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    硅膠對Ge的吸附性能研究

    2011-01-19 07:47:14李忠勇高惠波陳大明韓連革張文輝金小海白紅升雷衍慶
    核化學(xué)與放射化學(xué) 2011年1期
    關(guān)鍵詞:固液等溫硅膠

    李忠勇,高惠波,陳大明,韓連革,張文輝,金小海,白紅升,雷衍慶,尹 衛(wèi)

    原子高科股份有限公司,北京 102413

    PET是目前分子影像技術(shù)的重要手段之一,其顯像過程是將正電子顯像劑注入人體,它們隨血液循環(huán)濃集在病灶組織。正電子發(fā)生湮沒輻射,產(chǎn)生一對能量相等、方向相反的γ光子,PET掃描儀利用γ光子對的直線性和同時性進(jìn)行符合探測,經(jīng)過處理,就可重建出正電子顯像劑在體內(nèi)病灶的斷層圖像,并顯示活體內(nèi)的代謝及生化活動[1-3]。PET顯像技術(shù)是目前用以診斷腫瘤、心臟病和神經(jīng)系統(tǒng)疾病的最優(yōu)手段,但其顯像過程受到很多物理因素的影響,必須進(jìn)行校正[4],衰減校正就是PET校正技術(shù)中重要的一種[5]。68Ge-68Ga衰變時主要γ射線能量為511 keV,與體內(nèi)電子湮滅產(chǎn)生的γ光子能量一致,具有良好的特性,因此68Ge-68Ga射線源在PET衰減校正中得到廣泛的應(yīng)用[6-7]。

    硅膠是由多聚硅酸經(jīng)分子間脫水而形成的一種多孔性物質(zhì),屬于無定形結(jié)構(gòu),具有較大的比表面積,具有很好的吸附性能以及較高的耐輻照性能和化學(xué)穩(wěn)定性,利用其吸附性能,可以制備68Ge放射源。因此有必要研究68Ge在硅膠上的吸附行為,掌握其吸附性能和規(guī)律,從而為制源工藝提供相關(guān)參數(shù)。本工作以68Ge為示蹤劑,Ge為載體,研究各種實(shí)驗(yàn)條件如時間、HNO3濃度、溫度、固液比等對吸附的影響,為研究68Ge在硅膠上的吸附行為提供有益參考。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    硅膠(SiO2·xH2O),試劑級,青島海洋化工廠分廠;無載體68Ge溶液,核純度大于99.99%,107.3 GBq/L,北京原子高科股份有限公司; GeO2,高純試劑(純度99.999%),國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;HCl、HNO3,分析純,北京化工廠;乙醇(CH3CH2OH),分析純,北京化學(xué)試劑公司。

    BS110S型電子天平,德國Sartorius公司;TGL-16G型離心機(jī),上海安亭科學(xué)儀器廠;HY-5型回旋式振蕩器,江蘇省金壇市榮華儀器制造有限公司;ZD79-C真空干燥箱,北京興爭儀器設(shè)備廠;FH463A1智能定標(biāo)器,北京核儀器廠;FT-603井型γ閃爍探頭,北京核儀器廠。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.168Ge示蹤溶液的配制 在10 mL西林瓶中加入1 mol/L HNO3溶液5.50 mL,移取無載體68Ge溶液0.20 mL至瓶中,混合均勻。稀釋后的68Ge溶液放射性濃度約為3.76 GBq/L,作為放射性示蹤溶液。

    1.2.2Ge溶液的配制 稱取144.24 mg GeO2粉末,用9 mol/L HCl溶液2.50 mL溶解,溶液為無色澄清液體;將其移入10 mL容量瓶中,用15 mol/L HNO3溶液定容,得到10.00 g/L的載體Ge溶液(以Ge量計(jì)算),備用。

    1.2.3硅膠的預(yù)處理 取適量硅膠,用去離子水漂洗數(shù)次,除去懸浮的粉末;在140 ℃下加熱活化24 h,于60 ℃下保存?zhèn)溆谩?/p>

    1.2.4Ge的吸附 移取10.00 g/L的Ge溶液0.30 mL、15 mol/L HNO3溶液1.70 mL、68Ge示蹤溶液0.30 mL至10 mL反應(yīng)瓶中,混合均勻,取100 μL作為樣品,測量放射性計(jì)數(shù);然后加入50.00 mg硅膠,振蕩器中速振蕩20 min,將硅膠移出、干燥,溶液離心后取100 μL作為樣品,測量放射性計(jì)數(shù)。

    1.3 吸附率和吸附量的計(jì)算

    吸附率計(jì)算公式:

    硅膠吸附量計(jì)算公式:

    式中,C0、C1分別為吸附前后樣品溶液的放射性計(jì)數(shù);V0為吸附前Ge溶液的體積,mL;ρ0(Ge)為吸附前Ge溶液質(zhì)量濃度,g/L;m為硅膠質(zhì)量,mg。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 時間對吸附的影響

    吸附時間對吸附的影響示于圖1。由圖1看出,當(dāng)t<15 min時,隨著吸附時間的增加,硅膠對Ge的吸附率顯著增加;當(dāng)t>15 min后,吸附率變化不明顯,吸附達(dá)到靜態(tài)吸附平衡。據(jù)此,以下實(shí)驗(yàn)的吸附時間均設(shè)定為20 min。

    圖1 時間對硅膠吸附Ge的影響

    2.2 HNO3濃度對吸附的影響

    圖2 HNO3濃度對硅膠吸附Ge的影響

    2.3 溫度對吸附的影響

    溫度對硅膠吸附Ge的影響示于圖3。圖3曲線表明,在5~35 ℃范圍內(nèi)[8],溫度對硅膠吸附Ge的影響不明顯,溫度較低時仍有較高的吸附率,因而實(shí)驗(yàn)選擇在室溫條件下進(jìn)行即可。

    圖3 溫度對硅膠吸附Ge的影響

    2.4 固液比對吸附的影響

    實(shí)驗(yàn)中固定液相體積(總體積為2.0 mL),改變硅膠的加入質(zhì)量,分別得到固液比為2.5、10、25、50、100、250 g/L的溶液體系進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)。固液比對硅膠吸附Ge的影響示于表1。由表1看出,隨著固液比的增大,單位質(zhì)量的硅膠對Ge的吸附量明顯降低;而吸附率增大,能夠提高Ge的利用率。68Ge放射源的制備中應(yīng)首先保證68Ge的利用率,因此實(shí)驗(yàn)選擇固液比為25 g/L。

    表1 固液比對硅膠吸附Ge的影響

    注(Notes):c(HNO3)=14 mol/L,ρ0(Ge)=1.5 g/L,室溫(Room temperature),t=20 min

    2.5 Ge濃度對吸附的影響

    Ge初始質(zhì)量濃度變化對硅膠吸附Ge的影響示于圖4。由圖4可知,當(dāng)Ge初始質(zhì)量濃度小于0.65 g/L時,吸附率變化很??;當(dāng)Ge初始質(zhì)量濃度大于0.65 g/L時,隨著Ge初始質(zhì)量濃度的增大,吸附率明顯降低;而吸附量逐漸增加,最后吸附量變化不明顯,說明隨著Ge初始質(zhì)量濃度的增加,硅膠對Ge的吸附達(dá)到飽和,在飽和狀態(tài)下,有利于吸附的均勻性。實(shí)驗(yàn)條件下硅膠對Ge的靜態(tài)最大吸附量(即吸附容量)約為120 mg/g(以硅膠計(jì),下同);若Ge全部以68Ge計(jì),硅膠對68Ge的吸附可達(dá)3.15×107MBq/g。

    圖4 Ge初始質(zhì)量濃度對硅膠吸附Ge的影響

    2.6Cl-濃度對硅膠吸附性能的影響

    實(shí)驗(yàn)中載體Ge溶液是由9 mol/L HCl溶液溶解GeO2實(shí)現(xiàn)的,難免會引入Cl-。通過往反應(yīng)體系中滴加10 mol/L HCl溶液,改變體系的Cl-,研究Cl-濃度對硅膠吸附性能的影響,結(jié)果示于圖5。由圖5可以看出,隨著溶液中Cl-濃度的增大,吸附率逐漸降低;但是在0.9 mol/L左右的Cl-濃度下,硅膠對Ge仍具有較高的吸附率(大于60%),實(shí)驗(yàn)中Cl-濃度為0.3 mol/L,吸附率大于80%,滿足生產(chǎn)需求。

    圖5 Cl-濃度對硅膠吸附Ge的影響

    2.7吸附等溫式

    常用的吸附模型有Langmuir和Freundlich兩種等溫類型,分別有相應(yīng)的比較成熟的吸附等溫式來描述[9]。

    (1) Langmuir吸附等溫式

    Langmuir吸附等溫式是建立在單分子理論基礎(chǔ)上的,可以表達(dá)為

    以ρ/Q對ρ作圖(圖6),直線斜率為1/Qe,截距為1/(Qeb)。

    圖6 Langmuir方程擬合

    (2) Freundlich吸附等溫式

    Freundlich吸附等溫式是建立在無數(shù)實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上的經(jīng)驗(yàn)式,可以表達(dá)為:

    以lgQ對lgρ作圖(圖7),直線斜率為1/n,截距為lgK。

    圖7 Freundlich方程擬合

    用Freundlich方程擬合數(shù)據(jù),所得方程為:Q=48.58ρ0.46(r2=0.985 2),可以計(jì)算出Freundlich特征常數(shù)K=48.58,1/n=0.46,即n=2.17。說明硅膠對Ge的吸附也符合Freundlich模型。一般認(rèn)為1/n=0.1~0.5時容易吸附,1/n>2時則難于吸附;該硅膠對Ge的等溫吸附0.1<1/n<0.5,說明硅膠易于吸附Ge。

    2.8 吸附熱力學(xué)

    實(shí)驗(yàn)測定了288.15、293.15、298.15 K條件下硅膠對Ge的吸附量,圖8顯示了不同溫度下的吸附等溫線。

    圖8 硅膠對Ge的等溫吸附

    由圖3和圖8可以看出,硅膠對Ge的吸附量隨著溫度的升高而升高,屬于吸熱反應(yīng)。若不考慮溫度對ΔH?和ΔS?的影響,應(yīng)用吉布斯(Gibbs)方程與吸附平衡系數(shù)(固液平衡時,吸附質(zhì)在兩項(xiàng)中的分配系數(shù)k)可以計(jì)算出各熱力學(xué)函數(shù):

    ΔG?=-RTlnk

    ΔG?=ΔH?-TΔS?

    由上面兩式可得:

    式中,ΔG?為吸附標(biāo)準(zhǔn)自由能的改變量,J/mol;ΔH?為標(biāo)準(zhǔn)吸附熱,J/mol;ΔS?為吸附的標(biāo)準(zhǔn)熵變量,J/mol;R為氣體常數(shù),J/(mol·K);T為絕對溫度,K;k為平衡吸附系數(shù)。

    以lnk對1/T作圖(圖9)。直線斜率為-ΔH?/R,截距為ΔS?/R。

    圖9 溫度對平衡吸附系數(shù)的影響

    2.9 吸附動力學(xué)

    實(shí)驗(yàn)測定了硅膠吸附Ge的動力學(xué)曲線,示于圖10。

    表2 硅膠吸附Ge的熱力學(xué)函數(shù)

    圖10 硅膠吸附Ge的動力學(xué)曲線

    用4種常見的動力學(xué)模型擬合硅膠吸附Ge的動力學(xué)過程(表3),在吸附進(jìn)行前10 min內(nèi),4個方程相關(guān)性都較好,其中一級動力學(xué)方程相關(guān)系數(shù)r2=0.980 6,為吸附最優(yōu)模型。根據(jù)動力學(xué)方程可以求算表觀吸附速率常數(shù)k′。

    一級動力學(xué)方程表達(dá)式為:

    ln[1-u(t)]=-k′t

    式中,k′是表觀吸附速率常數(shù),min-1;Kc是平衡常數(shù);k1和k2分別為一級正反應(yīng)和逆反應(yīng)速率常數(shù),min-1;ρ0、ρt、ρe、ρAe分別為開始時、t時刻、平衡時溶液中Ge的質(zhì)量濃度和被吸附的Ge的質(zhì)量濃度,g/L;Qt、Qe分別為吸附劑的吸附量和飽和吸附量,mg/g。

    以ln[1-u(t)]對t作圖(圖11),直線斜率為-k′,截距應(yīng)當(dāng)為0。

    由圖11可以看出,線性結(jié)果良好,直線斜率即為反應(yīng)的表觀吸附速率常數(shù)。擬合數(shù)據(jù),所得方程為ln[1-u(t)]=-0.29t(r2=0.980 6),進(jìn)而求出k1=0.27 min-1,k2=0.02 min-1,k′=0.29 min-1,Kc=11.42。

    表3 吸附動力學(xué)擬合方程關(guān)系

    圖11 一級動力學(xué)方程的線性擬合

    2.10 吸附機(jī)理的淺探

    Ge在硅膠上的吸附是一個吸熱過程,通過Langmuir模型和一級動力學(xué)模型的分析,推測Ge在硅膠上的吸附屬于單分子層吸附。硅膠對Ge的吸附,HNO3濃度具有重要的影響,認(rèn)為溶液中的Ge以不同陽離子形態(tài)存在,與硅膠表面-OH上的H+交換而被吸附,比較符合陽離子交換過程;有關(guān)硅膠對Ge的吸附機(jī)理尚不甚清楚,需要進(jìn)一步的研究驗(yàn)證[6, 13]。

    3 結(jié) 論

    (1) 硅膠吸附Ge的最佳條件為:反應(yīng)時間20~30 min、HNO3濃度為10~15 mol/L,硅膠與Ge溶液在室溫下反應(yīng),ρ0(Ge)>0.65 g/L,此時Ge的吸附率大于80%。

    (2) 實(shí)驗(yàn)條件下,硅膠對Ge的靜態(tài)最大吸附量約為120 mg/g(以硅膠計(jì));若體系全部采用68Ge,硅膠對68Ge的吸附可達(dá)3.15×107MBq/g。

    (3) 硅膠對Ge的吸附符合Langmuir吸附模型,也能夠較好的符合Freundlich吸附模型。Freundlich特征常數(shù)0.1<1/n<0.5,說明硅膠容易吸附Ge。

    (4) 硅膠對Ge的吸附是一個吸熱過程,硅膠對Ge的吸附動力學(xué)以一級動力學(xué)方程擬合結(jié)果最優(yōu),可以認(rèn)為吸附過程是影響吸附速率的主要控制步驟,表觀吸附速率常數(shù)k′=0.29 min-1。

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