遼東半島西部海域沉積物中多環(huán)芳烴的分布特征及潛在風(fēng)險

胡寧靜，劉季花，黃 朋，石學(xué)法，馬德毅

遼東半島西部海域沉積物中多環(huán)芳烴的分布特征及潛在風(fēng)險

胡寧靜1，劉季花1，黃 朋2，石學(xué)法1，馬德毅1

（1.國家海洋局第一海洋研究所海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東青島 266061;2.中國科學(xué)院海洋研究所海洋地質(zhì)與環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東青島266072）

運(yùn)用氣相色譜-質(zhì)譜儀（GC－MS）測定遼東半島西部海域沉積物中16種優(yōu)控多環(huán)芳烴（PAHs）含量，探討其分布特征、來源及潛在生態(tài)風(fēng)險。結(jié)果表明:16種PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)為（173.0±20.8）×10－9，呈現(xiàn)出中—南部沉積物PAHs含量高、北部含量低的分布特征;與國內(nèi)外其他海區(qū)沉積物PAHs含量相比，研究區(qū)PAHs屬輕度至中度污染;北部沉積物中的PAHs主要來源于石油燃燒和原油污染，中—南部PAHs主要來源于草、木材和煤燃燒;Ne5，Ne9，Ne10，Ne11，Ne12，Ne15和Ne18站位沉積物中苊濃度高于效應(yīng)低值w（ERL），偶爾會產(chǎn)生生態(tài)毒性效應(yīng)，其他站位沉積物中PAHs的潛在生態(tài)風(fēng)險較低。

遼東半島;地球化學(xué);沉積物;多環(huán)芳烴;生態(tài)風(fēng)險

多環(huán)芳烴（PAHs）是由2個或2個以上芳香環(huán)稠合在一起的一類化合物。由于部分PAHs對生物具有“致癌、致畸變和致基因突變”作用，美國環(huán)境保護(hù)署將其中16種PAHs確定為優(yōu)先控制的有機(jī)污染物。環(huán)境中PAHs主要來源于有機(jī)物質(zhì)的熱分解和燃燒，如化石燃料（煤、石油）、植物秸稈燃燒和垃圾焚化［1］，石油泄漏和廢水排放［2］也是其來源之一。此外，厭氧條件下有機(jī)質(zhì)通過還原或聚合等作用也會形成少量 PAHs［3］。隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，我國PAHs污染形勢日趨嚴(yán)峻［4］。海洋沉積物作為環(huán)境中PAHs的重要儲庫，每年都有大量PAHs通過河流輸入和大氣沉降進(jìn)入海洋，沉積于海底沉積物中［5－6］。國內(nèi)關(guān)于沉積物 PAHs的研究主要集中在河流、海灣、港口等區(qū)域［5－7］。對遼東半島東部海域沉積物PAHs的研究程度相對較高，如大連灣和北黃海［7－8］，而對遼東半島西部海域沉積物中 PAHs污染研究甚少，僅涉及遼東灣東北部近岸潮間帶（1996年第2次全國海洋污染基線調(diào)查數(shù)據(jù)）［9］。筆者分析遼東半島西部海域沉積物中16種優(yōu)控PAHs的含量、組成及其分布特征，并考察沉積物中PAHs的來源及其潛在生態(tài)風(fēng)險。

1 樣品與分析方法

1.1 樣品采集

表層沉積物樣品采集于2007年8月，采用箱式采樣器采集，樣品密封保存于鋁盒中，－20℃條件下保存。采樣位置見圖1。樣品經(jīng)冷凍干燥后，瑪瑙研缽研磨過40目篩，密封保存于棕色玻璃瓶中。

圖1 沉積物PAHs總量分布圖（環(huán)流據(jù)文獻(xiàn)［10］）Fig.1 Spatial distribution of total PAHs concentrations in sediments from the western sea area of Liaodong Peninsula

PAHs結(jié)構(gòu)用氣相色譜 質(zhì)譜聯(lián)用儀（熱電Finnigan 公司 Trace DSQ GC/MS，J＆W DB－5MS 石英毛細(xì)管色譜柱:30 m×0.25 mm×0.25 μm）測定。測定條件為:載氣為高純氦氣，柱前壓0.03 MPa;進(jìn)樣口溫度280℃，不分流進(jìn)樣，流速為1.0 mL/min;初始溫度為100℃，以5℃/min程度升溫到280℃，保留20 min至樣品完全流出。質(zhì)譜條件為:EI電離源70 eV，質(zhì)量范圍45～650 u，倍增器電壓1 288 eV，離子源溫度230℃，采用選擇離子方式。

質(zhì)量保證和質(zhì)量控制:采用EPA的質(zhì)量控制方法，包括空白、基質(zhì)加標(biāo)、基質(zhì)和樣品平行樣。分析方法的檢測線為（0.14～1.23）×10－9，回收率為84% ～105%。

1.2 樣品提取和凈化

將5 g沉積物樣品以100 mL二氯甲烷索氏提取48 h。提取液旋蒸濃縮至1 mL，然后用硅膠/氧化鋁層析柱分離純化。用15 mL正己烷淋洗，棄去淋洗液，再用5 mL正己烷和70 mL二氯甲烷/正己烷（體積比3∶7）淋洗，收集的淋洗液旋蒸濃縮，柔和的氮?dú)獯抵两?，再向其中加? mL正己烷，再次濃縮，用柔和高純氮?dú)舛恐? mL待測。

硅膠/氧化鋁層析柱制備:底端塞玻璃絲，干法裝柱，依次裝入硅膠，氧化鋁，無水硫酸鈉以及銅粉。

實(shí)驗(yàn)所用二氯甲烷和正己烷購自德國MERCK公司，HPLC級。分析純無水硫酸鈉650℃烘烤10 h后備用。硅膠650℃燒烤10 h后，160℃活化16 h備用。

1.3 樣品分析與質(zhì)量控制

2 結(jié)果分析

2.1 沉積物中PAHs的含量及分布特征

遼東半島西部海域沉積物中16種PAHs總含量∑w（PAH16）為（144.5～205.3） ×10－9，平均為173.0×10－9（表1）。二苯并［a，h］蒽和苯并［g，h，i］苝檢出率最低為94.4%，其他PAHs組分檢出率均為100%。PAHs同系物中3環(huán)PAHs的含量最高為67.3×10－9，其次是 4環(huán)和 5環(huán) PAHs，分別為43.2×10－9和39.6×10－9，6 環(huán) PAHs最低為5.0 ×10－9（表1）。盡管大部分沉積物都檢測出二苯并［a，h］蒽和苯并［g，h，i］苝，但其含量相對較低（低于5.0 ×10－9），Hu等［11］在渤海其他海區(qū)也發(fā)現(xiàn)了類似結(jié)果。芴、苯并［a］蒽、苯并［k］熒蒽、苯并［a］芘和茚并［1，2，3－cd］芘平均含量為（5.0 ～ 10.0）×10－9，其他 PAHs組分含量在（10.0 ～ 20.0）×10－9。值得一提的是，大部分沉積物中萘含量較高，萘分解速度相對較快，表明研究區(qū)具有持續(xù)的含萘污染物輸入或有新的萘進(jìn)入沉積物。萘主要來源于木材燃燒［12－13］和原油污染［14］，一些工業(yè)和自然過程也可產(chǎn)生少量萘［15］。在遼東半島的農(nóng)村柴薪使用和秸稈燃燒普遍，同時遼東灣北部有多個石油鉆井平臺，因此植物燃燒和石油污染對遼東半島西部海區(qū)沉積物中較高含量的萘有一定的貢獻(xiàn)，但詳細(xì)區(qū)分其來源還有待于進(jìn)一步研究。

表1 遼東半島西部海區(qū)沉積物種多環(huán)芳烴含量Table 1 Concentrations of PAHs in sediments from western coastal area of Liaodong Peninsula 10－9

沉積物中PAHs總含量呈現(xiàn)出北部低、中-南部高的分布特征，在中部和南部分別形成2個高值區(qū)，但最高值出現(xiàn)在中部的Ne8和Ne10（圖1）。海流對海洋環(huán)境中物質(zhì)的沉積與分布具有重要作用。研究區(qū)內(nèi)主要海流有2條:1號海流是經(jīng)渤海海峽北上進(jìn)入遼東灣的高鹽度水的分支;2號海流是由北向南流經(jīng)遼東灣東岸、來自遼河口的低鹽度水。中部和南部PAHs總含量高值區(qū)與1號、2號海流交匯點(diǎn)的位置非常吻合（圖1）。復(fù)州灣、普蘭店灣和金州灣的海水在向西擴(kuò)散的過程中受到2號海流的阻礙，其中所含的污染物在附近沉積，造成中、南部沉積物PAHs含量上升。同時，1號海流與2號海流匯合，加強(qiáng)了這種沉積作用，對沉積物中PAHs含量的上升起正面影響，并最終導(dǎo)致沉積物PAHs總含量高值區(qū)出現(xiàn)在交匯點(diǎn)附近。與中部相比，南部毗鄰渤海海峽，海水動力增強(qiáng)，使其沉積物PAHs含量低于中部。北部沉積物PAHs總含量最低，除不具備有利PAHs沉積的海流條件外，距北部主要污染源-遼河入海口較遠(yuǎn)也是原因之一。

2.2 沉積物中PAHs來源分析

甄別環(huán)境中PAHs污染來源的指標(biāo)較多，如PAHs環(huán)數(shù)相對豐度法［7，14］、比值法、δ13C 同位素法和多元統(tǒng)計法等［16］。PAHs環(huán)數(shù)相對豐度法可區(qū)分來自熱解或石油污染的PAHs。通常高分子量（大于4環(huán)）的PAHs主要來自高溫燃燒，低分子量（2～3環(huán)）的 PAHs多源于石油污染［13］。本研究中Ne1～Ne6樣品低環(huán)和高環(huán)PAHs所占比例相當(dāng)（圖2），說明沉積物中高溫燃燒源PAHs和石油污染源PAHs比例相當(dāng)。Ne11～Ne18中高環(huán)PAHs占明顯優(yōu)勢，說明沉積物中PAHs主要來自高溫燃燒。

圖2 不同環(huán)數(shù)PAHs在沉積物中的百分比Fig.2 Percentages of different ring PAHs in sediments

Yunker等［14］指出蒽與（蒽+菲）含量的比值 w（Ant）/w（Ant+Phe）也可區(qū)分沉積物中燃燒和石油污染來源的PAHs。w（Ant）/w（Ant+Phe）＜0.1表明PAHs主要來自石油污染，w（Ant）/w（Ant+Phe）＞0.1 時 PAHs則源自燃燒過程［14，17］。本研究中 w（Ant）/w（Ant+Phe）為0.29 ～0.66，表明沉積物中的PAHs主要來源于燃燒過程。蒽在空氣中的光解速度比菲快，降解過程的不同步性可能會導(dǎo)致污染源和沉積物間w（Ant）/w（Ant+Phe）存在較大差異［18］。因此，本文中還運(yùn)用熒蒽與（熒蒽+芘）含量的比值 w（Fla）/w（Fla+Pyr）和茚并［1，2，3－cd］芘與（茚并［1，2，3－cd］芘 + 苯并［g，h，i］苝）含量的比值w（IcdP）/w（IcdP+BghiP）分析PAHs的來源。

w（Fla）/w（Fla+Pyr）＜0.4，PAHs通常來源于石油污染，大于0.5則由植物、木材、煤等燃燒產(chǎn)生，比值在 0.4 ～ 0.5 主要來源于汽油燃燒［7，16］。w（IcdP）/w（IcdP+BghiP）＜0.2表明PAHs主要來源于石油污染，0.2～0.5之間主要是液體化石燃料燃燒產(chǎn)生的，而高于0.5主要來自草、木材和煤燃燒［14］。圖3顯示多數(shù)樣點(diǎn)落在燃燒區(qū)域，說明沉積物中的PAHs主要由草、木材、煤和石油燃燒造成。少量樣點(diǎn)落在石油污染與石油燃燒臨界點(diǎn)附近，說明這些樣點(diǎn)沉積物中的PAHs來源于化石燃料的不完全燃燒并混有石油污染，這與前述PAHs環(huán)數(shù)相對豐度的分析結(jié)果基本一致。研究區(qū)北部大部分樣品落在汽油燃燒區(qū)域，少量樣品落在石油類污染與汽油燃燒臨界點(diǎn)附近，可能與遼河流域?yàn)槲覈鴤鹘y(tǒng)工業(yè)基地，分布有重要工業(yè)城市和大型港口以及遼東灣北部的石油鉆井平臺有關(guān)。北部采樣位置距遼河入海口距離較遠(yuǎn)，輸入的PAHs在搬運(yùn)過程中已逐步沉積，因此沉積物中PAHs含量并不高。研究區(qū)中—南部復(fù)州灣、普蘭店灣和金州灣一帶的陸上地區(qū)工業(yè)相對不發(fā)達(dá)，煤炭仍是當(dāng)?shù)刂饕茉?。另外，該區(qū)域以農(nóng)業(yè)為主，常以焚燒方式來處理秸稈，因此中—南部沉積物中PAHs主要來源于植物或煤炭的燃燒。

圖3 w（Fla）/w（Fla+Pry）與w（IcdP）/w（IcdP+BghiP）交會圖Fig.3 PAH cross plot for w（Fla）/（w（Fla+Pry））and w（IcdP）/w（IcdP+BghiP））

2.3 與其他海區(qū)沉積物PAHs含量比較

與國內(nèi)其他海區(qū)相比，遼東半島西部海區(qū)沉積物PAHs污染屬中等水平，與長江口 （（22～633）×10－9）［16，19］、渤海灣（（140.6 ～ 300.7） × 10－9）［11］和中國南海（（24.7 ～275.4） ×10－9）［12］等海域沉積物PAHs含量相近，低于珠江口（（331～1006）×10－9）［5］、膠州灣（（82 ～ 5118.3） × 10－9）［20］和黃海（（0 ～8294） ×10－9）［7］。與國外相比，其污染程度較低，與白海（（13 ～208） ×10－9）［21］相當(dāng)，遠(yuǎn)低于泰國（（6 ～ 8 399） × 10－9）［19，22］和東京（（534 ～115127） ×10－9）［19，22］等海區(qū)。

2.4 沉積物PAHs污染的生態(tài)風(fēng)險

低分子量（2～3環(huán)）PAHs具有顯著急性毒性，某些高分子量PAHs具有潛在的致癌作用［23］。發(fā)達(dá)國家嚴(yán)格限定了沉積物中PAHs的含量，如加拿大環(huán)境保護(hù)署制定了沉積物質(zhì)量PAHs指導(dǎo)值（ISQG）［24］。研究區(qū)沉積物中苊和苊烯含量分別為（10.2～22.4） ×10－9和（5.2 ～17.6） ×10－9，平均含量為 15.4×10－9和 10.7 ×10－9，均高出 ISQG值。Ne13，Ne16，Ne17和Ne18站位沉積物樣品中二苯并（a，h）蒽含量（（6.4～7.6）×10－9）也高于ISQG 值（6.22 ×10－9）［24］。因此，遼東半島西部海域沉積物存在一定程度的苊，苊烯和二苯并（a，h）蒽污染，有必要對其生態(tài)及環(huán)境危害作進(jìn)一步研究。

基于沉積物PAHs潛在生態(tài)風(fēng)險的效應(yīng)區(qū)間低值（w（ERL））和效應(yīng)區(qū)間中值（w（ERM））［25］，本文中應(yīng)用 Bertolotto等［26］提出的平均 ERL商計算公式，計算研究區(qū)各站位沉積物中11種PAHs（萘，苊烯，苊，芴，菲，蒽，熒蒽，芘，艸屈，苯并［a］芘和二苯并［a，b］蒽，其他組分暫缺臨界值）組分的平均ERL商（圖 4）。Ne5，Ne9，Ne10，Ne11，Ne12，Ne15 和Ne18站位的平均ERL商小于1.0，但苊含量（分別為19.4 ×10－9，16.4 ×10－9，22.4 ×10－9，19.4 ×10－9，21.4 ×10－9，18.5 ×10－9和16.4 ×10－9）超過w（ERL），說明可能對周邊海洋生物產(chǎn)生一定的負(fù)面影響。其他站位的平均ERL商均小于1.0，且11種PAHs組分均小于相應(yīng)的效應(yīng)區(qū)間低值，表明其潛在生態(tài)風(fēng)險較低。

圖4 沉積物中PAHs潛在生態(tài)風(fēng)險Fig.4 Potential ecological risk of PAHs in sediments

3 結(jié)論

（1）遼東半島西部海域沉積物中PAHs總含量為（144.5～205.3）×10－9，與國內(nèi)外其他海區(qū)沉積物比較，屬輕度至中度污染。PAHs總含量呈現(xiàn)出北低、中—南部高的分布特征。

（2）研究區(qū)北部海域沉積物PAHs主要來源于石油燃燒和原油污染，中—南部主要來自草、木材和煤的燃燒。

（3）Ne5，Ne9，Ne10，Ne11，Ne12，Ne15 和 Ne18站位沉積物PAHs污染對海洋生態(tài)偶爾會產(chǎn)生負(fù)面影響，其他海區(qū)PAHs污染的潛在生態(tài)風(fēng)險較低。

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Distribution characteristics and ecological risk of polycyclic aromatic hydrocarbons in sediments from the western sea area of Liaodong Peninsula

HU Ning－jing1，LIU Ji－h(huán)ua1，HUANG Peng2，SHI Xue－fa1，MA De－yi1

（1.Key Laboratory of Marine Sedimentology＆Environmental Geology，F(xiàn)irst Institute of Oceanography，State Oceanic Administration，Qingdao266061，China;2.Key Laboratory of Marine Geology＆Environment in Institute of Oceanology，Chinese Academy of Sciences，Qingdao266072，China）

Sixteen polycyclic aromatic hydrocarbons（PAHs）content was determined using GC－MS method from surface sediments collected across the western sea of Liaodong Peninsula.The distribution，source and ecological risk were discussed.The results show that the average concentration of PAHs was（173.0 ±20.8） ×10－9，indicating low to moderate contamination levels of PAHs compared with reported values for other coastal sediments in China and other countries.The relatively higher concentrations were observed in the middle－southern sea of study area，whereas relatively lower PAHs concentrations in the north.Source identification implied that PAHs in the north of this area mainly comes from petroleum combustion and spilled oil.PAHs in the middle－southern region were closely associated with grass，wood and coal burning.An ecological risk assessment of PAHs，based on the effect range－low（ERL）quotients，suggested that adverse biological effects may take place in several sites（Ne5，Ne9－Ne12，Ne15 and Ne18）caused by acenaphthene occasionally.

Liaodong Peninsula;globosity chemistry;sediments;polycyclic aromatic hydrocarbons;ecological risk

TE 132.4

A

10.3969/j.issn.1673－5005.2010.05.008

1673－5005（2010）05－0044－06

2010－05－10

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（40806025）;國家“908”專項(xiàng)（908－02－02－05）;國家海洋局公益項(xiàng)目（GY02－2008G39和GY02－2009G19）。

胡寧靜（1975－），女（漢族），湖南道縣人，博士，從事地球化學(xué)研究。

（編輯:劉為清）