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    Pd3YH分子的結(jié)構(gòu)和熱力學(xué)函數(shù)

    2010-01-18 02:24:58
    關(guān)鍵詞:氫化熱力學(xué)合金

    朱 瑜

    (湖北民族學(xué)院 理學(xué)院,湖北 恩施 445000)

    純鈀的催化反應(yīng)和材料吸附速率較低,因此近年來(lái)一直致力于開(kāi)發(fā)鈀的二元和多元合金作為催化劑和吸附劑材料[1~3].特別是Pd-Y合金,不僅能抑制吸氫后固溶體α-β相轉(zhuǎn)變,而且能有效提高合金膜的滲氫速率.郭建軍等[4]對(duì)Pd-Y微團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)進(jìn)行了研究,蔣剛等[5]對(duì)PdH、YH體系的結(jié)構(gòu)與氫化反應(yīng)的平衡壓力進(jìn)行了研究,倪羽等[6]對(duì)PdnYH(n=1~9)團(tuán)簇的幾何結(jié)構(gòu)、能級(jí)結(jié)構(gòu)和電子特性進(jìn)行了研究,為Pd-Y二元合金的實(shí)驗(yàn)研究提供了一定的理論依據(jù).

    本文在前人研究的的基礎(chǔ)上,對(duì)Pd3YH分子的熱力學(xué)函數(shù)和Pd3Y合金氫化反應(yīng)平衡壓力進(jìn)行研究,進(jìn)一步在理論上探索氫氣與鈀釔合金的反應(yīng)機(jī)理.

    1 Pd3YH分子的結(jié)構(gòu)

    本文從量子力學(xué)出發(fā),對(duì)鈀和釔原子采用SDD基組,氫原子采用6-311++G**全電子基函數(shù),利用B3LYP方法,得到了Pd3YH分子的基態(tài)具有C3V對(duì)稱性,基態(tài)能量為-422.7675a.u.,其結(jié)構(gòu)參數(shù)見(jiàn)表1.

    表1 Pd3YH分子的結(jié)構(gòu)

    2 Pd3Y和Pd3YH的熱力學(xué)函數(shù)

    本文通過(guò)量子力學(xué)計(jì)算,得到了溫度范圍298.15~998.15 K內(nèi)氣態(tài)Pd3Y和Pd3YH分子的熱力學(xué)函數(shù),結(jié)果見(jiàn)表2.Pd3Y合金吸氫的反應(yīng)方程式為1/2H2(g)+Pd3Y(s)=Pd3YH(s),對(duì)于生成物Pd3YH(s) 的熱力學(xué)函數(shù)ΔH、ΔS、ΔG,可由朱正和研究小組提出的氣固反應(yīng)熱力學(xué)函數(shù)的近似計(jì)算方法[7-9]得到.在溫度范圍298.15-998.15 K內(nèi)固態(tài)Pd3YH的生成熱力學(xué)函數(shù)ΔH、ΔS、ΔG和Pd3Y合金氫化反應(yīng)平衡壓力的計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表3.

    表2 Pd3Y(g)和Pd3YH(g)的熱力學(xué)函數(shù)

    Tab.2 Thermodynamic functions of Pd3Y(g) and Pd3YH(g)

    T/KPd3Y(g)EVkJ·mol-1SEVJ·K-1·mol-1Pd3YH(g)EVkJ·mol-1SEVJ·K-1·mol-1298.1515.5391.8628.9093.43398.1520.36105.6135.42112.25498.1525.25116.5742.13127.29598.1530.17125.5749.01139.87698.1535.11133.2156.00150.68798.1540.07139.8463.09160.16898.1545.02145.7070.25168.61998.1549.99150.9477.45176.22

    表3 Pd3YH(s)的ΔH、ΔS、ΔG和Pd3Y合金氫化反應(yīng)平衡壓力pH2

    Tab.3 ΔH,ΔS,ΔGof Pd3YH(s) and pH2

    T/KΔHΘkJ·mol-1ΔSΘJ·K-1·mol-1ΔGΘkJ·mol-1pH2atm298.15-37.57-63.57-18.615.49′10-4398.15-37.34-62.71-12.372.39′10-2498.15-36.97-61.89-6.142.27′10-1598.15-36.48-60.980.001.00698.15-35.88-60.066.062.84798.15-35.21-59.1712.026.11898.15-34.48-58.3117.891.10′101998.15-33.72-57.5023.681.73′101

    3 分析和討論

    (1)由表3中的數(shù)據(jù)可以得到,溫度范圍在298.15~998.15K內(nèi),Pd3Y合金吸氫為放熱反應(yīng),且隨溫度升高放熱逐漸減少.吉布斯自由能隨溫度升高而逐漸增大,且由負(fù)變?yōu)檎?,這說(shuō)明隨溫度升高Pd3Y合金吸氫能力逐漸減弱.

    4 結(jié)論

    本文對(duì)鈀和釔原子采用SDD基組,氫原子采用6-311++G**全電子基函數(shù),利用B3LYP方法,得到了Pd3YH分子的基態(tài)具有C3V對(duì)稱性,基態(tài)能量為-422.767 5 a.u..采用朱正和研究小組提出的氣固反應(yīng)熱力學(xué)函數(shù)的近似計(jì)算方法,得到了Pd3Y合金吸氫反應(yīng)1/2H2(g)+Pd3Y(s)=Pd3YH(s)在溫度范圍298.15~998.15 K內(nèi)Pd3YH(s)的生成熱力學(xué)函數(shù)和Pd3Y合金氫化反應(yīng)平衡壓力.比較Pd3YH(s)、PdH(s)、PbPdH(s)和PdYH(s)的ΔG的大小,得到這說(shuō)明Pd3Y合金比PbPd合金和純Pd對(duì)H2的吸附能力強(qiáng),但比PdY合金要弱.計(jì)算結(jié)果進(jìn)一步說(shuō)明了鈀摻雜釔能有效提高滲氫速率,但還需進(jìn)一步探究鈀和釔在合金中的比例如何分配使?jié)B氫速率最好.

    [1]Yoshinari O,Matsuda H,Fukuhara k,et al.Hydrogen diffusivity and solubility in Pd-Y alloys[J].Mater Trans JIM,1997,38(6):508-513.

    [2]Yamaguchi S,Li Z Q,Fu R T,et al.Hydrogen site occupation in YPd3with L12structure[J].Physical Review B,1997,55(21):14 051-14 054.

    [3]Du Z,Yang H, Li C.Thermodynamic modeling of the Pd-Y system[J].J Alloys & Compounds,2000,297:185-191.

    [4]郭建軍,楊繼先,迭東,等.Pd-Y微團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)研究[J].物理學(xué)報(bào),2005,54(8):3 571-3 577.

    [5]蔣剛,于桂鳳,倪羽,等.PdH、YH體系的結(jié)構(gòu)與氫化反應(yīng)的平衡壓力[J].原子與分子物理學(xué)報(bào),2004,21(4):642-648.

    [6]倪羽.鈀、釔、氫體系的團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和分子勢(shì)能函數(shù)[D].成都:四川大學(xué),2005.

    [7]朱瑜.PbPd合金氫化反應(yīng)分析[J].湖北民族學(xué)院學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2009,27(3):338-339.

    [8]朱瑜,蔣剛,于桂鳳,等.N2在Pd金屬表面的吸附行為[J].物理化學(xué)學(xué)報(bào),2005,21(12):1 343-1 346.

    [9]于桂鳳,王和義,蔣剛.PdY合金及其一氫化物分子結(jié)構(gòu)及熱力學(xué)函數(shù)的研究[J].原子與分子物理學(xué)報(bào),2005,22(1):77-82.

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