高級(jí)氧化技術(shù)Fenton法在污水處理工藝中的現(xiàn)狀及其應(yīng)用進(jìn)展

趙玉軍

（菏澤學(xué)院化學(xué)化工系，山東菏澤274000）

高級(jí)氧化技術(shù)Fenton法在污水處理工藝中的現(xiàn)狀及其應(yīng)用進(jìn)展

趙玉軍

（菏澤學(xué)院化學(xué)化工系，山東菏澤274000）

鐵作為過(guò)渡金屬，具有良好的催化性能，在自然界中儲(chǔ)量豐富，而且鐵離子是很好的絮凝沉淀劑，可促進(jìn)廢水中有機(jī)污染物的去除，非常適于在大規(guī)模污水處理工藝中應(yīng)用。本文對(duì)高級(jí)氧化技術(shù)中Fenton法進(jìn)行了詳細(xì)介紹,從其工藝機(jī)理、優(yōu)缺點(diǎn)、工藝過(guò)程影響因素以及實(shí)際應(yīng)用這四個(gè)方面進(jìn)行了論述。

鐵；廢水處理；Fenton法；高級(jí)氧化技術(shù)；反應(yīng)機(jī)理

法國(guó)人H,J,H Fenton[1]發(fā)現(xiàn)采用Fe2+/H2O2體系能氧化多種有機(jī)物，后人為紀(jì)念他將亞鐵鹽和過(guò)氧化氫的組合稱為Fenton試劑，它能有效的氧化去除傳統(tǒng)廢水處理技術(shù)無(wú)法去除的難降解有機(jī)物。Fenton技術(shù)因反應(yīng)條件溫和，操作方便，處理高效等優(yōu)點(diǎn)，在處理有毒、有害、難生物降解等有機(jī)廢水中極具應(yīng)用潛力。近年來(lái)，越來(lái)越多的研究者把Fenton試劑同別的處理方法結(jié)合起來(lái)，如生物處理法、超聲波法、微波輔助法、photo-Fenton法等，形成了一種類Fenton試劑法。

1 傳統(tǒng)Fenton法

Fenton試劑的實(shí)質(zhì)是二價(jià)鐵離子(Fe2+)和過(guò)氧化氫之間的鏈反應(yīng)催化生成OH自由基，具有較強(qiáng)的氧化能力，其氧化電位僅次于氟，高達(dá)2.80V，另外,羥基自由基具有很高的電負(fù)性或親電性,其電子親和能力達(dá)569.3kJ具有很強(qiáng)的加成反應(yīng)特性。

Fenton氧化技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)主要有：①反應(yīng)啟動(dòng)快，反應(yīng)條件溫和，在常溫常壓下就可運(yùn)行。②設(shè)備簡(jiǎn)單，能耗小，節(jié)約運(yùn)行成本。③Fenton試劑氧化能力強(qiáng)，反應(yīng)過(guò)程中可以將污染物徹底無(wú)害化，而且氧化劑H2O2參加反應(yīng)后剩余物可以自行分解，不留殘余，同時(shí)鐵離子水解而產(chǎn)生的鐵的氫氧化物是良好的絮凝劑，可優(yōu)化處理結(jié)果。④運(yùn)行過(guò)程穩(wěn)定可靠，且不需要特別的維護(hù)，操作簡(jiǎn)單易行[2]。

鄒東雷等[3]在用Fenton試劑處理丙稀腈廢水時(shí)得出：①隨著H2O2加入量的增加，廢水中CODcr值逐漸下降，當(dāng)H2O2濃度達(dá)到35mL·L-1,CODcr的濃度最低（1450mg·L-1）,繼續(xù)加入 H2O2，氧化后 CODcr的濃度略有升高，這主要是因?yàn)镠2O2濃度增加到一定程度后，H2O2破壞生成的羥基自由基，造成H2O2自身無(wú)效分解；②隨著Fe2+濃度的增加，CODcr值逐漸減小，當(dāng)Fe2+濃度達(dá)到0.5g·L-1時(shí)CODcr值最小，之后即使Fe2+濃度再增加，CODcr值變化也不明顯，這是因?yàn)樵诖罅康腇e2+的催化下，H2O2極快分解產(chǎn)生大量的HO·，它們未來(lái)得及與有機(jī)物反應(yīng)便發(fā)生了相互間的自由基反應(yīng)，從而使得處理效果不隨Fe2+投加量的增加而一直提高。據(jù)此，鄒東雷等得出Fenton試劑氧化-微電解-接觸氧化法處理丙烯腈廢水的最佳工藝條件為H2O2濃度為35mL·L-1,Fe2+濃度為 0.5g·L-1，F(xiàn)enton 氧化之后，經(jīng)后續(xù)微電解工藝、接觸氧化工藝處理后，出水CODcr小于100mg·L-1，可達(dá)到國(guó)家對(duì)丙烯腈廢水處理要求的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

Filiz Ay等[4]在用Fenton法除去廢水中的阿莫西林時(shí)得出，正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)表明H2O2和鐵離子濃度是過(guò)程的兩個(gè)獨(dú)立變量；105mg·L-1的阿莫西林被完全降解為小分子物質(zhì)所需時(shí)間為2.5min，而在反應(yīng)15min時(shí)阿莫西林被完全礦化率為37%。

仝斌[5]在Fenton法處理垃圾滲濾液的實(shí)驗(yàn)中對(duì)溶液初始pH值及反應(yīng)時(shí)間對(duì)處理結(jié)果的影響進(jìn)行了研究，得出隨著水樣pH值的增大，樣品COD去除率呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)，在pH=4時(shí)COD去除率達(dá)到最大值91%，另反應(yīng)時(shí)間達(dá)到2h后樣品COD去除率提高趨于緩慢。得出Fenton法處理垃圾滲濾液的最佳pH值為4，而反應(yīng)時(shí)間為2h[6]。

陳傳好等[6]在研究Fenton試劑處理廢水中影響因子的作用機(jī)理時(shí)得出，當(dāng)溫度低于80℃時(shí)，溫度對(duì)COD的去除具有正作用，當(dāng)溫度高于80℃時(shí)，則不利于COD的去除，陳傳好等認(rèn)為對(duì)Fenton試劑反應(yīng)體系來(lái)說(shuō)，適當(dāng)?shù)臏囟燃せ盍俗杂苫^(guò)高的溫度就會(huì)出現(xiàn)H2O2分解為O2和H2O。

楊濤[7]在用Fenton混合工藝處理焦化廢水時(shí)得出，F(xiàn)enton氧化工藝在硫酸亞鐵投加量為1367mg·L-1，過(guò)氧化氫投加量為825mg·L-1，pH=3的反應(yīng)條件下反應(yīng)4h，可以去除混凝出水中大部分的COD；出水的COD能達(dá)到150mg·L-1以下,可以滿足《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB8978-1996)二級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)。

2 類Fenton法

對(duì)Fenton反應(yīng)條件的改進(jìn)主要是采用：（1）引入不同的小分子物質(zhì)促進(jìn)Fenton反應(yīng)；（2）引入可見光輻射進(jìn)行協(xié)同催化，提高Fenton反應(yīng)的速率；（3）與其它手段協(xié)同進(jìn)行（如電化學(xué)、超聲等）來(lái)提高反應(yīng)效率。由于這些改進(jìn)技術(shù)的基本原理與Fenton反應(yīng)類似，在處理有機(jī)污染物的過(guò)程中其主要氧化作用的均是羥基自由基HO·，故這類氧化技術(shù)統(tǒng)稱為類Fenton試劑法。如生物處理法、超聲波法、微波輔助法、photo-Fenton法等，形成了一種類Fenton試劑法。

2.1 光-Fenton法

光助氧化技術(shù)是近20余年才進(jìn)行研究的新技術(shù)，它一般是將紫外光輻射(UV)和氧化劑或催化劑結(jié)合使用的方法。其特點(diǎn)為：① Fe2+在反應(yīng)中得以再生，從而降低了Fe2+的用量并保持了過(guò)氧化氫較高的利用率。②紫外光和Fe2+對(duì)H2O2的催化分解存在協(xié)同作用，使H2O2的分解速率遠(yuǎn)大于Fe2+或紫外催化過(guò)氧化氫分解速率的簡(jiǎn)單加和。

朱秀華[8]在研究硝基苯廢水是通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)比較了標(biāo)準(zhǔn) Fenton法、UV/Fenton法以及太陽(yáng)光/Fenton法對(duì)廢水中硝基苯及COD的去除效果。①標(biāo)準(zhǔn)Fenton法和UV/Fenton法的比較。在開始反應(yīng)的20min，紫外光對(duì)硝基苯的降解速率有明顯的提高，反應(yīng)15min的硝基苯去除率由無(wú)光條件下的66.67%提高到93.12%，在反應(yīng)開始的20min，紫外光對(duì)COD的去除率也有明顯的提高，在反應(yīng)20min的COD去除率由無(wú)紫外光條件下的10.7%提高到了58.83%。②太陽(yáng)光/Fenton法與紫外光的比較。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，反應(yīng)時(shí)間為60min時(shí)，在紫外光作用下，硝基苯的去除率為96.67%，COD的去除率為53.68%；而在太陽(yáng)光作用下，硝基苯的去除率為95.25%,COD的去除率為53.6%，由此可見，太陽(yáng)光和紫外光的作用結(jié)果基本相當(dāng)，但是紫外光只占自然光的3%～5%。

周雅莉[9]在用紫外光結(jié)合Fenton法處理炸藥廢水時(shí)通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)得出，UV/Fenton法處理80mg·L-1的TNT及RDX（黑索今，一種有毒物質(zhì)）廢水的最顯著因素均是pH值，而Fenton法的最顯著因素是H2O2的投加量。實(shí)驗(yàn)中確定了UV/Fenton法處理炸藥廢水的最佳工藝條件為：廢水初始條件為TNT和RDX的含量均為 80 mg·L-1，pH=3，10%H2O2的投加量為1.5mL,2%Fe2+的加入量為1.0mL反應(yīng)時(shí)間為1h，在此工藝條件下，TNT的去除率為99.5%，RDX去除率為97.9%，最終出水均達(dá)到國(guó)家一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)：TNT（0.5mg·L-1），RDX（1.5 mg·L-1）。

司圓圓[10]在用UV/Fenton工藝降解六氯苯時(shí)得出六氯苯的UV/Fenton降解符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)方程。升高溫度能提高反應(yīng)速率常數(shù)，在溫度小于75℃時(shí)，用一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)擬合吻合；廢水中常見的離子Cl-、PO43-對(duì)UV/Fenton體系下降解六氯苯有抑制作用。

針對(duì)同相Fenton氧化法中必須在酸性條件下進(jìn)行以及H2O2利用率不高等缺點(diǎn)，趙超[11]制備了負(fù)載型固相催化劑并將其應(yīng)用到photo-Fenton光催化降解有機(jī)物中，取得了重大突破。以硅膠作為載體的異相Fenton試劑，在可見光輻射下能有效的催化降解染料酸性桃紅（Sulfiorhodamine B，SRB），反應(yīng)180min脫色率達(dá)到 100%，TOC的去除率大于72%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，和均相photo-Fenton反應(yīng)必須在pH值小于3的酸性介質(zhì)相比，固載鐵的光降解反應(yīng)可在中性甚至堿性中進(jìn)行，而且H2O2的活化分解效率高，負(fù)載還增強(qiáng)了催化劑的穩(wěn)定性，同時(shí)催化劑易于通過(guò)簡(jiǎn)單的過(guò)濾處理回收而重復(fù)使用，也避免了鐵離子的二次污染。

2.2 US/Fenton法

超聲波(US)對(duì)有機(jī)物的降解是通過(guò)超聲輻射產(chǎn)生的空化效應(yīng)(瞬間局部高溫5000K，高壓50MPa，高冷卻速率109K/s，超高速射流)，使H2O和溶解在水中的 O2發(fā)生裂解反應(yīng)生成大量HO·、O·和HOO·等高活性的自由基團(tuán)對(duì)污染物進(jìn)行降解；超聲波的這種特性與Fenton試劑發(fā)生協(xié)同效應(yīng)，使羥基自由基得以快速而大量的產(chǎn)生，加速有機(jī)污染物的降解。

李蔚然[12]在處理垃圾滲濾液時(shí)，通過(guò)對(duì)比超聲氧化、Fenton氧化以及二者的耦合得出：垃圾滲濾液僅用超聲處理，降解率和B/C幾乎沒(méi)有變化，僅用Fenton試劑處理，降解率為61%左右并且B/C為0.288，可生化性不高；而超聲-Fenton耦合工藝對(duì)于COD的去除率來(lái)說(shuō)，雖然有一定的去除效果，但同其他的物化方法來(lái)說(shuō)沒(méi)有優(yōu)勢(shì)，去除效率最佳時(shí)僅為64%，但其B/C可由初始時(shí)的0.2左右提高到0.5，使處理后的可生化性極好，作為預(yù)處理方法，可以使后續(xù)的生化法順利進(jìn)行。

2.3 微波-Fenton法

微波是指波長(zhǎng)為 0.001～1m，頻率為300～300000MHz的一種電磁波，它具有很強(qiáng)的穿透作用，能直接加熱反應(yīng)物分子，改變體系的熱力學(xué)函數(shù)，降低反應(yīng)的活化能和分子的化學(xué)鍵強(qiáng)度，大大提高反應(yīng)活性?；谖⒉ň哂幸陨蟽?yōu)點(diǎn)，將其引入到Fenton氧化技術(shù)中，加快·OH的產(chǎn)生速率，同時(shí)降低有機(jī)污染物分子的化學(xué)鍵強(qiáng)度，加快降解反應(yīng)的速率。

楊開林[13]在用微波+Fenton試劑+活性炭工藝處理鄰苯二甲酸酯（PAEs）時(shí)以鄰苯二甲酸二甲酯（Dimethyl phthalate,DMP）、鄰苯二甲酸二正丁酯（Di-n-butyl phthalate,DBP）、鄰苯二甲酸二異辛酯（Di(z-etylhexyl)phthalate,DEHP）為目標(biāo)去除物，研究了微波輻射時(shí)間、微波輻射功率對(duì)PEAs去除率的影響，實(shí)驗(yàn)得出，在微波功率為480W下輻射不同時(shí)間，在微波輻射時(shí)間為4min以前，隨著時(shí)間的增加，DMP、DBP、DEHP的去除率上升較快，而4min后改變不大，這是因?yàn)殡S著降解反應(yīng)的進(jìn)行，在降解反應(yīng)后期，水樣中的有機(jī)物大部分被降解，反應(yīng)速度相對(duì)較慢。但最終去除率DEHP達(dá)到99%以上，DBP和DMP均達(dá)到90%以上。另外，在輻射時(shí)間相同的條件下，隨著微波功率的增加，DMP、DBP、DEHP的去除率都有明顯的提高。這一方面是因?yàn)榈凸β饰⒉ㄝ椛鋾r(shí)，降解體系的溫度上升較慢，降解體系處于低溫的時(shí)間較長(zhǎng)，反應(yīng)速率較慢。另一方面，用較高的微波輻射時(shí)，單位面積吸收微波的能量增加，活性炭表面能量分布較高的所謂“微波熱點(diǎn)”增多，從而增加分子的碰撞頻率和分子化合鍵的斷裂，有利于溶液中的有機(jī)物降解。

Yu Yang等[14]在用微波輔助類Fenton法處理制藥廢水時(shí)，通過(guò)對(duì)比微波輔助類Fenton反應(yīng)、熱催化類Fenton反應(yīng)和類Fenton反應(yīng)這三種工藝對(duì)高濃度制藥廢水的處理效果（見表1）來(lái)說(shuō)明微波對(duì)類Fenton反應(yīng)促進(jìn)作用，另外，yang等還在實(shí)驗(yàn)中考察了微波功率對(duì)整個(gè)過(guò)程的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，COD去除率隨微波功率的增加呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)，當(dāng)微波功率為300W時(shí)去除率達(dá)到最大值(57.53%)，而可生化性（BOD5/COD）的變化趨勢(shì)與COD去除率的相同，也是在微波功率為300W時(shí)達(dá)到最大值（0.470）。

表1 微波輔助類Fenton(MWFL）反應(yīng)與熱催化類Fenton(CHFL)及傳統(tǒng)類Fenton反應(yīng)的比較

由表中數(shù)據(jù)可知，雖然對(duì)于廢水COD的去除率而言，微波輔助類Fenton反應(yīng)較另外兩種工藝只有略微的提高，但經(jīng)微波輔助類Fenton反應(yīng)處理后的廢水，其BOD5/COD的值較另兩種工藝有了顯著提高。微波輔助類Fenton反應(yīng)的這種高可生化性源于微波的存在促使系統(tǒng)的氧化能力得到大幅提升。另外，F(xiàn)e3+產(chǎn)生的氫氧化物在微波作用下具有較強(qiáng)的絮凝沉淀能力，其將廢水中難生物降解得的大分子化合物部分降沉，這對(duì)廢水可生化性的提高也有促進(jìn)作用。

2.4 電-Fenton法

普通Fenton法由于其運(yùn)行時(shí)需要消耗大量的H2O2而且H2O2利用率不高，從而使成本升高，難以實(shí)用化；光-Fenton法雖可提高有機(jī)物的礦化程度，但還存在光量子效率低和自動(dòng)產(chǎn)生H2O2的機(jī)制不完善的缺點(diǎn)。而電-Fenton法的實(shí)質(zhì)是把用電化學(xué)法產(chǎn)生的Fe2+與H2O2作為Fenton試劑的來(lái)源，該方法較光-Fenton法有如下優(yōu)點(diǎn)：①自動(dòng)產(chǎn)生H2O2的機(jī)制較完善。②導(dǎo)致有機(jī)物降解的因素較多，除羥基自由基·OH的氧化外，還有陽(yáng)極氧化，電吸附等。

黃昱[15]在用電—Fenton法預(yù)處理青霉素（PGN）廢水時(shí)比較了Fenton法與電-Fenton法（比較結(jié)果見表2），得出電-Fenton法作為青霉素預(yù)處理工藝的優(yōu)勢(shì)，同時(shí)考察了電流密度對(duì)處理效果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，當(dāng)電流增大、電解時(shí)間延長(zhǎng)，COD去除率隨之增高。這是因?yàn)樘岣唠?Fenton反應(yīng)的電流，則陰極上Fe3+還原為Fe2+的量增大，催化產(chǎn)生更多的HO·降解有機(jī)物，因此COD去除率升高。

由上表中數(shù)據(jù)可以看出，電-Fenton法在PGN、COD、TOC去除率上都比Fenton法高，尤其是BOD5/COD的提高程度更具優(yōu)勢(shì)。說(shuō)明在Fenton體系中引入電解，對(duì)輔助化學(xué)還原Fe2+，持續(xù)催化H2O2，提高HO·的產(chǎn)量有著重要作用，同時(shí)減少了體系中鐵泥的沉淀量，從而降低了鐵泥的處理費(fèi)用。

表2 PGN電-Fenton法與Fenton法處理效果比較

2.5 生物-Fenton法

由于Fenton反應(yīng)以及類Fenton反應(yīng)不能將有機(jī)污染物完全礦化，導(dǎo)致單獨(dú)用Fenton法或類Fenton法不能達(dá)到處理要求，但是Fenton法和類Fenton法作為預(yù)處理工藝能將廢水中難生物降解的大分子有機(jī)化合物分解為小分子物質(zhì)，提高廢水的可生化性。然后再用生物降解法處理污水可達(dá)到非常好的處理效果。

杜瑛珣[16]在用Fenton體系聯(lián)用生物流化床處理苯酚類廢水時(shí)得出當(dāng)對(duì)氯苯酚（4-CP）的初始濃度在1～2mM時(shí)，通過(guò)Fenton體系使得83%的苯環(huán)破裂，轉(zhuǎn)化成小分子有機(jī)酸，考慮到生化反應(yīng)器進(jìn)水要求及生產(chǎn)成本及處理效果等因素確定該聯(lián)用工藝的Fenton預(yù)處理階段Fenton試劑投加量為：[H2O2]0/[4-CP]0=2.5，[Fe2+]0=0.125mM。在 SBR（序批式活性污泥反應(yīng)器）反應(yīng)器中，停留時(shí)間為5h，pH=7.0～7.5條件下，廢水中苯環(huán)類有機(jī)物被完全降解，大部分有機(jī)酸也得到去除，出水 CODcr＜100mg·L-1。

田玉萍[17]在用Fenton試劑預(yù)處理-序批式生物膜反應(yīng)器處理模擬染料廢水時(shí)得出：

①Fenton試劑預(yù)處理對(duì)染料結(jié)構(gòu)的破壞作用顯著，導(dǎo)致染料液可生化性顯著改善，BOD5/COD由0.08上升到0.51；②采用序批式生物膜反應(yīng)器(SBBR)處理Fenton預(yù)處理后的含鹽量較高的染料廢水，COD去除效果穩(wěn)定，平均去除率達(dá)63%且具有一定抗沖擊負(fù)荷能力；③當(dāng)容積負(fù)荷低于0.41KgCOD/(m3·d)時(shí)，COD去除率隨容積負(fù)荷的增大而升高，最高值達(dá)72%；當(dāng)容積負(fù)荷高于此值時(shí)，COD去除率隨容積負(fù)荷的提高而呈下降趨勢(shì)。

湯優(yōu)敏[18]在用Fenton—A/O處理甲基多巴廢水時(shí)得出，兼氧生化能有效對(duì)甲基多巴廢水進(jìn)行水解酸化，經(jīng)Fenton處理和兼氧生化可明顯提高廢水的可生化性，其BOD5/COD值由0.2左右升至0.48以上；好氧生化處理甲基多巴在進(jìn)水pH為9.0，溫度為20～40℃內(nèi)具有良好的降解性能，解決了Fenton試劑法無(wú)法在堿性環(huán)境中進(jìn)行的問(wèn)題。采用Fenton—A/O工藝處理甲基多巴廢水，甲基多巴去除率在99%，CODcr去除率在90%以上，甲基多巴廢水的Fenton—A/O工藝處理是可行的。

總之，F(xiàn)enton技術(shù)因反應(yīng)條件溫和，較操作方便，處理高效等優(yōu)點(diǎn)，在處理有毒、有害、難生物降解等有機(jī)廢水中極具應(yīng)用潛力，但其存在著體系中有大量的亞鐵離子存在和過(guò)氧化氫的利用效率不高等問(wèn)題,這些問(wèn)題需要在進(jìn)一步研究中改進(jìn)。

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10.3969/j.issn.1008-1267.2010.05.020

TE622.5

A

1008-1267（2010）05-055-04

2010-07-01