2005年中國燃煤大氣銻排放清單

田賀忠,趙 丹,何孟常,王 艷,程 軻,曲益萍 (北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,北京 100875)

由于人類活動(dòng)的影響及銻化合物的廣泛使用,銻對環(huán)境的污染越來越嚴(yán)重.盡管目前銻還不是大氣的主要污染物,但由于銻具有慢性毒性及潛在的致癌性,國內(nèi)外對銻污染及其影響的研究越來越重視.銻及其化合物已被美國環(huán)境保護(hù)局及歐盟列為優(yōu)先防治的污染物.大氣中的銻主要來自煤炭和石油的燃燒,澳大利亞國家污染清單(NPI)報(bào)告中指出:電力供應(yīng)煤炭燃燒排放的銻占排放總量的31%[1].但是,目前關(guān)于我國燃煤導(dǎo)致的大氣銻排放及其分布特征等未見報(bào)道.本研究基于燃料消耗的排放因子法,根據(jù)各省區(qū)不同行業(yè)煤炭消費(fèi)狀況,生產(chǎn)原煤的平均銻含量以及煤炭在不同省區(qū)間的傳輸矩陣,對2005年中國燃煤導(dǎo)致的大氣銻排放量及其行業(yè)類別、燃料類型、地區(qū)分布等特征進(jìn)行了估算與分析,提出了控制燃煤銻污染的初步建議,旨在為我國燃煤大氣銻排放法規(guī)的制定和選擇適宜的燃煤銻污染控制技術(shù)提供依據(jù).

1 研究方法

1.1 估算方法

本研究估算2005年中國燃煤大氣銻排放量的計(jì)算公式表示如下[2-3]:

式中:E為大氣銻排放量,t; C為各省區(qū)燃煤中平均銻含量,%; M為燃煤消耗量,t; R為燃燒裝置的大氣銻釋放比例,%; P為除塵器等大氣污染控制設(shè)施對銻的去除效率,%; T為全國; i為不同的省(市、自治區(qū)); j為不同的排放源類型.

1.2 2005年各省(市、自治區(qū))煤中平均銻含量

中國煤炭資源豐富,產(chǎn)地眾多,不同地區(qū)、不同成煤年代生產(chǎn)的原煤銻含量差異較大.并且,由于不同省區(qū)煤炭資源賦存條件、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu),以及經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平等的巨大差異,導(dǎo)致煤炭在不同省(市、自治區(qū))間的大量輸入和輸出.

考慮到煤炭在各省區(qū)間的流動(dòng),生產(chǎn)原煤和消費(fèi)原煤的銻含量見表1.部分省(市、自治區(qū))生產(chǎn)原煤的銻含量主要取自文獻(xiàn)[4]的統(tǒng)計(jì)結(jié)果.遼寧、河北、河南、內(nèi)蒙古、寧夏、陜西、山西、湖南、安徽、貴州、云南、四川、重慶等13個(gè)省區(qū)則是綜合文獻(xiàn)[5-50]中各礦區(qū)的算術(shù)平均值,得出各省區(qū)生產(chǎn)原煤的平均銻含量.北京市生產(chǎn)原煤銻含量選用河北省的平均值,而廣東省生產(chǎn)原煤銻含量取廣西、福建、湖南、江西四個(gè)鄰近省區(qū)的平均值.各省區(qū)消費(fèi)原煤的平均銻含量則是根據(jù)2005年各省區(qū)生產(chǎn)原煤的平均銻含量以及煤炭在不同省區(qū)間的傳輸矩陣[51-52]進(jìn)行計(jì)算得出的結(jié)果.根據(jù)各省區(qū)洗煤用原煤的平均銻含量、洗煤過程對銻的脫除率、入洗原煤量和產(chǎn)出洗精煤量,計(jì)算出各省區(qū)洗精煤中銻的含量;采用相似的方法,計(jì)算出各省焦炭和型煤中平均銻含量.若某省區(qū)沒有洗精煤、焦炭或型煤中某種煤產(chǎn)品生產(chǎn),而有此類煤產(chǎn)品的消費(fèi),則其銻含量選用全國平均值.2005年中國各省(市、自治區(qū))洗精煤、焦炭和型煤平均銻含量結(jié)果見表 1.香港、澳門特別行政區(qū)及臺(tái)灣省暫未統(tǒng)計(jì).另外,西藏煤炭生產(chǎn)和消費(fèi)很低,因此也暫未考慮.

1.3 燃煤大氣銻排放因子確定

1.3.1 排放源分類 本次研究按照經(jīng)濟(jì)部門、燃燒爐類型、除塵設(shè)施以及脫硫裝置對燃煤排放源進(jìn)行了分類.經(jīng)濟(jì)部門劃分為電力(包括供熱)、工業(yè)(包括建筑行業(yè))、生活消費(fèi)和其他4類;燃燒爐類型劃分為煤粉爐、層燃爐、流化床、煉焦?fàn)t、傳統(tǒng)爐灶、加強(qiáng)爐灶、茶浴爐、型煤爐等8種不同的燃燒方式;除塵設(shè)施則包括電除塵器、布袋除塵器、濕式除塵器、機(jī)械除塵器以及無專門除塵設(shè)施5類.到2005年,我國已有約4910萬kW裝機(jī)電廠安裝了煙氣脫硫(FGD)設(shè)施,故需考慮FGD對銻的脫除影響.本課題組只對電廠濕法煙氣脫硫的影響進(jìn)行了研究,而干法脫硫設(shè)施是安裝在煙道中的,除塵設(shè)施之前,且干法與半干法脫硫所占的比重較低,因此暫未加單獨(dú)考慮.

表1 2005年中國各省(市、自治區(qū))煤中銻含量(μg/g)Table 1 Sb concentration of coal by provinces in China in 2005 (μg/g)

1.3.2 排放源大氣銻排放因子不同排放源的大氣銻排放因子與燃燒爐的銻釋放率、除塵設(shè)施的銻脫除率以及脫硫裝置的銻脫除率有關(guān).各種排放源燃煤大氣銻排放因子匯總?cè)绫?所示.其中煤粉爐銻的釋放率取文獻(xiàn)[53-56]的平均值89.4%;層燃爐銻的釋放率取文獻(xiàn)[57-59]的平均值53.5%;循環(huán)硫化床銻的釋放率取文獻(xiàn)[60-61]的平均值74.4%;煉焦過程銻的釋放率取文獻(xiàn)[62]中的70%,而煉焦過程銻的排放因子借鑒了US EPA的給定值6.3×10-5kg/Mg[63];生活消費(fèi)銻的排放因子取NPI的給定值9.0×10-6kg/t[64];電除塵器銻的脫除率取文獻(xiàn)[54-55,60,65-67]的平均值83.5%;布袋除塵器銻的脫除率取文獻(xiàn)[53,60,68]的平均值 94.3%;機(jī)械除塵器的脫除率近似取40%[69];濕式除塵器銻的脫除率缺乏相應(yīng)的數(shù)據(jù),有關(guān)研究表明銻與砷在煤中的賦存形態(tài)等性質(zhì)相近且均有明顯富集于細(xì)粒飛灰表面的特征[70-72],故這里直接用其對砷的脫除率來代替[73].

表2 中國燃煤銻排放因子Table2 Sb emission factor of coal combustion in China

2 結(jié)果與討論

2.1 2005年中國燃煤大氣銻排放量

根據(jù)2005年中國各省區(qū)煤炭生產(chǎn)與消費(fèi)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù),結(jié)合前面確定的各省區(qū)燃煤平均含銻量,及不同燃煤、除塵等設(shè)施大氣銻釋放脫除率等,利用公式(1)～(3),估算2005年中國燃煤導(dǎo)致的大氣銻排放總量約為530.86t.其中,排放量最多的省份是貴州省,達(dá)49.28t;其次是湖南(45.96t)、河北(37.36t)、山東(35.12t)、安徽(30.92t),燃煤大氣銻排放量均超過30t.排放量最低的省份為海南省(0.38t),其次是青海(0.61t)和寧夏(0.92t).

中國燃煤大氣銻排放主要來自原煤燃燒,占排放總量的87.5%.洗精煤、焦炭和型煤燃燒排銻比例分別為7.5%、0.2%和4.8%.因此,提高入洗原煤量,通過煤炭洗選技術(shù)降低燃煤銻含量,是控制燃煤大氣銻排放的有效措施之一.

2.2 燃煤大氣銻排放的部門分布特征

2005年中國燃煤導(dǎo)致的大氣銻排放的部門分布特征見圖1.在全國燃煤銻排放總量中,工業(yè)行業(yè)燃煤銻排放量最大,高達(dá)250.64t,占 47.2%;其次是火力發(fā)電燃煤排銻,排放量為211.74t,占39.9%;其他行業(yè)燃煤排銻量為67.37t,約占12.7%;生活消費(fèi)燃煤銻排放量很低為1.11t,僅占 0.2%.考慮到煤炭消耗量的差異,各部門消耗單位煤炭排銻量分別為:電力 0.17mg/kg;工業(yè)0.20mg/kg;生活消費(fèi)0.01mg/kg;其他0.85mg/kg.不同部門單位煤炭消耗大氣銻排放系數(shù)的巨大差別,主要是由于各部門燃燒設(shè)備結(jié)構(gòu)與運(yùn)行特征導(dǎo)致的釋放率,以及配套的除塵脫硫污染控制裝置的銻去除率等的差異造成的.雖然電力和工業(yè)部門單位煤耗排銻量相對較小,但是由于煤炭消費(fèi)數(shù)量巨大,所以兩部門合計(jì)貢獻(xiàn)了 87.1%的燃煤大氣銻排放.因此,對我國燃煤銻污染排放的控制應(yīng)該以工業(yè)和電力部門為重.

圖1 2005年中國各省區(qū)燃煤大氣銻排放部門分布Fig.1 Distribution of Sb emissions from coal combustion by sector in China, 2005

2.3 燃煤大氣銻排放的地區(qū)分布特征

2005年我國燃煤大氣銻排放量的地區(qū)分布見表3.與全國范圍內(nèi)燃煤銻排放的部門分布相比,各地區(qū)燃煤銻排放的部門分布顯示出不同的特征.電力燃煤排放銻所占的比例最大的地區(qū)是廣東和黑龍江,分別為57.34%和55.85%.而工業(yè)燃煤銻排放比例最大的則是湖北和重慶,分別為58.73%和57.93%.各地區(qū)生活消費(fèi)燃煤大氣銻排放量所占比例均在2.0%以下,最大的省區(qū)是寧夏(1.18%),其次是青海(1.16%).盡管生活消費(fèi)燃煤大氣銻排放量不大,但是對于直接使用高銻燃煤作為生活燃料的地區(qū),應(yīng)該關(guān)注居民為滿足基本生活需要而直接燃燒高銻石煤、高鍺煤、高砷煤引發(fā)的銻中毒.

2.4 排放清單的不確定性分析

本研究采用基于燃料消耗的排放因子估算方法來建立燃煤大氣銻污染排放清單.影響排放清單的不確定因素主要包括:煤炭生產(chǎn)與消費(fèi)數(shù)據(jù)及其跨省區(qū)傳輸?shù)目煽啃?分省煤炭平均銻含量數(shù)據(jù)的可靠性以及排放系數(shù)的可靠性三方面.

表3 2005年中國燃煤大氣銻排放及其行業(yè)構(gòu)成情況Table 3 Emissions and sectoral composition of atmospheric Sb from coal combustion in China, 2005

本研究中采用的煤炭生產(chǎn)和消費(fèi)數(shù)據(jù)以及不同省區(qū)間的煤炭傳輸數(shù)據(jù)來自中國能源統(tǒng)計(jì)年鑒和中國煤炭工業(yè)年鑒[51-52],能夠比較好地保證數(shù)據(jù)的可靠性.

各省(市、自治區(qū))生產(chǎn)原煤中的平均銻含量數(shù)據(jù)主要綜合了眾多學(xué)者的相關(guān)研究結(jié)果.本次研究共統(tǒng)計(jì)了1612個(gè)煤樣分析數(shù)據(jù),全國原煤銻含量的算術(shù)平均值約為1.33μg/g.而Ren等[74]測試了我國 133個(gè)煤樣中銻的含量,其算術(shù)平均值為2.56μg/g.趙繼堯等[75]匯集了大量公開出版物(包括專著、論文集、學(xué)術(shù)刊物)的資料,整理出44種微量元素豐度,其中銻的平均值為2μg/g.白向飛[15]對中國1018個(gè)煤層煤樣及生產(chǎn)煤樣中31種微量元素的含量做了初步的統(tǒng)計(jì)分析,其中銻的算術(shù)平均值為1.08μg/g.Qi等[4]統(tǒng)計(jì)了 765個(gè)煤樣樣本,采用樣本數(shù)加權(quán)的方法計(jì)算出我國煤中銻含量的平均值為2.27μg/g.我國煤田地質(zhì)條件復(fù)雜,在貴州和云南等省份礦區(qū)會(huì)出現(xiàn)銻異常富集的情況[76-78].例如,貴州省黔西南州及鄰近的滇東地區(qū)出產(chǎn)的高砷煤中,銻含量最高可達(dá)到4993.20μg/g[76];云南臨滄高鍺煤中銻含量最高可達(dá)到347μg/g[78].考慮到煤種的特殊性及煤產(chǎn)量較低,因此未將其列入我國原煤銻平均含量中去.因此,本文所統(tǒng)計(jì)的我國生產(chǎn)原煤中銻的平均含量數(shù)據(jù)存在一定的不確定性,今后需對我國煤中銻的含量分布及終端使用情況加強(qiáng)研究.

各種燃燒設(shè)備及污染控制設(shè)施對銻的釋放率和脫除率是決定燃煤大氣銻排放因子可靠性的關(guān)鍵參數(shù).本研究參考了國內(nèi)外近年來相關(guān)的研究成果[52-69,73],確定了不同燃燒設(shè)備及配套控制設(shè)施的燃煤大氣銻排放因子.其中,層燃爐的銻釋放率主要是依據(jù)實(shí)驗(yàn)室條件下在馬弗爐上的煤燃燒實(shí)驗(yàn)結(jié)果,煉焦過程中銻的釋放率參考了煤氣化過程的結(jié)果,并且即使是同一燃燒爐型,同一除塵設(shè)備對銻的釋放率和脫除率也不盡相同.由于目前銻排放因子的相關(guān)研究較少,不確定性相對較高,今后應(yīng)進(jìn)一步加強(qiáng)這方面的研究.

3 燃煤銻污染排放控制措施選擇

由于銻具有揮發(fā)性和富集于細(xì)小顆粒的性質(zhì),導(dǎo)致機(jī)械除塵器等除塵設(shè)備對銻的去除效率較低.而電除塵器、布袋除塵器和濕式除塵器由于能夠較好的捕集超細(xì)飛灰,因此對銻的脫除效率相應(yīng)較高.但是,目前還沒有成熟的燃煤銻污染排放的專門控制技術(shù),對于燃煤銻污染的控制措施主要包括燃燒前洗煤脫銻、燃燒中固銻以及采用高效除塵脫硫設(shè)備等達(dá)到的協(xié)同減排方面.綜合文獻(xiàn)[15,79-83]的研究結(jié)果,煤炭洗選銻的去除率平均為35.67%.據(jù)統(tǒng)計(jì),發(fā)達(dá)國家原煤入洗率約為90%,我國僅35%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于發(fā)達(dá)國家[84].因此,提高原煤入洗率,降低燃煤銻的含量,是目前控制燃煤大氣銻排放比較可行的手段.其次,燃燒過程中添加高嶺土、氧化鈣等吸附劑可以部分吸附煤中釋放的銻.姚多喜等[85]通過在一維煤粉燃燒爐上進(jìn)行肥煤、無煙煤添加高嶺土吸附劑的燃燒試驗(yàn),表明高嶺土對銻的排放有較好的吸附控制作用.相關(guān)研究表明,電除塵器聯(lián)合濕法煙氣脫硫設(shè)施可以脫除 99.81%的銻[66].另外,燃煤后脫銻可以考慮開發(fā)聯(lián)合脫除污染物技術(shù).

4 結(jié)論

4.1 采用基于燃料消耗的排放因子法,估算出2005年中國燃煤大氣銻排放總量為530.86t,其中排放量最大的省份是貴州省,達(dá)49.28t.主要集中在人口密集、經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)的中東部地區(qū).

4.2 燃煤大氣銻排放主要源自工業(yè)和電力部門,分別占排放總量的47.2%和39.9%,生活消費(fèi)和其他燃煤排放分別占0.2%和12.7%.

4.3 對于燃煤銻排放控制措施的選擇,在整體提高煤炭洗選率、添加吸附劑和聯(lián)合脫除污染物技術(shù)的基礎(chǔ)上,還應(yīng)該限制高砷煤、高鍺煤等的開采和使用,改善爐灶,減少民用鍋爐燃煤銻排放,防止銻中毒事件的發(fā)生.

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