董冰巖,謝文涓
(1.江西理工大學資源與環(huán)境工程學院,江西贛州 341000;2.江西理工大學機電工程學院,江西贛州 341000)
脈沖放電-催化對染料廢水脫色的實驗研究
董冰巖1,謝文涓2
(1.江西理工大學資源與環(huán)境工程學院,江西贛州 341000;2.江西理工大學機電工程學院,江西贛州 341000)
采用線-板式脈沖放電聯(lián)合催化劑進行廢水中的羅丹明B染料降解研究,在反應器中添加及不添加光催化劑的條件下,分別研究了脈沖電壓、線板間距、線線間距、曝氣量等影響因素對羅丹明B脫色率的影響,實驗并進一步研究了TiO2添加量對脫色率的影響.結(jié)果表明,在相同的實驗條件下光催化劑的存在能提高脫色率,有效地發(fā)揮了TiO2和脈沖放電的聯(lián)合作用.當脈沖電壓為35 kV、線板間距為8 mm、線線間距為5 mm、曝氣量為15 L/h、TiO2投放量為1.8 g/L時,放電處理30 min后,羅丹明B脫色率達99.65%.
脈沖放電;反應器;脫色;線板間距
高壓脈沖氣液兩相放電技術(shù)是一種集多種高級氧化技術(shù)(如高能電子輻射、化學氧化、光化學氧化等)于一體的新型水處理技術(shù),它的特點是通過反應產(chǎn)生具有極強氧化性的羥基自由基(OH·)將有機污染物有效地分解.反應體系不需輔以高溫、高壓或外加光源等技術(shù)手段,應用范圍廣,幾乎可以無選擇地氧化常規(guī)方法難降解的有機廢水,處理效率高.因而,這一技術(shù)已成為環(huán)境保護領域的研究熱點[1-4].
實驗采用線-板式高壓脈沖放電聯(lián)合光催化劑處理模擬羅丹明B廢水,主要研究脈沖電壓峰值、脈沖頻率、電極間距、曝氣量、TiO2添加量等因素對羅丹明B脫色率的影響.
脈沖放電反應器為線板式結(jié)構(gòu)[5],如圖1所示,反應器采用絕緣有機玻璃制作;板電極為不銹鋼板,接地;放電線為較細的不銹鋼線;線板間距、線線間距可調(diào),其中線線間距最小可調(diào)為5 mm;放電線放置在被處理溶液里,板電極固定在液面之上,并通過曝氣頭往溶液里進行鼓氣.
圖1 線板式放電反應器示意Fig.1 Schematic of the wire-plate discharge reactor
實驗的系統(tǒng)圖、實驗儀器及試劑、實驗測試計算方法具體見文獻[5].
實驗采用線-板式高壓脈沖放電反應器進行模擬羅丹明B廢水脫色的研究,在反應器內(nèi)添加和不添加TiO2催化劑條件下,分別進行了脈沖電壓峰值、脈沖頻率、電極間距、曝氣量等主要實驗條件因素對羅丹明B脫色率的影響,并進一步考察了TiO2添加量的影響.在實驗過程中,羅丹明B染料廢水溶液的處理量為400 mL,廢水初始p H值為3.4,溶液初始質(zhì)量濃度為50 m g/L,脈沖頻率為60 Hz不變.
2.1 脈沖電壓的影響
圖2顯示沒有催化劑TiO2存在時,開始隨電壓增大,脫色率明顯增大,當電壓繼續(xù)增加時,脫色率變化不大;當TiO2存在時隨電壓的繼續(xù)增大,脫色率卻明顯增大.這是因為沒有催化劑存在時,當電壓達到一定值后,增大電壓反而降低能量利用率,增大了能量消耗,從而脫色率提高不明顯.但在催化劑存在情況下,高值電壓下放電產(chǎn)生的紫外光更強,光催化效果更好,故脫色率提高.
2.2 線板間距的影響
圖3顯示線板間距對脫色率有較大影響,隨著線板間距的增加,羅丹明B的脫色率先增大再減小.這是因為電極間距太小時,容易發(fā)生溶液被擊穿和火花放電現(xiàn)象,能量的利用率下降,導致脫色效率的降低.當線板電極間距過大時,線板間距之間的電場強度降低,放電強度減弱,導致降解羅丹明B效果降低.放電反應器較佳線板間距為8 mm.
2.3 線線間距的影響
線線間距的改變會影響反應器的放電特性,從而影響羅丹明B脫色效果.從圖4可以看出,在線板間距一定時,隨著線線間距的增大,羅丹明B脫色率降低.線線間距為5 mm時處理效果最好,因為在線線間距為5 mm時,氣-液兩相放電較強烈,流光分布也較均勻.同時,線距小,增加了放電線的長度,使得脈沖能量更容易釋放,因而導致處理效果較好.在催化劑存在情況下,線線間距為5 mm時更加發(fā)揮了放電紫外光的催化作用.
2.4 曝氣量的影響
如圖5所示:開始時,隨著曝氣量的逐漸增大,脫色率也逐漸增大,這是因為曝氣量的增大,反應器內(nèi)的氣泡數(shù)量也增多,使得氣液放電更加容易,增加了放電的強度,導致脫色率的增加.但當曝氣量達到一定值時,再增大曝氣量,這時的脫色率開始下降,因為曝氣量太大,會造成放電反應器中分子態(tài)的活性物質(zhì)與污染物分子間的接觸時間變短,使這部分活性物質(zhì)的利用率下降,導致處理效果的減弱.在催化劑存在情況下,曝氣起到攪拌溶液的作用,從而使TiO2能充分和放電紫外光接觸.
圖6 催化劑的量對羅丹明B脫色效果的影響Fig.6 Effect of TiO2on decoloration eff iciency
2.5 TiO2投放量的影響
從圖6可知,開始時,羅丹明B脫色率隨著催化劑投加量的增加而增大,繼續(xù)增加催化劑的投加量,脫色率會下降.其原因是催化劑的投加量過大造成溶液中懸浮顆粒過多降低了紫外光的透射性,使TiO2不能充分利用放電紫外光,另外由于懸浮顆粒過多,造成污染物分子和活性分子之間的碰撞幾率降低,導致了脫色效率的降低.適量TiO2的投加,可以充分利用放電所輻射的紫外光.實驗中的TiO2投加量為1.8 g/L時,脫色率最大達99.65%.
1)在線-板脈沖放電或線-板脈沖放電聯(lián)合催化劑條件
下,脈沖電壓、脈沖頻率和曝氣量對羅丹明B染料廢水脫色效率有較大影響,隨著它們的增大,脫色率增大,當達到一定值繼續(xù)增加時,脫色率增加不明顯或降低;線板反應器電極的線板間距、線線間距對羅丹明B染料廢水脫色效率也有較大影響,選擇適當?shù)木€板間距、線線間距的值將有效地提高脫色率,減小能耗.
2)脈沖放電聯(lián)合光催化劑TiO2對羅丹明B的處理效果明顯優(yōu)于單獨脈沖放電.TiO2的投放量對羅丹明B的脫色效率有明顯的影響,在處理時間為30 min時,TiO2投放量為1.8 g/L可以有效地發(fā)揮催化和脈沖放電的聯(lián)合作用,使脫色率達99.65%.
[1]SUGIARTO A T,ITO S,OHSH IMA T,et al.Oxidative decoloration of dyes by pulsed discharge p lasma in w ater[J].Journal of Electrostatics,2003,58(1-2):135-145.
[2]SANO N,YAMAMOTO T,TA KEMORI I,et al.Degradation of phenol by simultaneous use of gas-phase corona discharge and catalyst-suppo rted mesopo rous carbon gels[J].Ind Eng Chem Res,2006,45(8):2897-2900.
[3]張麗,朱小梅,孫冰.高壓脈沖氣液同時放電對甲基橙的脫色[J].河北大學學報:自然科學版,2007,27(6):642-645.
[4]李杰,李楠,李國鋒,等.氣相脈沖放電針-板反應器降解水中有機物[J].河北大學學報:自然科學版,2007,27(6):646-649.
[5]董冰巖,謝文涓,唐敏康.線板脈沖放電對羅丹明B脫色的實驗研究[J].高電壓技術(shù),2008,34(8):1672-1676.
(責任編輯:趙藏賞)
Experimental Study of Dyes Wastewater Decoloration by W ire-plate Pulsed Discharge with Catalyst
DONGBing-yan1,XIEWen-juan2
(1.Schoo l of Resources and Environmental Engineering,Jiangxi University of Science and Technology,Ganzhou 341000,China;2.School of M echanical and Electrical Engineering,Jiangxi University of Science and Techno logy,Ganzhou 341000,China)
For imp roving decolo ration efficiency of dyes wastewater by hybrid gas-liquid pulsed discharge,a w ire-p late pulsed discharge reacto r w as com bined w ith TiO2catalyst to remove Rhodam ine B.The influences of pulsed vo ltage,w ire-p late spacing,w ire-w ire spacing,rate of bubbling on decolo ration efficiency of Rhodamine B were examined under the TiO2p resence and no p resence.A nd the amount of TiO2on deco loration efficiency of Rhodamine B also was studied.Test results indicated that introduce TiO2into pulsed discharge p rocess could effectively enhance the deco loration efficiency.Under the op timal condition that pulsed voltage was 35 kV,w ire-p late spacing was 8 cm,w ire-w ire spacing was 5 mm and rate of bubbling was 15 L/h,the deco loration efficiency of Rhodamine B increased up to 99.65%by adding to the aqueous so lution w ith TiO21.8 g/L,and treatment time was 30 min.
pulsed discharge;peacto r;deco loration;w ire-to-p late spacing
X 703.1
A
1000-1565(2010)05-0543-04
2010-04-15
國家自然科學基金資助項目(50867003)
董冰巖(1974—),男,河南固始人,江西理工大學教授,博士,主要從事放電等離子體技術(shù)在環(huán)境保護方面的應用研究.