好氧顆粒污泥同時脫氮除磷實時控制的研究

高景峰,陳冉妮,蘇 凱,張 倩,彭永臻 (北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院,北京 100124)

好氧顆粒污泥同時脫氮除磷實時控制的研究

高景峰*,陳冉妮,蘇 凱,張 倩,彭永臻 (北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院,北京 100124)

為實現(xiàn)以厭氧/好氧方式處理生活污水常低溫同時脫氮除磷好氧顆粒污泥(AGS)工藝的實時控制,研究了冬季低溫條件下磷負荷變化對系統(tǒng)同時脫氮除磷的影響及DO、pH值和ORP的變化規(guī)律;并通過靜態(tài)實驗研究了同時脫氮除磷AGS中聚磷菌(PAO)的組成.結果表明,DO、pH值和ORP的特征點對應反硝化結束、厭氧放磷結束、吸磷結束以及硝化結束等階段,可以作為AGS同時脫氮除磷的實時控制參數(shù).同時脫氮除磷AGS中,以氧作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的14.19%;以氧和NO3--N作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的74.32%;以氧、NO3--N和NO2

--N作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的11.47%.在好氧條件下AGS可以實現(xiàn)同時硝化、反硝化、好氧吸磷和反硝化吸磷.

好氧顆粒污泥；同時脫氮除磷；實時控制

低碳氮磷比廢水脫氮除磷所面臨的主要問題是如何以最低的代價同時提高總氮、總磷的去除率.為此,研究者一方面積極尋找廉價的碳源,如取消初次沉淀池[1]、污泥發(fā)酵[2]等;另一方面研發(fā)新的工藝,不用碳源或盡量充分利用已有的碳源,如厭氧氨氧化[3]、短程脫氮[4]、同時硝化反硝化[5]、反硝化除磷[6]等.

作為一種自凝聚的微生物聚集體,好氧顆粒污泥(AGS)具有高生物量、高沉速、耐沖擊負荷等優(yōu)點.由于AGS自身的結構特點以及氧擴散梯度的存在,在好氧條件下,可以在顆粒內部形成缺氧區(qū)、厭氧區(qū),為氨氧化菌、亞硝酸氮氧化菌、反硝化菌以及聚磷菌等的協(xié)同存在提供了條件,使得利用AGS實現(xiàn)同時脫氮除磷成為可能,在一定程度上解決了碳源對同時脫氮除磷的限制.

SBR工藝可控性好、運行操作靈活,在污水處理領域得到廣泛的應用,由于該工藝運行管理復雜,自動化水平要求高,只有實現(xiàn)其自動控制,才能充分發(fā)揮其優(yōu)勢.筆者在SBR反應器中培養(yǎng)獲得具有同時脫氮除磷功能的AGS,并在常低溫穩(wěn)定運行254d.然而,關于同時脫氮除磷AGS反應器實時控制的研究尚未見報道.本試驗對同時脫氮除磷AGS反應過程中DO、pH值和ORP的變化規(guī)律進行了研究,同時考察了系統(tǒng)中聚磷菌(PAO)的分類及其對同時脫氮除磷及控制參數(shù)的影響.

1 材料與方法

1.1 試驗材料

試驗所用污泥來自北京市方莊污水處理廠排放的剩余污泥;試驗用水為北京工業(yè)大學家屬區(qū)排放的實際生活污水,其水質平均值為 COD為191.37mg/L,PO43--P為6.14mg/L,NH4+-N為58.32mg/L,pH值為7.42.

1.2 試驗裝置與運行

試驗所用SBR的直徑為18cm,有效高度為55cm,有效容積為12L,反應器容積交換率為50%.反應器每周期添加丙酸鈉和乙酸鈉,使得 COD增加至 360mg/L.采用鼓風曝氣,維持好氧階段DO濃度在 5～7mg/L.反應器的運行方式為:進水(3min),厭 氧 (240min),曝 氣 (470min),沉 淀(1～5min),排水(2min),用以培養(yǎng)具有同時脫氮除磷的AGS.由于AGS反應器出水SS較高,因此并未控制系統(tǒng)的污泥齡,即能達到排泥除磷的目的.反應器于2007-04-19啟動,共運行254d,其中第1～161d為夏秋季,第162～254d為冬季,夏秋季的反應器運行溫度為20～27℃,冬季溫度為9～13℃.在冬季低溫條件下,考察了磷負荷的變化對系統(tǒng)同時脫氮除磷性能的影響,監(jiān)測過程DO、pH值和ORP的變化規(guī)律,以求實現(xiàn)AGS同時脫氮除磷的實時控制;并以批式試驗探查了聚磷菌的組成及其對AGS同時脫氮除磷及過程控制的影響.

1.3 分析項目與測試方法

COD、MLSS、NO2--N、NO3

--N、NH4

+-N、TIN以及PO43--P均采用標準方法[7]進行檢驗分析;使用德國WTW Multi340i及相應傳感器在線檢測DO、pH值、ORP和溫度;使用OLYMPUS BX51/52進行微生物相觀察.

2 試驗結果

試驗在厭氧/好氧交替式系統(tǒng)中運行,運行至第20d時成功培養(yǎng)出AGS,并且在第42d獲得較好的同時脫氮除磷效果,當運行條件為冬季低溫時仍然維持出水各項指標達到排放標準, NH4+-N、TIN和 PO43--P平均去除率分別為96.33%、79.49%和 99.68%,出水平均值分別為2.50,13.81和0.02mg/L.

2.1 反應周期變化

2007-12-11對正常運行條件下的AGS反應器進行了第1次周期檢測,結果見圖1.進水混合后反應器中:COD為230.27mg/L,NH4+-N為33.38mg/L, TIN為34.96mg/L,PO43--P為3.24mg/L.厭氧階段開始時由于反硝化作用以及PAO等細菌的吸收和吸附作用,COD得到去除,運行1h后COD量趨于平穩(wěn),TIN與COD趨勢基本相同,部分降低,pH值從上升轉為降低,而 ORP下降增快;厭氧過程中,放磷速度為 0.2311mg/min,2h左右放磷基本完畢,PO43--P最大濃度為 35.12mg/L,此時 ORP曲線趨于平穩(wěn);好氧階段開始,COD下降,NH4+-N和TIN同時下降,PO43--P迅速降低,吸磷速率為0.2851mg/min,2h內吸磷完成,此時pH值從上升轉至下降,DO同樣出現(xiàn)“拐點”;好氧階段 3h之后,NH4+-N濃度比TIN濃度下降偏快,好氧階段第6h以后COD濃度在平臺階段之后出現(xiàn)一個下降拐點,之后 NH4+-N、TIN下降加快,周期末端,pH值和DO均出現(xiàn)上升拐點.最終COD去除率為78.43%,出水濃度為49.67mg/L; NH4+-N去除率為100%;TIN去除率為83.31%,出水濃度為5.83mg/L;PO43--P去除率為100%.

在2007-12-11的檢測中發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)除磷速率較高,為進一步研究系統(tǒng)同時脫氮除磷的能力以及高濃度磷含量對于整個系統(tǒng)的影響,2007-12-26對反應器進行了第2次周期試驗,結果見圖2,在進水中添加了磷酸二氫鉀,使得進水混合后反應器中:COD為234.78mg/L,NH4+-N為38.09mg/L, TIN為43.04mg/L,PO43--P為9.72mg/L.厭氧階段初期 COD得到去除,后趨于平穩(wěn),TIN部分降低,pH值和 ORP在 TIN部分下降之后出現(xiàn)與2007-12-11厭氧階段相同的拐點;厭氧過程中,放磷速度為 0.2952mg/min,2h放磷完畢,PO43--P最大濃度為35.12mg/L;好氧階段前期,COD變化緩慢,NH4+-N和TIN濃度緩慢降低;吸磷過程較快,3h內完成,吸磷速率為 0.3036mg/min,吸磷過程結束,DO快速上升而pH值出現(xiàn)短暫平臺后開始下降,而ORP上升曲線趨于平緩;好氧階段3h之后,NH4+-N的下降趨勢較TIN明顯;周期的后2h,NH4+-N、TIN以及COD下降加快,并且在最末 30min左右 pH值和 ORP同樣出現(xiàn)了在2007-12-11的周期末端出現(xiàn)的上升拐點.最終COD去除率為 76.92%,出水濃度為 54.18mg/L; NH4+-N去除率為100%;TIN去除率為70.89%,出水濃度為12.53mg/L;PO43--P去除率為100%.

圖1 2007-12-11反應周期中氨氮、總無機氮、可溶性正磷酸鹽和COD及DO、pH值和ORP隨時間的變化Fig.1 The concentration profiles during the cycle on December 11, 2007

2008-01-04再次增加進水磷濃度,使得COD為279.93mg/L,NH4+-N為33.07mg/L,TIN為37.38mg/L,PO43--P為13.16mg/L.最終PO43--P和NH4+-N完全去除,出水TIN為12.69mg/L,去除率為66.05%,COD降為55.16mg/L.在厭氧開始后的 1h內,好氧開始,吸磷過程完成以及周期末端出現(xiàn)了DO、pH值和ORP的不同拐點,變化特征與前2個周期類似.

2.2 DO、pH值和ORP與反應過程的關系

厭氧階段幾乎沒有DO的存在;好氧階段開始,DO迅速上升,然后出現(xiàn)平臺,此時普通好氧細菌對 COD的利用和去除基本結束;2h左右PO43--P的去除基本結束,DO濃度增長加快;之后,NH4+-N和 TIN的降解速率出現(xiàn)差異;周期末,NH4+-N和TIN迅速下降,特別是NH4+-N降至0mg/L,DO上升速度加快,好氧階段末DO的拐點可以指示AGS氨氧化結束.

pH值在厭氧階段 1h內由上升轉至下降的拐點是反硝化結束的標志;在好氧曝氣階段,pH值在磷濃度下降至0時,上升至短暫平臺后下降或者直接轉為下降,可以指示吸磷過程完成;氨氧化過程結束后pH值開始上升,與DO曲線的特征點可以共同指示硝化的結束.

ORP曲線在厭氧開始階段隨著COD濃度的減少有所下降,反硝化結束,ORP下降增快,厭氧放磷結束時,ORP值由下降趨于平緩;好氧開始階段,ORP值迅速上升,后緩慢上升.

2.3 不同電子受體條件檢測PAO的族群分布

從進水磷沖擊負荷的試驗中可以發(fā)現(xiàn),磷濃度的不斷增加并沒有影響磷最終的去除率,而磷濃度對整個脫氮除磷效果特別是硝化和反硝化作用是否能夠完成存在一定的影響,試驗中吸磷過程總是比氮的去除提前結束,磷濃度的增加,消耗了一定量的碳源,使得吸磷結束后的好氧反硝化過程受到抑制,反硝化速度低于硝化速度,影響了SND的最終效果.國內外試驗[8-10]通常認為反硝化PAO可以減少系統(tǒng)對碳源的要求,而達到反硝化除磷作用的AGS系統(tǒng)通常是在吸磷之前添加一定量的亞硝酸鹽和硝酸鹽來保證反應的進行.本試驗設計 COD:N:P=360:60:6,實際運行時,特別是2007-12-26周期和2008-01-04周期中,進水 PO43-濃度甚至更高,而反應周期最終仍然獲得了較好的同時脫氮除磷效果.在低 COD條件下的這種結果,說明系統(tǒng)在節(jié)省碳源方面具有一定能力,因此進一步利用不同電子受體對AGS中的PAO的族群進行分析,研究反硝化除磷方式是否存在于本系統(tǒng)中,以及能夠達到何種程度.

參考 Hu等[11]的試驗方法,在同時脫氮除磷效果良好時,從反應器中取厭氧段結束的污泥等分為3份,放入3個反應器內,命名為R1、R2、R3,分別以氧、NO2--N和NO3

--N作為電子受體進行了批次試驗,3個反應器初始 COD濃度為108.36mg/L,PO43--P為14.98mg/L,反應一共進行了320min.R1曝氣充分,R2和R3中初始NO2--N和NO3

--N設為20mg/L(圖3).試驗結束時,以氧為電子受體的 R1中PO43--P完全去除,NH4+-N和NO2--N、NO3

--N均有存在;以NO2--N為電子受體的R2出水PO43--P為13.26mg/L,去除率為11.47%;以NO3--N為電子受體的 R3出水 PO43--P為 2.13mg/L,去除率為85.81%.R2和R3仍有大量NH4+-N存在,NO2--N和NO3

--N均較少,濃度低于1mg/L.

利用Hu等[11]的公式對PAO族群進行計算.P代表全部的PAO去除的磷酸鹽的量,PO代表PAO族群中只能以氧當做電子受體的 PAO去除的磷酸鹽的量,PON代表 PAO族群中能以氧和NO3--N(但不包括NO2--N)作為電子受體的PAO去除的磷酸鹽的量,PONn代表PAO族群中能以氧、NO3--N和NO2--N為電子受體的PAO去除的磷酸鹽的量.MO是以氧為電子受體條件下,吸磷結束時的吸磷量,MON為以NO3--N為電子受體條件下,于缺氧段結束時的吸磷量,MONn為以 NO2--N為電子受體條件下,于缺氧段結束時的吸磷量.

圖3 分別以氧、NO3--N、NO2--N為電子受體時磷酸鹽濃度的變化Fig.3 Phosphorus concentration profiles in P uptake batch tests using oxygen, nitrate and nitrite as electron accepter

從試驗結果計算得到只能以氧作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的14.19%;能以氧和NO3

--N作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的74.32%;能以氧、NO3--N和NO2

--N作為電子受體的 PAO能夠去除總磷酸鹽的 11.47%,認為系統(tǒng)的AGS中存在反硝化PAO,在好氧條件下能夠在顆粒內部進行反硝化除磷.因此好氧階段開始,硝化過程的速度低于吸磷過程的速度,系統(tǒng)中NH4+-N、TIN在吸磷階段持續(xù)下降,在這一階段,可能存在同時脫氮除磷現(xiàn)象,包括反硝化除磷現(xiàn)象;由于吸磷過程較快而硝化過程較慢,因此造成了除磷和脫氮過程最終無法同時完成的結果;但是在除磷結束后的好氧過程,TIN繼續(xù)下降,發(fā)生了SND.

3 討論

AGS的同時脫氮除磷過程可以利用DO、pH值和ORP等參數(shù)進行實時控制,準確掌握AGS同時脫氮除磷的運行狀態(tài).在厭氧階段,DO迅速降至 0,由于上一周期殘留的部分亞硝酸鹽和硝酸鹽的去除使得pH值上升而ORP值下降[圖1(b)和圖2(b)中的點A].反應進行1h以內,pH值由上升轉為下降,ORP下降速度加快,表示反硝化作用結束,厭氧放磷、產(chǎn)酸的開始[12],如式(4)所示. 2C2H4O2+(HPO3)(聚磷酸)+H2O→(C2H4O2)2(貯存的有機物)+PO43-+3H+(4)

周期運行2h以后,ORP從下降趨于平緩[圖1(b)和圖 2(b)中的點 B],與放磷過程的完成趨于一致,可以認為厭氧放磷過程結束,系統(tǒng)內不再產(chǎn)生PO43-,因此ORP不再變化.

以C特征點為界分析好氧階段的參數(shù)變化.好氧階段開始,厭氧段吸附進入污泥細菌(主要是除磷菌)內部的有機物,在好氧菌的作用下,被氧化分解產(chǎn)生大量CO2,CO2因曝氣而被吹脫,因而pH值迅速上升,同時ORP也迅速上升.反應器內主要反應如式(5)～式(8).

硝化:

反硝化:

好氧吸磷:

缺氧吸磷:

DO在曝氣開始后1h內出現(xiàn)緩慢增加趨勢,此時系統(tǒng)對于氧的需求主要是降解 COD.之后,COD的消耗基本完成,DO再次快速增長.

pH值曲線在圖1(b)、圖2(b)2個不同周期好氧階段出現(xiàn)了不同的變化特點.圖1(b)的pH值在上升一定時期以后出現(xiàn)拐點,開始下降,此時系統(tǒng)中吸磷基本結束;而圖2(b)的pH值曲線則在上升之后出現(xiàn)了一個短暫平臺,之后 pH值開始下降,根據(jù) PO43-的曲線變化可以看到,平臺結束與吸磷過程結束時間相近.好氧階段初期,pH值的變化主要由系統(tǒng)消耗 COD,吹脫 CO2造成,而好氧和缺氧吸磷產(chǎn)生的堿度,以及硝化反硝化過程同時進行并消耗的部分堿度,對整個系統(tǒng)沒有造成明顯影響,2007-12-11周期中的進水磷濃度較低,在好氧細菌消耗 COD基本完成時,吸磷過程也已經(jīng)完成,SND過程造成的堿度的消耗,使得pH值曲線出現(xiàn)拐點.而 2007-12-26周期中進水PO43-較高,在普通好氧細菌消耗 COD過程基本完成時,吸磷作用還沒有完成,吸磷作用和反硝化作用產(chǎn)生的堿度與硝化作用消耗的堿度形成平衡,因此出現(xiàn)平臺,當吸磷過程結束,反硝化過程產(chǎn)生的堿度小于硝化過程消耗的堿度,因此在短暫平臺期以后,pH值曲線開始下降.這個平臺期在2008-01-04的周期曲線中更為明顯.同時也可以看到ORP曲線也在pH值曲線的平臺期之后上升變慢,因此,可以用pH值曲線和ORP曲線共同指示 COD消耗基本完成以及吸磷過程結束的點.pH值平臺的存在進一步說明在反應器進行吸磷過程的同時,存在硝化和反硝化作用,這種堿度消耗與產(chǎn)生平衡是由于 AGS的特殊結構造成的.

普通細菌和PAO會消耗大量的COD,從而影響反硝化的進行,進水 PO43-濃度低的2007-12-11周期中NH4+-N、TIN下降曲線重合度較高,SND比例高,因為充足的碳源使得反硝化過程進行順利,而在 2007-12-26周期中,SND的效果則稍遜于2007-12-11周期.但是高濃度的PO43-對反硝化產(chǎn)生的影響并未導致出水嚴重超標,出水TIN仍然較低.并且在2008-01-04的周期中,即使進水PO43-混合后達13.16mg/L時,出水TIN也只有 12.69mg/L.根據(jù)平臺期的長短,可以判斷進水中 PO43-濃度的高低,及反應器同時脫氮除磷階段的長短.

好氧階段末期,pH值和DO曲線出現(xiàn)快速上升[圖1(b)和圖2(b)中的點D],此時間與硝化過程結束的時間相符[12],硝化過程結束,不再消耗堿度,對氧的需求也明顯減少,因此出現(xiàn)曲線的變化.COD曲線在最末段也存在一個突然下降的點,是由于AGS吸附的碳源消耗完畢,而反硝化作用需要碳源,因此出水中COD再次降低.硝化結束,氨氧化菌不再消耗氧氣,AGS中的缺氧區(qū)域范圍減少,反硝化不再進行.

DO、pH值和ORP曲線上的A、B、C、D分別表示了反硝化結束、厭氧放磷結束、好氧吸磷結束以及氨氧化結束4個特征點,以這4個特征點控制整個周期過程.周期從厭氧攪拌開始運行,以dpH/dt由正轉為負以及dORP/dt的絕對值的增大判斷反硝化的結束;然后以dORP/dt＞ -0.001作為厭氧結束的控制點,開始曝氣,進入好氧階段;厭氧階段開始 4h以后仍然沒有出現(xiàn) dORP/dt＞-0.001,可以直接進入好氧階段.好氧階段開始后,由于 3條參數(shù)曲線均呈上升趨勢,因此導數(shù)均為正,并在一段時間后產(chǎn)生變化,由于 DO曲線和ORP曲線變化的特征點不十分明顯,因此不作為過程控制的主要參數(shù)曲線,dpH/dt在好氧開始階段一直為正數(shù),當dpH/dt＜0.001時,系統(tǒng)內COD消耗基本結束,當dpH/dt＜-0.001時系統(tǒng)中吸磷過程結束,本試驗中這個吸磷特征點十分明顯;在此點之后dpH/dt始終為負,直至氨氧化結束,這時,AGS外層的氨氧化菌不再消耗氧氣,而同時水中和AGS中的 COD不足以供給反硝化充分的碳源,因此可能會造成反硝化無法進行,TIN的去除率無法再提高,此時可以利用dpH/dt＞-0.001判斷是否過分曝氣,停止好氧階段,短時間沉淀后可以排水.好氧過程應該可以控制在8h以內.

4 結論

4.1 DO、pH值和ORP曲線上的A、B、C、D點分別表示了厭氧階段余硝酸鹽殘的去除結束、厭氧放磷結束、好氧吸磷結束以及氨氧化結束4個特征點,以這4個特征點可以實時控制AGS同時脫氮除磷生化反應過程.

4.2 同時脫氮除磷 AGS中只能以氧作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的 14.19%;能以氧和NO3--N作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的74.32%;能以氧、NO3--N和NO2--N作為電子受體的PAO能夠去除總磷酸鹽的11.47%.因此系統(tǒng)的AGS中存在反硝化PAO,好氧條件下能夠在顆粒內部進行反硝化除磷.

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Real time control of simultaneous nitrogen and phosphorus removal by aerobic granular sludge.

GAO Jing-feng*, CHEN Ran-ni, SU Kai, ZHANG Qian, PENG Yong-zhen (College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2010,30(2)：180～185

In order to achieve real time control of simultaneously nitrogen and phosphorus removal from domestic wastewater by aerobic granular sludge in anaerobic/aerobic SBR, phosphorus shock loading experiments under low temperature and phosphate uptake batch experiments were carried out. The characteristic points of DO, pH value and ORP profiles were parameters for real time control of anoxic denitrification, anaerobic phosphate release, phosphate uptake and nitrification. It is well known that there are three kinds of phosphorus removal bacteria, they can use oxygen, both oxygen and nitrate, as well as all the oxygen, nitrate and nitrite as electron acceptors, respectively. In this work, the ratio of the three kinds of phosphorus removal bacteria to total phosphorus removal population was found to be 14.19%, 74.32% and 11.47%, respectively. Simultaneously nitrification, denitrification, aerobic phosphate uptake and anoxic phosphate uptake could occur in aerobic granular sludge under aerobic condition.

aerobic granular sludge；simultaneous nitrogen and phosphorus removal；real time control

X703.1

A

1000-6923(2010)02-0180-06

2009-04-12

國家自然科學基金資助項目(50508001);北京市自然科學基金資助項目(8082007);北京市科技新星計劃項目A類(2006A10)

* 責任作者, 副教授, gao.jingfeng@bjut.edu.cn

高景峰(1974-),男,黑龍江大慶人,副教授,博士,主要從事水污染控制研究.發(fā)表論文20篇.