氡及其子體水平擴(kuò)散系數(shù)測量研究

樂仁昌 何志杰 盧 宇 葉全意 洪錦泉 周寶庸 陳健俤

(福建師范大學(xué)物理與光電信息科技學(xué)院 福州 350007)

氡氣的擴(kuò)散系數(shù)是進(jìn)行氡氣遷移模擬計(jì)算的重要參數(shù)，各實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)有不少方法以測定氡氣在不同介質(zhì)(如土壤、防氡材料等)中的擴(kuò)散系數(shù)[1,2]。目前，氡氣在空氣中的擴(kuò)散系數(shù)一般采用經(jīng)典值 0.1 cm2·s?1[3?5]，然而研究表明[6?8]，氡氣運(yùn)移具有方向性：當(dāng)同時存在縱向與水平運(yùn)移時，水平方向的運(yùn)移能力明顯低于縱向運(yùn)移能力。這是因?yàn)?，氡氣的水平運(yùn)移主要是擴(kuò)散運(yùn)移，而縱向運(yùn)移有擴(kuò)散、重力沉降和團(tuán)簇運(yùn)移機(jī)制。鑒此，測定氡氣運(yùn)移系數(shù)應(yīng)采取定向測量。

1 測量原理

用封閉的PVC管作為氡運(yùn)移實(shí)驗(yàn)環(huán)境，用Φ2.5 cm活性炭吸附器測量不同位置的氡濃度。為減少活性炭吸附器對氡氣擴(kuò)散運(yùn)移的影響，PVC管直徑應(yīng)足夠大；一般認(rèn)為，氡氣在空氣中的運(yùn)移距離約為15 m[9]。氡氣在 PVC管中的擴(kuò)散運(yùn)移分布，符合Fick定理或類似于層狀礦體上面均勻非放射性介質(zhì)中的射氣分布。根據(jù)Fick定理或?qū)訝畹V體上面射氣在均勻非放射性介質(zhì)中擴(kuò)散的分布公式[5]，當(dāng)氡源在PVC管中積累時間足夠長時，氡氣在PVC管中的擴(kuò)散分布可由式(1)描述：

式中，x為PVC管中某位置點(diǎn)離氡源的距離，N為PVC管中離氡源x處的氡氣濃度，λ為氡氣的衰變常數(shù)，k為氡氣在空氣中的擴(kuò)散系數(shù)，N0為接近氡源點(diǎn)位置的氡氣濃度。

由式(1)，只要測定PVC管中2個位置上的氡濃度計(jì)數(shù)，就可計(jì)算氡的擴(kuò)散系數(shù) k。為減小測量誤差，提高擴(kuò)散系數(shù)的計(jì)算精度和穩(wěn)定性，我們采用多點(diǎn)測量氡氣在PVC管中的分布，用最小二乘法對氡的計(jì)數(shù)分布進(jìn)行擬合，可獲得較為穩(wěn)定的擴(kuò)散系數(shù)值。

2 測量方法

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置(圖1)采用同心雙管結(jié)構(gòu)，內(nèi)管封閉以防止空氣對流，內(nèi)管水平放置，一端放置鈾礦石作為氡源，氡氣在水平方向自由擴(kuò)散。在內(nèi)管各相應(yīng)位置放置活性炭吸附器，探測所在點(diǎn)的氡氣濃度。圖1(a)內(nèi)管為Φ6.4 cm×400 cm，內(nèi)外管間充循環(huán)恒溫水，用于測定某一特定溫度下氡的水平擴(kuò)散系數(shù)。圖1(b)內(nèi)管為Φ8.0 cm×1200 cm，內(nèi)外管間充泡沫材料，用于測定不同氣溫條件下氡的水平擴(kuò)散系數(shù)。

實(shí)驗(yàn)所用氡源為重量不等、鐳含量不均勻的鈾礦石。所用活性炭由胡桃殼經(jīng)高溫炭化和活化制得，每個吸附器的活性炭用量為12 g，其形狀為大小不等的塊狀。

以上實(shí)驗(yàn)裝置可以保證氡氣在完全封閉、無對流、無溫差的PVC管中水平運(yùn)移。

圖1 氡水平擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1 Sketch of device for horizontal Rn diffusion.

2.2 測量方法

排凈實(shí)驗(yàn)裝置內(nèi)管殘余氣體，在管內(nèi)適當(dāng)位置安裝活性炭探測器和氡源(鈾礦石)并密封內(nèi)管。氡源在圖1所示裝置中積累并沿內(nèi)管擴(kuò)散足夠長時間后，將PVC管中放置的吸附器取出，密封放置在專用塑料瓶中，測定其γ能譜計(jì)數(shù)。

能譜測量系統(tǒng)采用BH1936低本底多道γ能譜儀(北京核儀器廠)，計(jì)算機(jī)自動記錄?；钚蕴课狡鳒y量有鉛室屏蔽以降低環(huán)境本底，測量時間為300 s。測量系統(tǒng)統(tǒng)計(jì)誤差為±2.2%。在圖 1(a)裝置中進(jìn)行恒溫?cái)U(kuò)散實(shí)驗(yàn)，整個實(shí)驗(yàn)過程連續(xù)監(jiān)測管內(nèi)恒溫水，水溫波動范圍為±0.2℃。

活性炭吸附器的γ能譜計(jì)數(shù)與吸附器所在位置的氡濃度成正比，因此可用γ能譜計(jì)數(shù)表示相對氡濃度。總計(jì)數(shù)與氡子體214Pb、214Bi等所產(chǎn)生的能量峰的凈計(jì)數(shù)的變化規(guī)律一致，但總計(jì)數(shù)更加穩(wěn)定，故用去本底后的總計(jì)數(shù)作為氡濃度的計(jì)數(shù)，總計(jì)數(shù)的能量峰取值范圍是4–2841 keV(即2–1022道的總計(jì)數(shù))。

由于各吸附器的測量時間不同，須進(jìn)行衰變校正，即將各吸附器的測量結(jié)果校正到某一時刻(吸附器剛從裝置中取出為零時)的計(jì)數(shù)。本工作采用實(shí)測校正系數(shù)法：

式中，N為t (min)時間測得的γ總計(jì)數(shù)；N0為零時間的γ總計(jì)數(shù)，即將結(jié)果校正到零時的計(jì)數(shù)。

3 測量結(jié)果與分析

用圖1所示裝置進(jìn)行了8次氡擴(kuò)散系數(shù)測量實(shí)驗(yàn)，測量結(jié)果如圖2所示。根據(jù)擬合得到的氡總計(jì)數(shù)分布方程，可計(jì)算得到相應(yīng)的擴(kuò)散系數(shù) k，計(jì)算結(jié)果列于表1。

表1 氡水平擴(kuò)散系數(shù)與溫度數(shù)據(jù)Table 1 The horizontal diffusion coefficients of radon and their diffusion temperature

由表 1，擴(kuò)散系數(shù)與環(huán)境溫度具有很好的相關(guān)性，其相關(guān)系數(shù)達(dá)0.92(圖3)；表中有4次實(shí)驗(yàn)所測定的氡擴(kuò)散系數(shù)在0.05 cm2·s?1附近，其對應(yīng)的環(huán)境溫度為23–30℃(即通常的室溫范圍)，這一擴(kuò)散系數(shù)雖然比氡擴(kuò)散系數(shù)的經(jīng)典值(0.1 cm2·s?1)小一倍，但與文獻(xiàn)[10]給出的室內(nèi)低濕度空氣條件下測得的帶正電荷的氡衰變子體的擴(kuò)散系數(shù)(0.03–0.085 cm2·s?1)相一致。

圖2 積累29–55天后氡在水平方向擴(kuò)散分布(×測量值, —擬合值)Fig.2 Total counts distribution of Rn in horizontal direction after 29–55 days of Rn accumulation (× measured, — fitted).

圖3 氡水平擴(kuò)散系數(shù)與環(huán)境溫度的關(guān)系Fig.3 Relationship between horizontal diffusion coefficients of radon and their diffusion temperatures.

4 結(jié)論

研究實(shí)驗(yàn)表明，氡在空氣中的水平擴(kuò)散系數(shù)與環(huán)境溫度線性相關(guān)，在室溫條件下，宜采用 0.05 cm2·s?1作為氡的水平擴(kuò)散系數(shù)，在較低或較高溫度條件下，可以采用線性方程k=0.0025T–0.0172進(jìn)行校正，式中k為水平擴(kuò)散系數(shù)(cm2·s?1)，T為環(huán)境溫度(℃)。

致謝 感謝福州市氣象局提供氣溫?cái)?shù)據(jù)。

1 Fernández P L, Quindós L S, Saunz C, et al. Nucl Instr Meth in Phys Res B, 2004, 217: 167–176

2 Tomozo Sasaki, Yasuyoshi Gunji, Takeshi Okuda. J Nucl Sci Tech, 2006, 43(7): 806–810

3 Нещеткин О Б, 馬占中譯. 國外鈾礦地質(zhì), 1987, (2):42–43 Нещеткин О Б, translated by MA Zhanzhong. World Nucl Geosci, 1987, (2): 42–43

4 何 彬, 肖 剛, 路 明, 等. 核技術(shù), 2003, 26(4):799–803 HE Bin, XIAO Gang, LU Ming, et al. Nucl Tech, 2003,26(4): 799–803

5 成都地質(zhì)學(xué)院三系. 放射性勘探方法. 北京: 原子能出版社, 1978. 173–177 Chengdu Geological Institute. Radioactive exploration methods. Beijing: Atomic Energy Press, 1978. 173–177

6 樂仁昌, 賈文懿, 吳允平. 物理學(xué)報(bào), 2003, 52(10):2457–2461 LE Renchang, JIA Wenyi, WU Yunping. Acta Phys Sin,2003, 52(10): 2457–2461

7 樂仁昌. 成都理工大學(xué)博士論文, 2001 LE Renchang. Doctoral Dissertation of Chengdu University of Technology, 2001

8 樂仁昌, 賈文懿, 吳允平. 輻射防護(hù), 2002, 22(3):175–181 LE Renchang, JIA Wenyi, WU Yunping. Radiat Prot,2002, 22(3): 175–181

9 樂仁昌, 賈文懿, 何志杰. 成都理工大學(xué)學(xué)報(bào), 2006,33(5): 536–540 LE Renchang, JIA Wenyi, HE Zhijie. J Chengdu Univ Technol, 2006, 33(5): 536–540

10 Porstend?rfer J. The 5th Intern Symp on Natural Radia Environ, ISSN 1018-5593 (Report EUR 14411 EN), 1994