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    DynaFit軟件在化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中的應(yīng)用

    2010-07-02 00:34:41張恒汪存信
    大學(xué)化學(xué) 2010年4期
    關(guān)鍵詞:常數(shù)機(jī)理物種

    張恒 汪存信

    (武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院 湖北武漢430072)

    DynaFit軟件在化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中的應(yīng)用

    張恒 汪存信

    (武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院 湖北武漢430072)

    介紹動(dòng)力學(xué)軟件DynaFit,并以洛特卡-沃爾泰拉振蕩模型和米歇利斯-門頓酶促反應(yīng)模型說明該軟件在化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中的應(yīng)用。DynaFit軟件可用于已知反應(yīng)機(jī)理、初始濃度和速率常數(shù),模擬實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)以及已知反應(yīng)機(jī)理、初始濃度和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),擬合速率常數(shù)。

    在化學(xué)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中,無論是計(jì)算速率常數(shù),確定反應(yīng)級數(shù),還是復(fù)雜反應(yīng)的求解,都涉及到較多的微積分運(yùn)算,特別是涉及多步機(jī)理的復(fù)雜反應(yīng),在數(shù)學(xué)上很難用其微分速率方程確切導(dǎo)出實(shí)驗(yàn)速率方程[1]。在化學(xué)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中,通過引入速控步法,穩(wěn)態(tài)近似法,平衡態(tài)近似法等動(dòng)力學(xué)近似處理方法,可以在一定程度上大大簡化復(fù)雜反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)處理。但是在實(shí)際教學(xué)實(shí)踐中,由于學(xué)生對于這些近似處理方法的理解停留在表面,導(dǎo)致學(xué)生雖然能夠正確使用這些近似處理方法,卻對使用這些近似處理方法的合理性理解不夠深刻。另外,在講授一些經(jīng)典的復(fù)雜反應(yīng)時(shí),如振蕩反應(yīng),由于其數(shù)學(xué)處理很復(fù)雜,往往只能講授一些定性的原則,很少做定量分析。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展,越來越多的軟件進(jìn)入化學(xué)科研教學(xué)領(lǐng)域。由于計(jì)算機(jī)強(qiáng)大的計(jì)算能力,使很多原來只是在理論上可行的計(jì)算方法成為現(xiàn)實(shí),很多無法求出解析解的動(dòng)力學(xué)問題可以用數(shù)值方法準(zhǔn)確求解。如以上所提到的問題就可以利用計(jì)算機(jī)得到較好的解決。因此,引入計(jì)算軟件到化學(xué)動(dòng)力學(xué)的課堂教學(xué)中就有著重要的意義。

    DynaFit軟件的所有輸入文件都是簡單的ASCII格式文本文件,可分為3類:①數(shù)據(jù)文件,這一類文件按列排列的原始實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù);②初始化文件,這一類文件提供數(shù)值計(jì)算過程的控制參數(shù),諸如估計(jì)參數(shù)的設(shè)定置信區(qū)間等;③腳本文件(即計(jì)算程序),這一類文件包含反應(yīng)機(jī)理的描述,擬合參數(shù)初值的給定,原始實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的位置等。數(shù)據(jù)文件中包含實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù);初始化文件是./system/dynafit/settings.ini,通??刹捎贸绦虻哪J(rèn)值,如需修改可直接打開編輯;這3類文件中最重要的是腳本文件,也就是要編寫的計(jì)算程序。

    表1 一般計(jì)算程序中包含的部分

    通常的計(jì)算程序中所包含的部分(section)列入表1。計(jì)算程序的詳細(xì)編寫方法可以從網(wǎng)站(http://www.biokin.com)上獲取或?qū)W習(xí)已發(fā)表的應(yīng)用該軟件的科研論文。

    以下主要就兩方面的內(nèi)容說明DynaFit軟件在化學(xué)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中的應(yīng)用:①已知反應(yīng)機(jī)理、初始濃度和速率常數(shù),模擬實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù);②已知反應(yīng)機(jī)理、初始濃度和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),擬合速率常數(shù)。

    1 模擬實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

    所謂化學(xué)振蕩反應(yīng),即反應(yīng)體系中某些物質(zhì)的濃度隨時(shí)間(或空間)發(fā)生了周期性的變化?;瘜W(xué)振蕩反應(yīng)能夠發(fā)生的一個(gè)必要條件是該反應(yīng)必須是自催化反應(yīng),具有正反饋的特征。洛特卡-沃爾泰拉(Lotka-Volterra)模型是美國生態(tài)學(xué)家Lotka和Volterra提出的,其機(jī)理如式(1)~(3)所示,其中式(1)和式(2)代表了兩個(gè)自催化步驟。

    對于這樣的反應(yīng)機(jī)理,幾乎無法通過求解微分速率方程組求出解析解,但是通過如表2A列出的模擬振蕩反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的程序,可以方便快捷地求出各物種的濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律。如圖1所示,我們可以看到物種X和Y的濃度隨時(shí)間呈現(xiàn)交替增加的振蕩特性,并且物種X和Y的最大濃度越來越小,振蕩周期也越來越長,在經(jīng)過9個(gè)周期后振蕩基本停止,物種X的濃度趨近一個(gè)穩(wěn)定值,物種Y的濃度趨近于0。如圖2所示,以物種Y的濃度對物種X的濃度作圖后可得到反應(yīng)軌跡的空間變化封閉軌跡,在封閉的條件下,最后趨向于一個(gè)極限點(diǎn)。如果需要模擬開放條件下的振蕩反應(yīng),可以將表2A列出的計(jì)算程序中第8和第13行的“;”去掉(分號的作用是注釋,去掉分號就會(huì)執(zhí)行這一行的語句),即表示以恒定的速率向反應(yīng)體系中加入物種A(假設(shè)物種P的存在對此反應(yīng)無影響)。修改后的程序運(yùn)行結(jié)果如圖3所示,從中可看出以恒定速率加入物種A后,物種X和Y的濃度隨時(shí)間表現(xiàn)出逐漸穩(wěn)定的周期性遞增,物種X和Y的最大濃度和振蕩周期趨向穩(wěn)定,此時(shí)以物種Y的濃度對物種X的濃度作圖,如圖4所示,可以得到振蕩反應(yīng)中的極限振蕩環(huán)。

    表2 DynaFit計(jì)算程序

    圖1 洛特卡-沃爾泰拉模型中物種X和物種Y的濃度對時(shí)間的關(guān)系

    圖2 洛特卡-沃爾泰拉模型中物種Y濃度對物種X濃度的關(guān)系

    圖3 連續(xù)加入反應(yīng)物A時(shí)洛特卡-沃爾泰拉模型中物種X和物種Y的濃度對時(shí)間的關(guān)系

    圖4 連續(xù)加入反應(yīng)物A時(shí)洛特卡-沃爾泰拉模型中物種Y濃度對物種X濃度的關(guān)系

    2 擬合速率常數(shù)

    最簡單的酶催化機(jī)理是由米歇利斯(Michaelis)和門頓(Menton)提出的,如式(4)所示。對這套機(jī)理,經(jīng)典的物理化學(xué)教材都有涉及,通常都是對中間物種ES應(yīng)用穩(wěn)態(tài)近似,推導(dǎo)出米氏方程,然后按照如式(5)所示的雙倒數(shù)作圖(Lineweaver-Burk)的方法求出米氏常數(shù)KM和最大反應(yīng)速率rm。

    如表2B中擬合酶促反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的程序,通過運(yùn)行該程序,可從保存于“enzyme.txt”文件中的底物[S]濃度隨時(shí)間變化的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),在給定初值的條件下直接擬合得到米氏機(jī)理中的3個(gè)速率常數(shù)(圖5,表3),而通過雙倒數(shù)作圖只能直接求出k3和KM(圖6)。

    圖5 酶促反應(yīng)中底物[S]濃度對時(shí)間的關(guān)系

    圖6 雙倒數(shù)作圖中1/r對1/[S]的關(guān)系

    表3 DynaFit對酶促反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合結(jié)果

    從以上兩個(gè)例子可以看出,Dynafit在化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中是一個(gè)很有用的工具,對于復(fù)雜反應(yīng),可以方便地模擬出濃度的變化規(guī)律,使學(xué)生對復(fù)雜反應(yīng)有更深的認(rèn)識;對已知機(jī)理的反應(yīng),可從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)直接擬合得到速率常數(shù)而避免復(fù)雜的計(jì)算。但是也應(yīng)該看到Dynafit軟件的局限,那就是反應(yīng)機(jī)理一定需要事先已知或進(jìn)行假設(shè),這也是在化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)教學(xué)中應(yīng)該注意的問題,即決不能將化學(xué)動(dòng)力學(xué)等同于繁瑣的數(shù)學(xué)運(yùn)算,只有把對反應(yīng)機(jī)理的深入理解與精確的數(shù)學(xué)處理相結(jié)合才能夠?qū)W好化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

    [1] 林智信,安從俊,劉義,等.物理化學(xué).武漢:武漢大學(xué)出版社,2003

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