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    北山地下水中Tc的形態(tài)分布及影響因素

    2011-01-22 02:12:53黃支剛王永利陸春海
    核化學(xué)與放射化學(xué) 2011年6期
    關(guān)鍵詞:原子能北山核素

    黃支剛,王永利,陸春海

    成都理工大學(xué) 地球化學(xué)系,四川 成都 610059

    隨著國(guó)家核電事業(yè)的發(fā)展,產(chǎn)生了越來越多的高放核廢物,高放核廢物中有大量的锝,其中99Tc是β放射體,半衰期為2.14×105a,能量為0.292 MeV,可在動(dòng)物體內(nèi)富集,對(duì)環(huán)境具有長(zhǎng)期危害性[1]。麻省理工學(xué)院研究組研究尤卡山廢物處置庫(kù)后指出,Tc作為長(zhǎng)期照射風(fēng)險(xiǎn)源比大多數(shù)錒系元素更重要,它在第一個(gè)7萬年間是主要貢獻(xiàn)者,因此Tc受到高放廢物地質(zhì)處置的特別關(guān)注[2]。

    核素主要在地下水中遷移,而Tc在地下水中的形態(tài)及分布是影響核素遷移的關(guān)鍵。很多學(xué)者對(duì)Tc在水溶液中的存在形態(tài)及分布做過研究,如:20世紀(jì)70年代Owunwanne等[3]研究了Tc在地下水中的存在形式;2003年Guillaumont等[4]更新了Tc的熱力學(xué)數(shù)據(jù);章英杰等[5]進(jìn)行了Tc溶解度的研究;劉德軍等[6]研究了Tc在介質(zhì)中吸附與擴(kuò)散方面的遷移行為。

    目前北山作為國(guó)內(nèi)首選的高放預(yù)選場(chǎng)址,本工作擬針對(duì)北山地下水中Tc的存在形態(tài)及影響形態(tài)分布的因素進(jìn)行研究,以掌握Tc的遷移特性與規(guī)律。

    1 模擬方法及其相關(guān)參數(shù)

    1.1 模擬方法

    由于Tc在地下水中的濃度很低,影響因素很多,形態(tài)分布很復(fù)雜,直接測(cè)量很困難,采用地球化學(xué)軟件可以方便快速的計(jì)算出核素的形態(tài)及分布[7]。

    目前比較流行的地球化學(xué)模擬軟件有PHREEQC、GWB、EQ3/6等,其中PHREEQC憑借自身強(qiáng)大的模擬和計(jì)算能力、友好的界面等優(yōu)勢(shì)贏得了很多地球化學(xué)家的喜愛。本工作把日本原子力學(xué)研究所于2010年9月公布的熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)嵌入到PHREEQC中,進(jìn)行北山地下水中Tc的存在形態(tài)研究,并研究不同pH、pe條件下對(duì)Tc的存在形態(tài)的影響,以了解Tc在地質(zhì)介質(zhì)中的遷移行為。

    1.2 北山地下水的化學(xué)組分

    以甘肅北山五一井地下水為例,進(jìn)行北山地下水中Tc的存在形態(tài)及分布研究。地下水的水溫為12 ℃,pH=7.24,pe=5.8,地下水的詳細(xì)化學(xué)組分列于表1[8]。

    1.3 Tc的熱力學(xué)數(shù)據(jù)準(zhǔn)備

    熱力學(xué)數(shù)據(jù)是計(jì)算水溶液中核素各種存在形態(tài)的基礎(chǔ),準(zhǔn)確而完備的相關(guān)熱力學(xué)數(shù)據(jù)可以使計(jì)算結(jié)果與實(shí)際情況更吻合。本次模擬所涉及的部分重要熱力學(xué)數(shù)據(jù)列于表2[4]。目前國(guó)際上對(duì)Tc的平衡常數(shù)的測(cè)定仍不夠準(zhǔn)確,模擬用到的熱力學(xué)數(shù)據(jù)用表2中數(shù)值近似計(jì)算。

    表1 北山五一井地下水化學(xué)成分[8]

    表2 本次模擬所涉及的Tc的部分重要熱力學(xué)數(shù)據(jù)[4]

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Tc的形態(tài)分布

    假設(shè)Tc在地下水中的摩爾濃度為10-10mol/L,計(jì)算得到它在北山地下水中的形態(tài)分布列于表3。

    表3 北山地下水中Tc的形態(tài)分布

    2.2 pe對(duì)Tc形態(tài)分布的影響

    北山地下水的氧化還原條件可以變化很大,它的pe在-3.2~8的范圍內(nèi)變化[7]。當(dāng)pe<0時(shí),認(rèn)為所處的環(huán)境是還原環(huán)境;pe>0時(shí)所處的環(huán)境是氧化環(huán)境。在12 ℃、pH=7.24、pe=-3~8條件下模擬Tc的形態(tài)及分布規(guī)律,模擬結(jié)果示于圖1。模擬選用Cl作為平衡電荷的元素,以下模擬實(shí)驗(yàn)均相同。

    圖1 pe對(duì)Tc存在形態(tài)及分布的影響

    2.3 pH對(duì)Tc形態(tài)分布的影響

    不同的氧化還原條件下Tc的形態(tài)分布不同,因此在不同氧化還原條件下,分別探討pH對(duì)其存在形態(tài)的影響。

    2.3.1還原條件下pH對(duì)Tc形態(tài)的影響 仍然假定Tc的濃度是10-10mol/L,在t=12 ℃、pe=-2、pH=4.5~9.5條件下,模擬Tc的存在形態(tài)及分布規(guī)律,模擬結(jié)果示于圖2。

    圖2 還原條件下pH對(duì)Tc形態(tài)的影響

    3 結(jié) 論

    (3) 在pH=7.24,pe=-3~-0.5的還原環(huán)境下,Tc以TcO(OH)2形態(tài)占優(yōu),其次為TcCO3(OH)2,兩者所占摩爾百分含量分別為92.7%與6.4%。

    (5) pe=-0.5~0.1的過渡區(qū)間,pe對(duì)Tc的存在形態(tài)影響較大;pe=-3~-0.5區(qū)間,pe對(duì)Tc的存在形態(tài)影響很小。

    [1] 強(qiáng)亦忠.簡(jiǎn)明放射化學(xué)教程[M].北京:原子能出版社,1989:259-260.

    [2] 潘自強(qiáng),錢七虎.高放廢物地質(zhì)處理戰(zhàn)略研究[M].北京:原子能出版社,2009:273-290.

    [3] Owunwanne A,Marinsky J,Monte B. Charge and Nature of Technetium Species Produced in the Reduction of Pertechnetate by Stannous Ion99Tcm[J]. J Nul Med,1997,18(11): 1 099-1 105.

    [4] Guillaumont R,Fangh?nel T,Fuger J,et al. Update on the Chemical Thermodynamics of Uranium,Neptunium,Plutonium,Americium and Technetium[R]. Amsterdam: North Holland Elsevier Science Publishers B.V.,2003.

    [5] 章英杰,蘇錫光,曾繼述,等.Tc(Ⅳ)在地下水中的溶解度測(cè)定[M]∥中國(guó)原子能科學(xué)研究院年報(bào).北京:原子能出版社,2004:137-137.

    [6] 劉德軍,范顯華,章英杰,等.99Tc在Ca-基膨潤(rùn)土中的吸附行為[J].核科學(xué)與工程,2004,24(2):144-151.

    [7] 貫鴻志,張振濤,蘇錫光,等.北山地下水中Am的形態(tài)分布研究[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2009,31(2):121-124.

    [8] 王 駒,范顯華,徐國(guó)慶,等.中國(guó)高放廢物地質(zhì)處置十年進(jìn)展[M].北京:原子能出版社,2004:85-86.

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