原始瓷胎料的粒度分析與產(chǎn)地探索

夏　季　朱　劍　王昌燧

摘要：本文介紹了古陶瓷粒度分析的原理與方法。利用該方法，對我國不同地方出土的原始瓷產(chǎn)品進行了分析，發(fā)現(xiàn)南北方出土原始瓷有所差別，這一結果表明我國商代原始瓷應有多個產(chǎn)地。

關鍵詞： 粒度分析 原始瓷 產(chǎn)地分析

Abstract：This paper introduced the particles size distribution method and applied this method to research the provenance of proto-porcelain. It could be concluded that proto-porcelains were fired in different sites respectively and made use of different material. Furthermore, it deduced that proto-porcelains at Shang dynasty had many producing areas.

Key words：Particles size distribution, Proto-porcelain, Provenance analysis

前言

粒度分析旨在統(tǒng)計各種顆粒的粒度大小和分布，已廣泛運用于環(huán)境、地質、材料等領域。陶瓷顯微粒度的定量分析可望揭示原料的加工工藝和產(chǎn)地信息，理應得到足夠的重視，然而，以往的分析通常采用人工目測評定，其準確性、一致性和重現(xiàn)性皆不理想，且處理速度慢，有時甚至難以進行{1}。隨著計算機技術的發(fā)展，尤其是顯微圖像處理技術的成熟，使基于計算機圖像處理技術的陶瓷巖相顯微粒度定量分析獲得了新生。本文簡要介紹了陶瓷巖相顯微粒度定量分析的原理，并嘗試探索了原始瓷的產(chǎn)地。

1. 基本原理

圖像處理技術屬于體視學范疇，可定義為從二維圖像中提取特定幾何形態(tài)和密度的技術和方法。它是一門根據(jù)平面（二維）圖像數(shù)據(jù)，通過數(shù)理統(tǒng)計方法推導出反映空間（三維）結構參數(shù)的技術，是一種定量分析的方法學{2}。利用這一方法，可從比實際組織維數(shù)小的截面（投影圖）上獲得信息，定量地描述實際組織。具體到陶瓷巖相圖像處理，就是通過提取陶瓷二維顯微照片中各個物相的形態(tài)密度等參數(shù)，借以反映陶瓷原料的三維特征。既然陶瓷顯微圖像定量分析屬體視學研究范疇，所以它要滿足以下三個定律。

（1） 德萊塞（Delesse）定律：如果組織中包含某一組元(相)，在隨機截面上測量此組元斷面的面積密度應大致等于該組元的體積密度；

（2） 羅西瓦爾（Rosiwa1）定律：一個含有隨機分布組元（僅相）在測試線上的線密度基本等于此組元在系統(tǒng)中的體積密度；

（3） 以計點法測量體積密度：用隨機測試點和三維組織相截，某組元的點數(shù)和總點數(shù)的比率可用于估計這個組元在組織中的體積密度。

以上三個定律，對應于陶瓷顯微結構的三種分析方法，即將陶瓷樣品切片（或截面），并在此面上進行點、線、面的定量分析。具體為：（1）點分析法：將視域分割成網(wǎng)狀格子，數(shù)出網(wǎng)狀格子內某一物相的點數(shù)，并計算出其與總點數(shù)的百分比；（2）截線分析法：利用顯微鏡物鏡上的輔助線，截取各個相的線段，根據(jù)它們的長度之比來確定各相的百分比含量。（3）直接求取各種相在同一切面上的面積相對值。

以往的陶瓷巖相定量分析，多采用點分析或者截線分析方法，且以人工目測測定，這種方法費時費力且準確性差。隨著計算機性能的提升和各種圖形處理軟件的成熟，現(xiàn)在可以運用圖像處理軟件，頗為便捷地定量分析巖相圖像。本文采用Image pro科學圖像處理軟件{3}，對陶瓷巖相照片進行分析處理。它可以根據(jù)圖像的顏色和灰度，從二維圖片上自動統(tǒng)計出某相的粒度大小、數(shù)量、面積等信息。該軟件還可用于金相、生物切片等方面的圖像科學分析。

2. 樣品及實驗處理

本文測試分析了六個遺址出土的早期原始瓷樣品，如表一所示。巖相鑒定、X射線熒光和X射線衍射分析指出，各地原始瓷全偏光巖相照片中，絕大多數(shù)透明晶體是石英顆粒，其基本為晶態(tài)，熔融甚少。這樣，原始瓷所含石英顆粒的粒度定量分析基本可反映其制瓷原料中石英顆粒的原始情況。

對于陶瓷樣品，需將其制成0.03毫米標準厚度的光片，再在偏光顯微鏡上拍攝50倍和100倍的全偏光照片，然后就可以將這些照片作進一步處理。對于光學顯微鏡來說，其分辨率為0.25-250μm。顯微鏡測定粒度要求統(tǒng)計顆粒的總數(shù)，對于粒度范圍寬的樣品要求在10000個顆粒以上，對于粒度范圍窄的粉末也要至少1000個。這次分析的原始瓷樣品，其石英顆粒的粒徑變化范圍較大。有些含有大顆粒的樣品，如大辛莊出土的原始瓷，通常要處理多個樣品的多張照片，方能滿足顆粒統(tǒng)計數(shù)量的要求。一般說來，對于每個遺址的樣品，這里都統(tǒng)計處理了至少30000個石英顆粒。

以下各地原始瓷的巖相照片大體顯示，各地原始瓷的顆粒大小有顯著差異，其中，山東大辛莊和河南小雙橋樣品所含石英的顆粒明顯偏大。

3. 原始瓷所含石英顆粒粒度分布研究

粒度曲線通常有3種表達方式，即頻率曲線、累積曲線和概率值累積曲線。本文采用累積曲線作圖，其橫坐標是顆粒等效圓直徑（分析小顆粒時，可將顆粒視為圓形，根據(jù)其面積求得其等效圓直徑），單位是微米，縱坐標是累積截面積（顆粒的截面積累積），單位是平方微米。通常在自然沉積情況下，單源碎屑顆粒累積曲線呈光滑S形，其形態(tài)隨沉積條件的不同，而有所不同。

由圖七可知，江西吳城、江西角山及浙江黃梅山等南方地區(qū)出土原始瓷的石英顆粒截面積累積曲線相似，都是較為標準的平滑S形曲線，其最大石英顆粒直徑也都在125微米左右，說明這幾個遺址原始瓷的原料有相似處，很可能是一元配方。而山東大辛莊原始瓷、河南小雙橋原始瓷以及河南洛陽等地區(qū)出土原始瓷的累積曲線都有明顯臺階，它們的石英顆粒大小和分布也有所不同。山東大辛莊原始瓷的最大石英顆粒，其直徑接近1毫米，而于250微米和500微米處，其顆粒數(shù)量相對較大。河南洛陽原始瓷的石英顆粒在100微米左右有個臺階，表明在這一直徑范圍內的顆粒數(shù)量相對較大，其最大顆粒直徑約180微米。河南小雙橋原始瓷所含直徑約200微米的顆粒相對較多，其最大顆粒直徑約300微米。

為了更加清楚地表達原始瓷顆粒大小的分布規(guī)律，本文引入顆粒截面積粒度微分分布圖，其橫坐標是顆粒等效直徑按照大小的分類（微分），縱坐標是顆粒截面積之和（平方微米），該圖反映的是巖相照片中不同直徑范圍內，顆?？偨孛婷娣e的變化趨勢。一般說來，若在一定直徑范圍內的顆粒數(shù)量相對較多，則會在這一直徑位置形成一個峰值。當然，原則上還需要考慮不同顆粒截面面積的影響。

圖九、圖一○和圖一一顯示，南方原始瓷的石英顆粒為單峰結構，其粒徑分布基本接近對數(shù)正態(tài)分布，暗示其原料中的石英為單一來源，其原料應為一元配方。而圖一二和圖一三表明，小雙橋原始瓷和洛陽原始瓷的顆粒為多峰結構，峰值對應的顆粒直徑也和累積曲線臺階位置一致，說明其峰值位置處的顆粒數(shù)量較多，暗示其原料中的石英有多個來源。圖一四同樣反映出大辛莊原始瓷的顆粒呈明顯的多峰結構，且原料中含有較大尺寸的游離石英砂粒。

結論

雖然陶瓷巖相顯微粒度的定量分析不能提供南北方原始瓷原料的具體來源信息，但分析結果表明，南方原始瓷（江西吳城、江西角山、浙江黃梅山）胎料中的石英顆粒，其大小和分布相似。這一結果顯然支持李家治先生的推測，即其原料應為一元配方的瓷土{4}。而北方各地原始瓷的原料不僅和南方不同，且彼此之間也各不相同。分析結果指出，北方各地原始瓷原料均含有“異源”的大顆粒石英。其中，山東大辛莊原始瓷明顯含有顆粒較大的砂粒（直徑大于250微米），河南小雙橋原始瓷原料也含有直徑200微米左右的砂粒，而河南洛陽的原始瓷原料則含有直徑100微米左右的砂粒。雖然本工作尚不能判定北方原始瓷原料中的“異源”石英砂粒是天然混入還是人工添加，但是可以肯定的是，北方原始瓷的制瓷原料和南方明顯不同，它們不可能是同一地區(qū)生產(chǎn)。

由于定量粒度分析工作尚未被引入考古領域，因此這項工作可能在方法和操作中還有不完善之處。盡管如此，仍希望這一工作能有拋磚引玉之效，在陶瓷產(chǎn)地研究、原料分析、以及夾砂陶器的判定等方面得到更多的應用。

致謝：

本文分析樣品由周廣明、李榮華、方輝、沈岳明、程永建先生提供，特此感謝！

注釋：

{1} 楊云等：《古瓷釉顯微結構定量分析算法及其實現(xiàn)》，《中國陶瓷》2006年第42期。

{2} 余永寧、劉國權，體視學：《組織定量分析的原理和應用》，冶金工業(yè)出版社，1989年。

{3} Image –pro是由Media Cybernetics公司開發(fā)的專業(yè)圖像處理軟件.

{4} 李家治：《中國科學技術史·陶瓷卷》，科學出版社，1998年。