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    固體襯底上超薄膜表面的低能電子背散射系數(shù)計(jì)算研究

    2010-06-30 05:17:08牛勝利朱金輝黃流興
    核技術(shù) 2010年11期
    關(guān)鍵詞:背散射散射系數(shù)襯底

    卓 俊 牛勝利 朱金輝 黃流興

    (西北核技術(shù)研究所 西安 710024)

    薄膜材料在材料科學(xué)、微電子學(xué)器件和生物科學(xué)中均有廣泛應(yīng)用?,F(xiàn)代材料科學(xué)發(fā)展及半導(dǎo)體技術(shù)中日益微型化的過(guò)程使制備的薄膜厚度低達(dá)數(shù)十nm,乃至更小,稱為超薄膜。超薄膜的厚度測(cè)定日益引起人們重視,建立高分辨率的薄膜厚度測(cè)定方法是此領(lǐng)域的重要研究方向[1–4]。電子背散射方法是一種重要的測(cè)量方法[5,6],基于薄膜背散射系數(shù)r與薄膜厚度D之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系確定薄膜厚度是此方法的一種重要手段。當(dāng)入射電子能量為數(shù)十keV時(shí),背散射電子在介質(zhì)中的穿透深度較大,一般適用于測(cè)量幾百nm厚的薄膜,此時(shí)r-D的關(guān)系較復(fù)雜;當(dāng)入射電子能量?jī)H數(shù)keV時(shí),r與D存在簡(jiǎn)單的線性關(guān)系,且背散射電子穿透深度較小,適合于超薄膜的厚度測(cè)量。應(yīng)用此方法需分析r-D線性段的變化規(guī)律,及其對(duì)薄膜測(cè)量厚度分辨率的影響。因此,研究固體襯底上超薄膜表面的低能電子背散射系數(shù),對(duì)優(yōu)化設(shè)計(jì)電子背散射法測(cè)量超薄膜厚度有重要意義。譚震宇等[7]使用 Monte Carlo 法計(jì)算了襯底上薄膜材料的低能電子背散射。然而,低能電子在介質(zhì)中輸運(yùn)Monte Carlo模擬方法的選擇,r-D線性區(qū)背散射常數(shù)C的變化規(guī)律等問(wèn)題,仍需作進(jìn)一步研究。

    電子在介質(zhì)中輸運(yùn)的Monte Carlo模擬方法常用的有兩種[8]:(1) 多次散射模型下的壓縮歷史方法,在每一步輸運(yùn)中包含多次碰撞,其特點(diǎn)是計(jì)算速度快,但當(dāng)電子能量降至數(shù)keV或更低時(shí),多次散射公式不適用;(2) 模擬電子每一次碰撞過(guò)程的直接模擬方法,該方法適用于低能或介質(zhì)為薄層、電子碰撞次數(shù)不很多的輸運(yùn)模擬[9]。針對(duì)低能電子在超薄膜/固體襯底結(jié)構(gòu)材料表面的背散射問(wèn)題,直接模擬方法更為適用。本文采用直接 Monte Carlo模擬方法,計(jì)算了能量為keV量級(jí)的電子在固體襯底上不同薄膜的電子背散射系數(shù),分析了電子背散射系數(shù)r隨薄膜厚度D的變化及r-D線性區(qū)背散射常數(shù)C與入射電子能量的關(guān)系。

    1 電子直接Monte Carlo模擬方法

    電子的直接Monte Carlo模擬是直接從物理問(wèn)題出發(fā),按粒子在介質(zhì)中發(fā)生碰撞的先后順序,逐個(gè)計(jì)算粒子發(fā)生的每一次碰撞過(guò)程的方法。模擬中電子輸運(yùn)步長(zhǎng)s從宏觀反應(yīng)總截面Σt中隨機(jī)抽樣得到:

    輸運(yùn)每一步中的碰撞散射角和損失能量從對(duì)應(yīng)碰撞類型的微分截面中抽樣得到。入射能量較低時(shí),電子與物質(zhì)的相互作用主要為非彈性散射和彈性散射過(guò)程。

    低能電子在固體中的彈性散射采用量子力學(xué)分波法求解Dirac方程獲得的Mott截面描述[10]:

    式中,?為碰撞后電子的出射立體角,?(θ)和g(θ)分別為求解相對(duì)論Dirac方程獲得的入射與散射波函數(shù)。

    對(duì)于低能電子與介質(zhì)的非彈性碰撞過(guò)程,采用廣義振子強(qiáng)度(GOS)模型下計(jì)算得到的電子非彈性散射截面:

    式中,W是碰撞中電子損失能量,Q為反沖能,它與電子散射極角θ一一對(duì)應(yīng),me為電子靜止質(zhì)量,υ為入射電子速度,β=υ/c(c為真空中光速),θr為電子碰撞前運(yùn)動(dòng)方向與碰撞過(guò)程中電子動(dòng)量改變方向的夾角,因子d?(Q,W)/dW為Born近似下的原子GOS,其大小決定了非彈性碰撞過(guò)程中的能量損失。在量子力學(xué)體系下解出的GOS表達(dá)式非常復(fù)雜,故求解非彈性碰撞截面時(shí)一般將靶物質(zhì)看成是一種電介質(zhì),在該假設(shè)下應(yīng)用介電模型得到的非彈性碰撞截面與使用量子力學(xué)方法給出的截面一致,但計(jì)算過(guò)程簡(jiǎn)單許多[11]。

    按照上述原理,本文在PENELOPE程序包的基礎(chǔ)上改造形成了電子輸運(yùn)的直接Monte Carlo模擬程序,并對(duì)電子在薄膜/襯底材料上的背散射過(guò)程進(jìn)行了跟蹤模擬。

    2 測(cè)量薄膜厚度的電子背散射法原理

    使用電子背散射系數(shù)確定薄膜厚度,首先要確定一定能量電子入射條件下,薄膜厚度與背散射電子系數(shù)間的變化關(guān)系。當(dāng)電子入射固體表面時(shí),有部分電子會(huì)從固體表面反射回來(lái),稱為背散射電子,定義背散射系數(shù)r為背散射電子數(shù)與入射電子數(shù)的比值。圖1為電子垂直入射無(wú)定形C及金屬Al、Cu、Ag、Au時(shí)的背散射系數(shù)r隨入射電子能量E0的變化情況。

    圖1 電子在固體表面的背散射系數(shù)Fig.1 Monte Carlo simulation of the backscattering coefficient r as a function of the primary energy E0 for electrons impinging on bulk targets.

    由圖1可知,入射電子能量>1 keV時(shí),原子序數(shù)較低的材料,電子在其表面發(fā)生背散射概率比高原子序數(shù)材料小得多,隨著入射電子能量的上升,高原子序數(shù)厚樣品物質(zhì)的背散射系數(shù)可達(dá)0.5以上;當(dāng)入射電子能量<1 keV時(shí),高原子序數(shù)材料的背散射系數(shù)迅速減小,隨著能量的降低,低原子序數(shù)材料的背散射系數(shù)逐漸超過(guò)高原子序數(shù)材料。當(dāng)薄膜材料的原子序數(shù)Zf與襯底材料的原子序數(shù)Zs存在較大差異時(shí),薄膜/襯底材料表面的電子背散射系數(shù)大小將隨薄膜厚度的增加而逐漸從襯底材料的背散射系數(shù)rs變化為薄膜材料的背散射系數(shù)rf。研究表明:當(dāng)入射電子能量為十余keV或數(shù)十keV時(shí),薄膜/襯底的r-D曲線存在2–3個(gè)線性段[1],r與D間的關(guān)系較復(fù)雜;當(dāng)入射電子能量降至幾 keV時(shí),r-D曲線的前端僅存在單一線性增長(zhǎng)關(guān)系[7](圖2),以此可測(cè)定襯底上薄膜的厚度。

    式中,C稱為背散射常數(shù),通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量或模擬計(jì)算統(tǒng)計(jì)分析得到,當(dāng)薄膜材料和襯底材料確定后,|C|的大小決定了測(cè)量的厚度分辨率,r0為襯底的背散射系數(shù),圖中LM表示r-D曲線的線性段長(zhǎng)度。

    圖2 電子背散射法測(cè)量薄膜厚度原理圖Fig.2 Principle of the electron backscattering method for thickness determination of ultra-thin films.

    3 計(jì)算結(jié)果及討論

    基于上述原理及方法,模擬了電子垂直入射薄膜/襯底材料的背散射過(guò)程,計(jì)算中電子的截?cái)嗄芰繛?0 eV,并取襯底材料厚度遠(yuǎn)大于入射電子射程。

    3.1 薄膜/襯底的r-D曲線

    薄膜/襯底的原子序數(shù)(Zf,Zs)可分為Zf>Zs和Zf

    在Au /Al這種Zf>Zs情形下,薄膜/襯底材料的電子背散射系數(shù)r小于相同入射能量下原子序數(shù)為Zf固體(以下簡(jiǎn)記為Zf固體)的電子背散射系數(shù)。假設(shè)入射電子能量為E0,Zf固體和Zs固體的電子背散射系數(shù)分別為rf和rs,則薄膜/襯底的背散射系數(shù)r隨薄膜厚度D的變化相應(yīng)在rsZs的相反,r在rf

    圖3 不同入射電子能量下Au /Al和Al /Au的r-D曲線Fig.3 Backscattering coefficient r versus film thickness D for Au films on Al substrate and Al films on Au.Substrate,■1keV,□2keV,●3keV,○4keV,▲5keV

    為反映襯底改變對(duì)r-D曲線的影響,計(jì)算了E0=2 keV時(shí),C/Au、C/Ag、C/Cu和C/Al的r-D曲線(如圖4)。薄膜材料一定時(shí),Zs與Zf的差異越大,r-D曲線線性段斜率的絕對(duì)值越大,即測(cè)量薄膜厚度分辨率越高。此外,四種不同襯底情況下的r-D曲線線性區(qū)范圍均~26 nm,表明在薄膜材料相同情況下,只要Zf與Zs的差異較大,襯底改變對(duì)Zs曲線線性區(qū)范圍LM的影響不大。

    圖4 E0=2 keV,C/Au,C/Ag,C/Cu,C/Al的r-D曲線Fig.4 Backscattering coefficient r versus film thickness for C films on different bulk substrates.

    3.2 背散射常數(shù)C隨能量變化

    入射電子能量E0較高時(shí),電子背散射方法測(cè)定薄膜的分辨率較低,因?yàn)槿肷潆娮幽芰吭礁?,背散射電子在固體中深度分布范圍越大,在薄膜中單位厚度上背散射電子出射數(shù)就越少,因此,通常采用降低入射電子能量來(lái)提高薄膜厚度測(cè)量的分辨率。

    圖5為Au襯底上不同薄膜背散射常數(shù)C的絕對(duì)值隨入射電子能量E0的變化情況,其中背散射常數(shù)C系由對(duì)r-D曲線線性段數(shù)據(jù)進(jìn)行最小二乘法擬合處理得到??梢钥闯觯S著能量的降低,背散射常數(shù)C的絕對(duì)值逐漸增大,當(dāng)能量下降到一定程度后,由于作為襯底的Au材料的背散射系數(shù)快速下降,導(dǎo)致薄膜與襯底間的背散射系數(shù)差異減小,降低了薄膜測(cè)量的厚度分辨率。不同薄膜材料在不同襯底上達(dá)到最大分辨率時(shí)的能量不同,如在Au襯底上,C、Al、Cu和Ag薄膜的最大分辨能量約分別為0.8、1.4、1.7、2.2 keV。另外,當(dāng)入射能量降至數(shù)百eV時(shí),Ag/Au、Cu/Au的C曲線會(huì)出現(xiàn)較大的C值,但由于此時(shí)高原子序數(shù)薄膜/襯底材料的r-D曲線線性段范圍LM太小(<1 nm),因此不存在實(shí)際的應(yīng)用價(jià)值。

    圖5 背散射常數(shù)C隨入射電子能量E0的變化曲線Fig.5 Absolute value of backscattering constant C of thin films versus primary energy E0.

    4 結(jié)論

    使用一種適合模擬低能電子在固體材料中輸運(yùn)的Monte Carlo方法——直接Monte Carlo方法,計(jì)算了低能電子在襯底上超薄膜表面的背散射。結(jié)果表明:keV級(jí)低能電子入射條件下,薄膜/襯底的r-D曲線初始范圍僅存在單一的線性區(qū),且在背散射常數(shù)C隨入射能量的變化曲線中存在一極大值,當(dāng)入射電子能量大于極大值能量時(shí),薄膜分辨率隨入射電子能量E0的減小而提高;當(dāng)入射電子能量小于極大值能量時(shí),薄膜分辨率隨入射電子能量E0迅速降低。這個(gè)規(guī)律可以作為超薄膜測(cè)量中入射電子能量選擇的重要參考依據(jù)。

    1 Niedrig H. Opt Acta, 1977, 24(6): 679–691

    2 Niedrig H. J Appl Phys, 1982, 53(4): 15–49

    3 鞏 巖, 陳 波, 尼啟良, 等. 高能物理與核物理, 2005,29(11): 253–258 GONG Yan, CHEN Bo, NI Qiliang,et al. High Energy Phys Nucl Phys, 2005, 29(11): 253–258

    4 王科范, 徐彭壽, 張偉風(fēng), 等. 核技術(shù), 2008, 31(4):255–259 WANG Kefan, XU Pengshou, ZHANG Weifeng,et al.Nucl Tech, 2008, 31(4): 255–259

    5 Schlichting F, Berger D, Niedrig H. Scanning, 1999, 21(3):197–203

    6 Maurizio D. American Nuclear Society Topical Meeting in Monte Carlo, Chattanooga, Tennessee, 2005

    7 譚振宇, 夏曰源. 物理學(xué)報(bào), 2002, 51(7): 1506–1511 TAN Zhenyu, XIA Yueyuan. Acta Phys Sin, 2002, 51(7):1506–1511

    8 Fernández-Varea J M, Mayol R, Bar?,et al. Nucl Instr Meth Phys Research, 1993, B73: 447–473

    9 卓 俊, 牛勝利, 黃流興, 等. 計(jì)算物理, 2009, 26(4):586–590 ZHUO Jun, NIU Shengli, HUANG Liuxing,et al. Comp Phys, 2009, 26(4): 586–590

    10 Jablonski A, Salvat F, Powell C J. J Phys Chem Ref Data,2004, 33(2): 409–451

    11 Fernández-Varea J M, Mayol R, Liljequist D,et al. J Phys:Condens Matter, 1993, 5: 3593–3610

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