分子量子點中聲子輔助的Kondo效應

于 慧,梁九卿

分子量子點中聲子輔助的Kondo效應

于 慧1,梁九卿2

(1.中北大學理學院物理系,山西太原030051;2.山西大學理論物理研究所,山西太原030006)

利用Keldysh非平衡格林函數方法討論了與鐵磁電極相連的單分子晶體管在強電子關聯和電聲子耦合共同作用下的量子輸運特性.研究發(fā)現,當鐵磁電極處于平行磁化位形時,會呈現出與反平行位形明顯不同的輸運行為.尤為顯著的是,聲子效應導致隧穿磁阻TMR隨偏壓在正負值間交替變化,這暗示了TMR是探索Kondo共振特征行為的一個更為有效的工具.

鐵磁電極;電聲子耦合;Kondo效應;隧穿磁阻

巨磁電阻效應被發(fā)現以后,磁納米結構中的自旋極化輸運,尤其是與鐵磁電極耦合的量子點、納米晶體、納米管或者單分子等系統(tǒng)中的單電子隧穿問題成為備受關注的研究熱點,這主要是由于它們在磁電子學以及量子計算方面有非常大的潛在應用價值[1].這些系統(tǒng)的輸運性質受到電子-電子相互作用以及電子-聲子相互作用的強烈影響.

在介觀系統(tǒng)的電子輸運中,電-聲子耦合在很多系統(tǒng)中都起著非常重要的作用.例如,某些情況下分子或量子點系統(tǒng)中的一些低能玻色模(比如內部的轉動等)在低溫下很容易被激發(fā),并且與電子態(tài)有很強的耦合[2];而對于由III-V族元素構成的半導體系統(tǒng)(比如InGaN/GaN),即使在它們的體材料中電聲子相互作用都非常強[3].現代先進的納米技術已經能夠很好地控制量子點系統(tǒng)的結構,如尺寸、形狀、應變分布以及不均勻性等因素[4],這些因素決定了有效的電聲子相互作用強度[5].實驗已發(fā)現半導體量子點中電子與縱波光學模聲子相互作用的耦合強度可以通過特別的量子限制或壓電效應而被顯著地提高[6];此外,在利用隧道掃描顯微鏡測量被吸附在金屬基質上的分子的微分電導的實驗中[7]以及由C60構成的單分子晶體管中都已經直接觀測到了電聲耦合效應.

對于弱耦合于金屬電極的量子點和單分子,它們的輸運行為由庫侖阻塞效應支配,更為重要的是出現了顯著的近藤(Kondo)效應.Kondo效應是一個典型的多體關聯效應,它的產生是由于量子點中的局域電子與兩邊電極中的導帶電子通過一些高階隧穿過程發(fā)生了反鐵磁耦合,量子點內自旋被屏蔽,整個系統(tǒng)形成了一個自旋為零的單態(tài),從而導致低溫下的電導顯著地增強.目前,人們已經從理論上[8-13]對該效應有了較為深刻地理解,并且實驗上在許多系統(tǒng)中也觀測到了這一效應,如與金屬電極耦合的半導體量子點、單原子[14]、單分子晶體管[15]以及碳納米管量子點[16]等等.最近,與鐵磁電極耦合的量子點中的Kondo效應也被實驗所證實[17,18].

在本文中,我們將使用非微擾的正則變換[19]以及延拓的運動方程方法[20]來研究電聲子相互作用以及Kondo關聯行為的聯合效應對耦合于鐵磁電極的量子點系統(tǒng)非平衡輸運特性的影響.

1 哈密頓及其表述

研究模型如圖1所示,它由耦合于局域振動模以及鐵磁電極的量子點構成,在二次量子化形式下,這個模型可以由下面的哈密頓量描述:

其中第一項Hleads是無相互作用的左右金屬電極的哈密頓量:

這里,算符C+kασ(Ckασ)表示電極α中產生(湮滅)一個動量k、自旋σ(σ=↑,↓)且能量εkασ的導帶電子.電極的鐵磁性可以在平均場近似下處理,即解釋為與自旋相關的色散εkασ,于是自旋向上和自旋向下的電子分別對應于不同的態(tài)密度vα↑(ω)和vα↓(ω).左右電極的化學勢分別由μL和μR來標注,它們與施加在電極與量子點間的偏壓的關系為Vbias=μL-μR/e.此外,我們忽略了諸如來源于鐵磁體的漏磁場等的鄰近效應,并假設能帶寬度D與能量無關.

圖1 與鐵磁電極及聲子模耦合的量子點模型Fig.1 Schematic diagram for the molecule quantum dot coupled to two ferromagnetic leads

哈密頓量(1)中的第二項HD描述了量子點,它取下面的形式其中ε0代表量子點中分立點能級的能量,它可以由一個門電壓Vg調制;U是量子點內電子間的庫侖相互作用,在本文中,我們將取禁止雙占據的情況,即U→∞;而d+σ(dσ)(占據數算符被定義為^nσ=d+σdσ)是相應的具有自旋σ的電子的產生(湮滅)算符.

哈密頓量(1)中的第三項HI具有如下的形式

其中第一項描述了頻率為ω0的縱波光學模聲子,a+(a)是聲子的產生(湮滅)算符;第二項代表縱光學聲子模與量子點中電子的相互作用,耦合強度為λ.

最后一項HT代表量子點與電極之間的隧穿過程,它的形式為

Vkα σ是隧穿矩陣元,它描述了量子點與電子熱庫間的耦合.在寬帶極限下,自旋相關的耦合參數Γασ(ω) (線寬函數)對能量的依賴關系是不重要的,因此可以視為一個常數.

2 隧穿電流

利用Keldysh非平衡格林函數方法,可以求得通過量子點的總輸運電流I=∑σIσ,在左右電極與量子點的耦合成比例的情況下,即ΓRσ=γσΓLσ,隧穿電流為[21]

其中fL/R(ω)是左右電極中的費米分布函數;ρσ(ω)為電子的態(tài)密度,其形式為

這里Gσr(ω)是點電子的推遲格林函數Gσr(t)=-θi(t)〈dσ(t),dσ+(0)〉的傅立葉變換.

只要求出點電子的格林函數,那么就可以利用方程(6)來確定通過系統(tǒng)的隧穿電流以及它的輸運特性.下面我們來計算這些格林函數.由于我們感興趣的是電聲子耦合較強的情況,微擾的方法就不適用了,為此,我們采用正則變換,將哈密頓量H中的電聲子相互作用部分退耦合,即H～=esHe-s,其中S=

于是變換后的哈密頓退耦合為

其中電子部分為

而聲子部分為

可以看到,電聲子耦合導致分子量子點的單能級被重整化為～ε0=ε0-Δ,而庫侖排斥能重整化為ˉU=U-2Δ,這里Δ=λ2/ω0.這里(8)式第4項忽略掉了重整化因子的平均值[22].于是,點電子的格林函數Grσσ’(t)被退耦合為

其中

由于電聲子相互作用而導致的重整化因子〈X(t)X+(0)〉ph以及〈X+(0)X(t)〉ph為

其中

這里的參數Nph是溫度T下的聲子數,它被定義為

于是(10)式中的推遲格林函數Grσ(t)的傅立葉變換可以寫為

其中Il(x)是修正的l階復變量貝塞爾函數,相應的指標l代表輸運過程中所包含的聲子數,〈nσ〉是量子點中自旋為σ的電子的平均占據數,～Grσ(ω)是相應于變換后的哈密頓量～Hel的推遲格林函數.

下面,我們使用延拓的運動方程方法[20]計算格林函數～Grσ(ω),即在通常的運動方程體系下對高階格林函數做切斷近似,之后通過自洽地計算能級劈裂來決定重整化的量子點能級.這樣,它不但可以解釋Kondo共振的形成,而且能夠解釋與點能級自旋相關的重整化對自旋漲落的影響.在強相互作用極限下(U→∞),結果是

其中nˉσ(ˉσ=-σ)是自旋為ˉσ的電子態(tài)的平均占據數,它可以通過如下方程自洽求得

僅僅出現在有相互作用的量子點中.

其中τσ(μL,μR,ε↑,ε↓)是虛中間態(tài)的壽命[23],其中裸能級也相應的被重整化的能級τσ(μL,μR,ˉε↑,ˉε↓)所替代,它描述了由有限的偏壓或能級劈裂Δˉε而導致的退相干.從自能∑1σ的表達式中可以看到自旋為σ的Kondo共振峰正是起源于量子點被相反自旋ˉσ的電子所占據的虛中間態(tài).

能級的劈裂為Δˉε=ˉεˉσ-ˉεσ.

3 數值結果與討論

為簡單,考慮左右耦合對稱的情況,則耦合強度ΓL=ΓR(Γα≡(Γα↑+Γα↓)/2),選耦合常數Γ0為能量單位;洛侖茲帶寬取D=500,溫度為T=0.005;此外,取η=e=1;量子點的裸能級ε0=-2.0.

我們將分別討論鐵磁電極的兩種磁化位形——平行位形和反平行位形.鐵磁電極α中的自旋極化自由度可以表示為假設左電極的自旋極化度pL總是正的,則平行位形和反平行位形分別相應于右電極中的自旋極化度pR為正值和負值,即pL=pR=p.

首先來看反平行位形下量子點的平衡態(tài)密度及非平衡態(tài)密度.圖2出示了反平行位形下總的態(tài)密度在電極的極化自由度p=0.2時隨不同的偏壓eV=0.0,0.3和0.5以及各種電聲子耦合強度(圖2(a)),g=0.6(圖2(b))的變化.為方便,我們取對稱的電壓降,即左右電極中的化學勢滿足μR=-μL=.對g=0.0,即沒有電聲子相互作用的情形,如圖2(a)所示,正如我們所期望的,偏壓為零時顯著的Kondo峰出現在費米能級處(被選為零能);隨著偏壓的增加,Kondo共振峰劈裂為兩個小峰,分別位于每一個電極的化學勢處,峰的高度被明顯地抑制,這是由于電子從高化學勢電極跳到低化學勢電極的過程中的耗散而導致的.在出現電聲子耦合時,態(tài)密度在三個不同偏壓值下隨能量變化的關系被顯示在圖2(b)中.偏壓為零時,在費米能級附近得到了通常的Kondo共振峰,而聲子的發(fā)射導致了在聲子頻率ω0的整數倍的位置出現了額外的共振峰.釘扎在Kondo主峰左右兩邊的聲子伴峰相應于兩種不同類型的自旋交換過程,它們分別與由空穴態(tài)形成的自旋單態(tài)和由電子態(tài)形成的自旋單態(tài)相聯系.當一個有限大小的偏壓被施加到左右電極上時,所有的峰都劈裂為寬度等于偏壓值eV的兩個小峰,并且峰的高度明顯減小了;隨著偏壓增加到聲子頻率的整數倍,成對的Kondo峰發(fā)生合并,在ω=±eV/2處出現顯著的共振峰,從而導致偏壓接近這些點時態(tài)密度強度的增加.

圖2 反平行位形下總的態(tài)密度(DOS)在電聲子耦合強度g==0.0(a)和g=0.6(b)時,在不同的偏壓eV=0.0,0.3和0.5下隨能量ω的變化關系.其它參數ω0=0.5,p=0.4Fig.2 DOS vs.the energy w in the AP configuration for the e-ph coupling strengthsg=0.0 (a)andg=0.6(b).The other parameters areω0=0.5 and the polarizationp=0.4.

圖3 反平行位形時非平衡態(tài)密度在不同的電聲子耦合強度g下的變化關系.參數為eV=0.5,ω0=0.5,p=0.4Fig.3 Equilibrium DOS in the AP configuration with several different e-ph coupling constantgfor the polarizationp=0.4 andω=0.5

圖3 描述的是非平衡態(tài)密度在不同的電聲子耦合強度下的變化.在沒有電聲子相互作用時(g=0.0), Kondo峰態(tài)密度取最大值,隨著電聲子耦合強度g的增強,共振峰的高度減小;此外,在ω=nω0±eV/2(n= ±1,±2…)處出現了小的共振伴峰,這些伴峰的幅度隨著g的增加而增加,表明此時更容易發(fā)射聲子.

相比之下,鐵磁電極處于平行磁化位形時的輸運特征與反平行極化位形時有顯著的不同.圖4中給出了平行位形下總的平衡態(tài)密度隨不同的電聲子耦合常數g的變化關系,這里取極化度p=0.4,聲子的頻率ω0=0.5.插圖描述的是g=0.6時自旋向上的態(tài)密度(虛線)、自旋向下的態(tài)密度(點線)以及總的態(tài)密度(實線).可以看到,自旋向下的分量在正能量ω=ε↑處出現了Kondo共振峰,相應的所有的聲子伴峰都朝高能的方向移動并釘扎在nω0+ε↑處;對于自旋向下的分量,情形恰恰相反,它的Kondo共振峰出現在負能量ω =ε↓處,同時所有的聲子伴峰都朝低能的方向移動并釘扎在nω0-ε↓處;其結果是在總態(tài)密度中,與反平行位形相比,Kondo峰以及所有的伴峰在沒有外偏壓時(平衡情形)也都劈裂為兩個明顯的寬度為Δ ε=ε↑-ε↓且幅度不同的峰.電聲子相互作用的出現抑制了Kondo峰和共振伴峰,這種現象隨著耦合常數g的增加而更顯著.

圖4 平行位形下總的平衡態(tài)密度隨不同的電聲子耦合常數g的變化關系.插圖:g=0.6時自旋向上的態(tài)密度(虛線)、自旋向下的態(tài)密度(點線)以及總的態(tài)密度(實線).其它參數取p=0.4,eV=0,ω0=0.5Fig.4 Equilibrium DOS in the P configuration for different polarization p withg=0.6 andω0=0.5.Inset:the up-spin(dashed line),down-spin component (dotted line),and the total DOS(real line)withp=0.4

在實驗中,非線性微分電導dI/dV常常作為一個非常有用而且靈敏的工具,去探測Kondo共振在不同的磁化位形下的不同特征以及揭示聲子導致的效應.因此,在圖5(P212)分別給出了不同電聲子相互作用強度下與反平行位形(圖5(a))、平行位形(圖5(b))相應的微分電導及隧穿磁阻TMR(圖5(c))隨外偏壓變化的數值結果.在反平行位形,由于整個F-QD-F系統(tǒng)中兩種自旋的電子是同等可利用的,Kondo關聯態(tài)的形成不受影響,結果圖5(a)中所有曲線都出現了明顯的零偏壓異常峰.此外,聲子的發(fā)射在eV =nω0處產生了一系列對稱的伴峰最大值.隨著耦合強度g的增加,零偏壓異常峰和聲子伴峰的強度迅速減小;然而對于平行位形,情形與反平行位形完全不同.我們可以清晰地看到零偏壓異常峰發(fā)生了劈裂,兩個低強度的峰分別位于eV=±Δ ε偏壓處,而電聲子相互作用則導致在eV=nω0±Δ ε(n=±1,±2…)處出現額外的共振峰.同反平行位形類似,耦合強度g的增加導致微分電導的整體減小,然而聲子伴峰的幅度逐漸增加;在電聲子相互作用較強時,聲子伴峰的幅度甚至可以和Kondo共振峰相比.為了說明非線性微分電導在不同的電聲子耦合強度下的顯著變化,在圖5(c)中給出了相關的非線性TMR值隨偏壓的變化關系,它被定義為TMR =[Gp(V)-GAP(V)]/GAP(V).可以看到,在沒有電聲子相互作用時,它在線性區(qū)域急速下降,并在一定的偏壓值處改變它的符號;電聲子耦合導致TMR隨偏壓變化的過程中出現了多個峰值和谷值(極大值和極小值),從而它的符號在正負值間交替變化,這種大的變化反映了Kondo共振在聲子模的影響下在平行和反平行位形下的不同行為;此外,隨著電聲子相互作用的增強,TMR值整體減小,相應地改變TMR值符號所需的偏壓也減小了.

4 結論

總之,在本文中我們從理論上研究了與金屬鐵磁電極相連的量子點或單分子晶體管在玻色環(huán)境影響下的量子輸運特性.我們的理論基于TMR體系下的無限U Anderson模型,著重討論了在強電子關聯和電聲子耦合的共同作用下所導致的輸運效應.

圖5 微分電導在不同的電聲子相互作用強度g=0,0.2,0.6下隨偏壓的變化,(a)反平行位形, (b)平行位形;(c)隧穿磁阻TMR隨偏壓的變化.其它參數p =0.2,ω0=0.5Fig.5 ConductanceG=dI/dVvs.the bias V at different e-ph coupling strengthg in the AP(a)and the P(b)configurations.(c)shows the TMR vs.the bias V. The other parameters are|p|=0.2 andω0=0.5

我們發(fā)現電聲子相互作用在鐵磁-量子點-鐵磁強關聯系統(tǒng)的自旋極化輸運中扮演著非常重要的角色.在鐵磁電極的磁化處于反平行位形時,數值結果與以前的理論分析相類似[24];而當改變它的相對自旋取向到平行位形時,則呈現出了非常不同的輸運行為.研究發(fā)現由于鐵磁電極磁特性的影響,Kondo共振峰和聲子伴峰在平行位形下均劈裂為寬度等于2Δεˉ且不對稱的兩個低密度的小峰.相應的其微分電導在偏壓eV= nω0±Δεˉ (n=0,±1,±2…)處出現一系列極大值.如果聲子的頻率ω0小于能級的劈裂寬度,即ω0≤Δεˉ,聲子伴峰甚至可以出現在eV ≤Δεˉ區(qū)域,而此區(qū)域是沒有電聲子相互作用時電導抑制區(qū).隨著電聲子耦合強度的增加,Kondo峰和聲子伴峰的幅度迅速減小.在電聲耦合較強時,這些聲子伴峰的幅度甚至可以和Kondo共振峰相比.此外,隧穿磁阻TMR在電聲子相互作用的影響下出現了額外的極大值和極小值.在偏壓和極化強度較小時,其TMR值隨偏壓在正負值間交替變化;而在非線性區(qū)域,由于聲子效應,正的TMR值隨著極化強度的增加而顯著增大.這些奇特的行為導致了非常不同的TMR線形,同時也暗示了隧穿磁阻TMR是探索Kondo共振不同特征行為的一個更為有效的工具.

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Influence of Electron-phonon Interaction on Kondo Effect

YU Hui1,LIANGJiu-qing2
(1.Department ofPhysics,North University of China,Taiyuan030051,China; 2.Institute ofTheoretical Physics,Shanxi University,Taiyuan030006,China)

Spin-polarized transport through single-molecule quantum dot with two ferromagnetic leads is investigated under the interplay of strong electron correlation and electron-phonon(e-ph)coupling.It is observed that the transport properties are distinctly different for the parallel magnetic configuration of electrodes in contrast to the antiparallel case.Furthermore,the tunnel magnetoresistance(TMR)alternates between the positive and the negative values along with the variation of polarization and bias voltage.The peculiar TMR line-shape observed here may serve as a more effective tool to explore the Kondo-resonance features in practical systems.

ferromagnetic leads;electron-phonon interaction;Kondo effect;TMR

O411

A

0253-2395(2010)02-0207-08

2009-12-05;

2010-01-20

國家自然科學基金(10475053;10525418)

于 慧(1979-),女,山西太原人,理學博士,講師,主要從事介觀物理領域的研究.通信聯系人:Email:yuhui@ sxu.edu.cn