高 崗,童傳新,馮 沖

(1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院,北京102249;2.中國石化西南油氣分公司川西采氣廠,四川德陽618000;3.中海石油有限公司湛江分公司,廣東湛江523057)

高溫高壓條件下甲烷和二氧化碳溶解度試驗(yàn)

范泓澈1,黃志龍1,袁 劍2,高 崗1,童傳新3,馮 沖1

(1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院,北京102249;2.中國石化西南油氣分公司川西采氣廠,四川德陽618000;3.中海石油有限公司湛江分公司,廣東湛江523057)

根據(jù)不同溫度和壓力條件下測得的甲烷和二氧化碳兩種氣體在碳酸氫鈉型水中的溶解度數(shù)據(jù),對兩種氣體的溶解度與溫度、壓力及地層水礦化度之間的關(guān)系進(jìn)行研究。結(jié)果表明:在地層水中的溶解機(jī)制不同,導(dǎo)致兩種氣體的溶解度值隨溫度、壓力條件的變化具有不同的演變特征;綜合前人低溫(小于90℃)測試的溶解度數(shù)據(jù),可將甲烷溶解度與溫度之間的演變關(guān)系劃分為緩慢遞減(0～80℃)、快速遞增(80～150℃)和緩慢遞增(大于150℃)3個階段;二氧化碳溶解度隨溫度的升高而逐漸降低,隨壓力升高而逐漸增大,其溶解與析離能力受壓力影響更為明顯;實(shí)際地層中,兩種氣體間溶解度的差異演變影響了天然氣的空間分布。

高溫高壓;甲烷;二氧化碳;溶解度;析離能力

含油氣盆地中地層水廣泛分布,是油氣運(yùn)移的重要介質(zhì)。天然氣自烴源巖生成后,首先進(jìn)入孔隙水介質(zhì)中發(fā)生溶解作用,溶解后多余的天然氣才能以氣態(tài)進(jìn)行運(yùn)移和聚集,因此正確認(rèn)識天然氣在地層水中的溶解能力對掌握天然氣富集成藏規(guī)律具有重要意義。近30年來,國內(nèi)外學(xué)者對天然氣的溶解度進(jìn)行了大量試驗(yàn)研究,獲得了許多寶貴的氣體溶解度數(shù)據(jù)。其中,Sultanov[1]、Bиcoц к и й[2]、郝石生[3]和高軍等[4]對烴類氣體的溶解能力進(jìn)行試驗(yàn)測定,提出溫度、壓力和礦化度是影響溶解度的主要因素,并指出甲烷溶解度與深度呈非線性關(guān)系。此外,Diamond[5]、Spycher及吉遠(yuǎn)輝等[6-8]對二氧化碳的溶解度進(jìn)行試驗(yàn)研究,深化了對非烴類氣體溶解能力的認(rèn)識。然而,受試驗(yàn)裝備技術(shù)水平的限制,前人對氣體溶解度的測定僅限于140℃和60 MPa以下,更高溫度、壓力條件下天然氣在地層水中的溶解能力尚不清楚,這制約了對深層氣藏的勘探與開發(fā)。因此,筆者借助PYQ-1型配樣器和雙缸并聯(lián)恒速恒壓泵等先進(jìn)設(shè)備,將試驗(yàn)溫度設(shè)定在90～200℃,壓力設(shè)定在20～120 MPa,分別對CH4和CO2兩類具有代表性氣體的溶解度值進(jìn)行測定,并對兩種氣體溶解度的差異性變化特征及其對氣藏的控制作用進(jìn)行探索性研究。

1 試 驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)準(zhǔn)備

試驗(yàn)所用甲烷氣取自中石化西南油氣分公司川西氣田的馬蓬3井蓬萊鎮(zhèn)組,組分含量達(dá)95.19%。選用CO2氣體純度達(dá)99.99%。地層水選用具有普遍性礦化度(M)值(19.029、34.567 g/L)的碳酸氫鈉型水溶液,試驗(yàn)選取測定溫度為90～200℃,壓力為20～120 MPa。試驗(yàn)儀器由配樣器PYQ-1型、恒速恒壓泵(雙缸并聯(lián))和美國HP-6890型氣相色譜、液氮冷凝器等裝置組成。

1.2 試驗(yàn)流程

首先,借助加壓泵將氣樣注入裝有適量地層水的溶解室內(nèi),并加壓至指定壓力。然后,通過升溫系統(tǒng)把溫度升至測定溫度,并保持恒溫。在指定溫度和壓力條件下,待地層水和甲烷充分溶解達(dá)到平衡后(在溫壓條件一致的條件下,測得氣體在6～20 h內(nèi)的溶解度值相對誤差均小于2%。因此,本次試驗(yàn)選定氣體與水溶解時間超過6 h即可達(dá)到溶解平衡),釋放溶有氣體的地層水。經(jīng)冷凝器快速冷卻,在常溫常壓條件下,測量地層水和溶解氣的體積。計(jì)算氣水比值,即為氣體在該溫度壓力條件下溶解度值。整個試驗(yàn)流程見圖1。

圖1 天然氣溶解度試驗(yàn)流程Fig.1 Flow program of gas solubility experiment

2 試驗(yàn)結(jié)果分析

通過試驗(yàn)與測試,共獲得甲烷和二氧化碳兩種氣體在不同溫度(90、120、150、175、200℃)和壓力(20、40、60、80、100、120 MPa)條件下的有效溶解度數(shù)據(jù)106個。由這106個數(shù)據(jù)繪制成的溶解度與溫度和壓力的關(guān)系見圖2。

圖2 甲烷、二氧化碳?xì)怏w在不同礦化度的碳酸氫鈉水溶液中溶解度曲線Fig.2 Solubility curve of methane and carbon dioxide gas in formation water with different salinity

2.1 甲烷溶解度

甲烷在地層水中的溶解度隨溫度的增加具有不同的遞變特征。在低溫(90～150℃)條件下,曲線變化較快,溫度對天然氣溶解度影響較大(圖2);在高溫(大于150℃)條件下,曲線變化逐漸變緩,溶解度遞增幅度變小。壓力對溶解度的影響與溫度相似,等溫條件下,壓力越高,溶解度值增加幅度越小(圖2(a))。溶解度的變化趨勢表明,隨著地層溫度、壓力的逐漸增大,甲烷氣在地層水中的溶解度逐漸增大,但其溶解能力并不無限增大,而是趨近于一極限值。

甲烷氣的溶解度隨地層水礦化度的增大,具有非線性遞減的趨勢。在低壓(小于20 MPa)條件下,礦化度對甲烷溶解度影響較小;壓力為40～60 MPa時,礦化度對溶解度的影響幅度增大;在溫度壓力相同條件下,甲烷氣體溶解度差值普遍都大于0.3,尤其在60 MPa時其差值達(dá)到最大,這與Baker[9]、郝石生等[3]的測定結(jié)果相一致。當(dāng)壓力為80～120 MPa時,礦化度對溶解度的影響逐漸變小,甚至不及低壓階段(圖2(a))。

相同溫度壓力條件下,試驗(yàn)測得甲烷氣體溶解度值較前人略低。主要受地層水礦化度和天然氣甲烷組分含量影響,而受無機(jī)鹽種類影響不大。一方面,天然氣在水中的溶解度隨礦化度的增加而減小,如本試驗(yàn)的地層水礦化度為19.029 g/L,郝石生試驗(yàn)的地層水礦化度為5.0 g/L,而Sultanov和Bиcoц к и й選用的則是淡水(表3)。另一方面,與其他烴類氣體相比,甲烷氣體具有更小的相對分子質(zhì)量,在溶解能力上好于其他烴類氣體,即甲烷組分含量越高,天然氣的溶解度越大。可見,本次試驗(yàn)的結(jié)果合理。

表3 甲烷溶解度試驗(yàn)結(jié)果對比Table 3 Experimental results comparison of methane solubility

2.2 二氧化碳溶解度

試驗(yàn)結(jié)果(圖2(b))表明,二氧化碳在地層水中的溶解度具有隨溫度的升高而降低、隨壓力增大而增大的變化特征,但遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于相同條件下甲烷的溶解度。這進(jìn)一步驗(yàn)證了二氧化碳比甲烷更易溶解于地層水中。當(dāng)溫度為90℃時,在低壓(20～40 MPa)條件下,CO2的溶解度隨著壓力的增大呈緩慢遞增趨勢。在高壓(80～100 MPa)條件下,溶解度增幅較大。當(dāng)溫度為200℃時,在低壓(20～40 MPa)條件下,溶解度隨著壓力的增大而快速增加,但在高壓(80～100 MPa)條件下溶解度增加幅度逐漸變小,與低溫時呈相反的變化規(guī)律。當(dāng)溫度介于90℃到200℃之間時,溶解度值呈現(xiàn)過渡變化的特征。在同溫同壓條件下,二氧化碳?xì)怏w在地層水中的溶解度隨地層水礦化度的升高而降低,與甲烷的溶解度變化規(guī)律相似。

3 氣體溶解度演變特征與地質(zhì)意義

3.1 溶解度回歸方程

通過對不同溫度、壓力、礦化度碳酸氫鈉水溶液中天然氣溶解度的測定,結(jié)合郝石生[3]、高軍等[4,10]的低溫天然氣溶解度試驗(yàn)數(shù)據(jù),分別得到了甲烷、二氧化碳兩種氣體溶解度與溫度、壓力和礦化度之間的回歸方程式(1)～(3)。

(1)甲烷的溶解度回歸方程式為

當(dāng)t＜90℃時,

當(dāng)t≥90℃時,

烴類氣體試驗(yàn)溶解度與回歸公式計(jì)算的溶解度值(19.029 g/L)相對誤差為0～5%,平均誤差約為1.1%,擬合的數(shù)學(xué)模型精度可信。

(2)二氧化碳?xì)怏w溶解度回歸方程式為

二氧化碳?xì)怏w試驗(yàn)溶解度與擬合計(jì)算的溶解度值(19.029 g/L)相對誤差為0.03%～1.3%,平均誤差約為1.1%,擬合數(shù)學(xué)模型精度可信。

3.2 天然氣微觀溶解機(jī)制

前人認(rèn)為氣體在地層水中的溶解可歸納為物理溶解和化學(xué)溶解兩部分,其中物理溶解能力應(yīng)該隨溫度壓力增加而增大[8]。然而,大量研究表明水分子一般很難被壓縮,一定質(zhì)量的水分子所能提供氣體進(jìn)入的最大空間必然有限。此外,依據(jù)李傳統(tǒng)[11]、宋玉琳[12]等對氣體分子力的研究,認(rèn)為即使在沒有碰撞的時刻,分子之間也存在相互作用,因此可認(rèn)為地層水內(nèi)外氣體之間存在勢能差(ΔE),其值越大,越有利于氣體的物理充填溶解。其表達(dá)式為:ΔE=E1+E2,其中E1是地層水內(nèi)外氣體的壓能差,與溫度、壓力呈函數(shù)關(guān)系,E2是與氣體分子間力有關(guān)的內(nèi)能。當(dāng)水分子間隙充填氣體較少時,地層水內(nèi)外氣體分子間以引力為主,E2為正值;隨溫度的增加,氣體分子充填數(shù)量逐漸增多,分子間距縮小,此時內(nèi)外氣體分子之間以斥力為主,E2逐漸變?yōu)樨?fù)值(圖3,其中,g代表氣體分子,w代表水分子)。當(dāng)?shù)貙铀畠?nèi)外氣體幾乎處于平衡狀態(tài),天然氣難以繼續(xù)充填,孔隙填充溶解量趨于平穩(wěn)。

圖3 氣體物理填充溶解微觀機(jī)制模型Fig.3 Microscopic mechanism model of gas pore filling and dissolving

此外,化學(xué)溶解是天然氣溶解在地層水中的另一原因,不同溫壓條件下,氣體分子也可以與水分子之間進(jìn)行各種化學(xué)反應(yīng),分子(原子)間以化學(xué)鍵的形式締結(jié),即

式(4)表明,低溫條件下,甲烷與水可發(fā)生水合溶解作用(如可燃冰),依據(jù)化學(xué)平衡原理,隨溫度的升高,分子熱運(yùn)動加快,甲烷與水分子的締合作用減弱。因此,甲烷化學(xué)溶解能力具有隨溫度增加而降低的趨勢。式(5)表明,CO2是酸性氧化物,除部分可以與水發(fā)生水合溶解作用外,也可以與水反應(yīng)形成新的產(chǎn)物H2CO3,在水中屬于弱電解質(zhì),可進(jìn)一步少量電離,結(jié)構(gòu)為同一個碳原子上連接兩個羥基,具有不穩(wěn)定性,屬于放熱反應(yīng)。相同壓力條件下,CO2與水作用的溶解氣量也同樣具有隨溫度增加而減小的趨勢。

3.3 甲烷氣溶解度三段式演變特征

前人對同一水型,溫度低于90℃的甲烷氣溶解度試驗(yàn)測定數(shù)據(jù)較多[3]。綜合前人的試驗(yàn)測定結(jié)果與試驗(yàn)規(guī)律,在相同壓力和地層水礦化度條件下,將甲烷溶解度與溫度之間的變化關(guān)系劃分為3個階段。實(shí)際地層中,隨地層埋藏深度的增加,溶解度的變化受溫度、壓力及地層水礦化度的綜合作用,表現(xiàn)為不同深度段內(nèi)甲烷溶解和析離能力存在差異。

第一階段為緩慢遞減階段(0～80℃)。在壓力不變的條件下,隨溫度升高,甲烷水合能力降低,孔隙填充能力逐漸增強(qiáng)[13]。由于水合溶解氣量減小的速率大于孔隙填充溶解氣量增加的速率,在壓力不變的條件下,甲烷氣的總?cè)芙舛瘸蔬f減趨勢,在約80℃時達(dá)到最小(圖4)。然而,隨著地層埋藏深度的增加,溫度、壓力往往呈遞增變化,甲烷溶解度隨溫度的增加(溫度小于80℃)而減小,隨壓力的增大而增大,其溶解能力是溫度、壓力共同作用的結(jié)果。以鶯歌海盆地中央底辟帶溫度壓力系統(tǒng)(地溫梯度為4℃/100 m,在約2 km處出現(xiàn)超壓)為例,計(jì)算埋深約1 km處溶解度達(dá)到最低,對應(yīng)地層溫度約58℃。該深度范圍內(nèi)天然氣易呈游離相分布。

第二階段為快速遞增階段(80～150℃)。在壓力相同、溫度不同的條件下,隨著溫度的升高,地層水與甲烷之間的締結(jié)能力繼續(xù)減弱,但物理孔隙填充能力大幅增強(qiáng),表現(xiàn)出地層水的總?cè)芙鈿饬垦杆偕?圖4)。該階段對應(yīng)地層深度為2～4 km(地溫梯度為4℃/100 m)。同時,隨地層壓力增大,也會使溶解度快速增大,在超壓盆地內(nèi),溶解度遞增幅度更為明顯,表現(xiàn)為甲烷溶解度曲線隨實(shí)際地層埋藏深度的減小而快速降低。因此,在水溶氣沿斷裂等輸導(dǎo)體系由深層向淺部運(yùn)移過程中,溶解度的快速遞減有利于水溶相甲烷氣的快速析離成藏。

第三階段為緩慢遞增階段(大于150℃)。一般認(rèn)為隨著溫度的增加,天然氣在地層水的溶解度應(yīng)該繼承前一階段的變化規(guī)律,但試驗(yàn)分析結(jié)果表明,當(dāng)溫度超過150℃,溫度和壓力對溶解度的影響開始變小,溶解度變化曲線趨于平緩(圖4)。以鶯歌海中央底辟帶為例,在地層埋深大于4.5～5.5 km的強(qiáng)超壓帶內(nèi),隨溫度、壓力的增加,溶解度遞變梯度減小,地層水高溶解能力使得天然氣主要以水溶相存在,且較低的溶解度變化梯度使地層水在運(yùn)移過程中析出的天然氣量很少。

圖4 甲烷溶解度三段式演變模式Fig.4 Three-phase transformation characters of methane solubility

3.4 二氧化碳與甲烷溶解度對比關(guān)系

二氧化碳的溶解能力受分子結(jié)構(gòu)、與水反應(yīng)能力及分子物理填充能力的綜合作用,其值與甲烷溶解度變化趨勢存在明顯不同。相同條件下,二氧化碳的溶解度具有隨溫度的升高而逐漸降低、隨壓力升高而逐漸增大的趨勢。兩種氣體的溶解度試驗(yàn)數(shù)據(jù)對比結(jié)果表明,當(dāng)溫度為90℃、壓力為20 MPa時,CO2溶解度約為同溫同壓條件下甲烷溶解度的10.4倍。當(dāng)溫度為200℃、壓力為100 MPa時,CO2溶解度約為同溫同壓條件下甲烷溶解度的5.2倍(圖5)。因此,正確認(rèn)識實(shí)際地層中兩種氣體之間的溶解能力差異對探尋天然氣的運(yùn)聚規(guī)律具有十分重要的意義。

我國南海北部的鶯歌海盆地以沉積、沉降速率快、地溫梯度高、底辟構(gòu)造發(fā)育為重要特征[14]。東方1-1氣田位于盆地中央底辟帶,已發(fā)現(xiàn)的氣藏組成特征表明,同一井區(qū)內(nèi),深層CO2氣組分含量明顯高于淺部地層(圖6)。

圖5 CO2和CH4溶解度比值隨溫度、壓力的變化關(guān)系Fig.5 Varying relationship of solubility ratio of CO2and CH4with temperature and pressure

圖6 鶯歌海盆地東方1-1氣田氣組分特征與溶解度之間的關(guān)系Fig.6 Relationship between gas components′feature and its solubility of Dongfang 1-1 gas field in Yinggehai Basin

結(jié)合研究區(qū)底辟構(gòu)造帶的幕式快速成藏機(jī)制,當(dāng)?shù)貙訅毫咏蜻_(dá)到地層破裂壓力時,底辟斷裂開啟,深層超壓流體向淺層快速集中排放,成為氣體快速析離脫氣的主要方式[15]。利用溶解度回歸方程計(jì)算得到東方區(qū)DF112井CH4和CO2在不同深度地層水中的飽和溶解度曲線(圖6)。分析表明,在溫度、壓力共同作用下,二氧化碳的溶解能力受壓力控制作用更為明顯。相同深度段內(nèi),兩種氣體的溶解度變化特征存在明顯差異。當(dāng)溶解天然氣的地層水沿底辟斷裂由深層向淺層快速運(yùn)移時,隨地質(zhì)條件改變,相同條件下甲烷溶解度變化幅度遠(yuǎn)比二氧化碳大,成為研究區(qū)淺層富集甲烷氣藏的重要地質(zhì)因素之一。

4 結(jié) 論

(1)兩種氣體在地層水中的溶解機(jī)制不同,隨溫度、壓力及地層水礦化度等變化,兩種氣體的溶解度曲線變化特征存在差異。甲烷溶解度隨溫度的增加,具有緩慢遞減階段(0～80℃)、快速遞增階段(80～150℃)和緩慢遞增階段(大于150℃)3段式演變特征。二氧化碳溶解度具有隨溫度的升高而降低、隨壓力的升高而增大的特征。當(dāng)?shù)貙訙囟?、壓力足夠大時,兩種氣體的溶解能力均趨近于某一極值。

(2)實(shí)際地層中,受溫度、壓力共同作用,在溶有天然氣的地層水由深層沿斷裂等輸導(dǎo)體系向淺層運(yùn)移過程中,隨溫度、壓力降低,兩種氣體飽和溶解度遞變速率不同,導(dǎo)致縱向上不同氣體析離脫氣能力存在明顯差異,成為影響天然氣藏分布的重要因素之一。

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(編輯 徐會永)

Experiment on solubility of CH4and CO2at high temperature and high pressure

FAN Hong-che1,HUANG Zhi-long1,YUAN Jian2,GAO Gang1,TONG Chuan-xin3,FENG Chong1

(1.College of Geosciences in China University of Petroleum,Beijing102249,China;2.Chuanxi Gas Production Factory,Southwest Oil and Gas Field B ranch,SINOPEC,Deyang618000,China;3.Zhanjiang Branch Company,CNOOC,Zhanjiang523057,China)

The relationships between the solubility of the two gases and temperature,pressure as well as the salinity of formation water were studied based on the solubility data of methane gas(CH4)and carbon dioxide gas(CO2)in sodium bicarbonate type water at different temperature and pressure.The results show that the different dissolution mechanism in the for mationwater results in solubility values of two gases with the different evolution characteristics as temperature and pressure changing.Connecting with the predecessors′experimental results under low-temperature condition(less than 90℃),the relationships of the solubility of methane gas and temperature were divided into three stages of slowly descending phase(0-80℃),rapidly increasing phase(80-150℃)and slowly increasing phase(greater than 150℃).The solubility of carbon dioxide gas dissolving in formation water gradually decreases with temperature increasing and gradually increases with pressure increasing,so it is obvious that the pressure controls the dissolution and exsolution of carbon dioxide gas in formation water.The differential evolution characteristics of the solubility between two kinds of gases affect the spatial distribution of natural gas.

high temperature and high pressure;methane gas;carbon dioxide;solubility;exsolved capacity

TE 133.1

A

10.3969/j.issn.1673-5005.2011.02.002

2010-09-10

國家“973”重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(2007CB209503);中國海洋石油有限公司綜合科研項(xiàng)目(Z2008SLZJ-FN0149)

范泓澈(1983-),男(漢族),黑龍江哈爾濱人,博士研究生,主要從事油氣藏形成與分布研究。

1673-5005(2011)02-0006-06